王雨山，程旭學(xué)，張夢南，祁曉凡

(1.中國地質(zhì)調(diào)查局水文地質(zhì)環(huán)境地質(zhì)調(diào)查中心，河北 保定 071051；2.中國地質(zhì)大學(xué)(北京)水資源與環(huán)境學(xué)院，北京 100083)

河水和地下水的交互作用是陸域水循環(huán)研究的重要內(nèi)容和熱點之一[1]，準確評價其轉(zhuǎn)化關(guān)系及轉(zhuǎn)化量是揭示水循環(huán)機理和計算水資源總量的基礎(chǔ)[2]，也是流域水資源合理開發(fā)利用的前提。水化學(xué)組分和同位素作為水體的天然組成，標記了水循環(huán)演化的歷史，從而成為研究河水和地下水轉(zhuǎn)化關(guān)系較為有效且先進的手段[3]。宋獻方[4]通過分析流域水化學(xué)和氫氧穩(wěn)定同位素特征，研究了岔巴溝流域河水和地下水的轉(zhuǎn)化關(guān)系。谷洪彪[5]以水體電導(dǎo)率和氫氧穩(wěn)定同位素為指示，探討了柳江盆地河水和地下水補排關(guān)系的空間變化。

目前河水和地下水轉(zhuǎn)化研究中常用的環(huán)境示蹤指標包括Cl-、TDS、EC、18O和2H[6]，222Rn作為一種非傳統(tǒng)同位素，由于其在地表水和地下水中活度差別達到1～3個數(shù)量級以及半衰期和短時間尺度的水文循環(huán)匹配良好，較傳統(tǒng)示蹤方法相比，在河水和地下水轉(zhuǎn)化的定量評價方面具有較大優(yōu)勢，在國外已得到了廣泛的應(yīng)用[7～9]。在我國，222Rn主要用于海底地下水排泄研究[10～11]，由于北方地區(qū)降雨較少且地下水開采嚴重，河流基流匱乏[12]，使得222Rn示蹤河水和地下水轉(zhuǎn)化的研究偏少。馬蓮河流域位于黃土高原腹地，大厚度白堊系含水層發(fā)育多級次地下水流系統(tǒng)[13]，地下水和河水的轉(zhuǎn)化關(guān)系成為研究熱點[14]。本文在分析馬蓮河流域下游地質(zhì)、水文地質(zhì)條件的基礎(chǔ)上，利用222Rn示蹤方法評價了短時間、小流域尺度河水和地下水轉(zhuǎn)化量，旨在為同類地區(qū)研究提供參考，并豐富水資源評價的基礎(chǔ)研究。

1 研究區(qū)概況

馬蓮河為涇河一級支流，發(fā)源自寧夏麻黃山和陜西白于山，于甘肅寧縣匯入涇河。河流總長度375 km，流域面積1.9×104km2，多年平均徑流量4.5×108m3。研究區(qū)為甘肅慶城縣以南的流域下游，屬暖溫帶半濕潤氣候，多年平均氣溫10 ℃。年平均降水量570 mm，水面蒸發(fā)量1 565 mm。地表為黃土覆蓋，僅在馬蓮河及較大的支流發(fā)育河谷平原，分布第四系沖洪積物。

地下水類型以白堊系碎屑巖裂隙水為主，黃土孔隙水和第四系松散巖類孔隙水零星分布且水量貧乏。白堊系含水層總厚度可達600 m，垂向上可分為上部環(huán)河組含水層(K1h)和下部洛河組含水層(K1l)。環(huán)河組含水介質(zhì)為泥質(zhì)砂巖和細砂巖，厚度約300 m，地下水水位埋深從河谷區(qū)的5 m至黃土塬區(qū)的200 m不等。受新構(gòu)造運動影響馬蓮河持續(xù)下切，切割下伏的環(huán)河組含水層。從區(qū)域地下水動力場特征可以看出(圖1)，地下水從兩側(cè)分水嶺流向河谷，通過河床與河水產(chǎn)生水力聯(lián)系，表明環(huán)河組地下水以向河水泄流為主。洛河組含水介質(zhì)為粗砂巖，屬深循環(huán)地下水，交替緩慢。

2 研究方法

2.1 取樣和測試

考慮到水體同位素特征存在空間變異，為便于對比，將馬蓮河下游分為3段：慶城縣至合水縣為上段，合水縣至寧縣為中段，寧縣以南為下段。2016年11月13—15日，于枯水期沿河采集河水樣品，采樣間距5～10 km。并沿岸采集地下水樣品，采樣位置盡量靠近河流。同時，于上、中、下段分別實施淺井剖面1處，各成井6眼，深度0.3～0.8 m，采集潛流帶水樣和河床沉積物。共采集河水樣15組、地下水樣8組、潛流帶水樣18組(圖1)，用于222Rn和水化學(xué)分析，另采集河床沉積物樣品18組，用于沉積物培養(yǎng)試驗。河水取樣部位為河流中部河床0.3 m以上，地下水采樣時用小型蠕動泵抽取30 min后采集新鮮地下水。利用便攜式多參數(shù)水質(zhì)分析儀(HACH HQ40D )測試電導(dǎo)率(EC)等參數(shù)。采用ICP-MS測試水中Cl-，使用測氡儀RAD7及其附件(RAD-H2O)在樣品采集當天測試水體222Rn活度。由于222Rn半衰期較短，222Rn活度根據(jù)采樣時間進行校正。

取200 g沉積物樣品和400 mL河水混入錐形瓶中密封后置入振蕩器上連續(xù)培養(yǎng)30 d，待水中226Ra和222Rn活度達到相對平衡，取水樣測試222Rn活度，計算潛流帶沉積物222Rn釋放速率：

γ= 2c(1-Ф)ρλ/Ф

(1)

式中：γ——潛流帶沉積物222Rn釋放速率/(Bq·m-3·d-1)；

c——水樣222Rn活度/(Bq·m-3)；

Ф——沉積物孔隙度，取0.1；

ρ——天然狀態(tài)下沉積物濕密度/ (kg·m-3)；

λ——222Rn衰變常數(shù)，0.181/d。

圖1 研究區(qū)取樣點分布和水文地質(zhì)剖面圖Fig.1 Sampling locations and hydrogeological profile in the study area

2.2 模型

取樣時段位于枯水期，馬蓮河沿途無降雨補給，支溝流量及農(nóng)業(yè)取水均較少，因此馬蓮河流量均衡要素只考慮上游來水、沿途地下水泄流和蒸發(fā)，建立流量平衡方程：

(2)

河水中222Rn通量均衡要素包括上游來水補給、地下水泄流補給、潛流帶輸入、向大氣逸散和沿途衰變等，由此建立一維穩(wěn)定流條件下河水222Rn通量方程[15]：

(3)

式中：Q——河流流量/(m3·d-1) ;

x——沿河流流向距起始點距離/m;

I——地下水泄流強度/(m2·d-1);

E——河流蒸發(fā)強度/(m·d-1);

w、d——河流斷面寬度和深度/m;

cgw、c——地下水、河水中222Rn活度/(Bq·m-3);

Fp——潛流帶222Rn 輸入強度/(Bq·m-1·d-1)；

k—水汽界面222Rn氣體遷移系數(shù)。

3 結(jié)果和分析

3.1 水化學(xué)及222Rn特征

馬蓮河河水電導(dǎo)率為1 806.1～3 123.6 μS/cm，均值2 444.9 μS/cm，遠高于長江、黃河及珠江這一指標。這和馬蓮河上游河水背景值較高有關(guān)，據(jù)前人研究[16]，馬蓮河上游河水受高礦化度地下水補給，受此影響，下游河水電導(dǎo)率也較高。Cl-質(zhì)量濃度435.8～707.4 mg/L，均值536.8 mg/L。總體上，沿著河水流向，EC及Cl-質(zhì)量濃度呈降低趨勢(圖2)。河水222Rn活度76.1～854.0 Bq/m3，均值317.6 Bq/m3，沿著流向變化規(guī)律不明顯。R01至R03段，222Rn活度呈增加趨勢，由416.8 Bq/m3增至854.0 Bq/m3，隨后沿途不斷降低，至R11點降至最低76.1 Bq/m3。R12至R15段又略有增高，222Rn活度149.3～222.4 Bq/m3。222Rn活度沿途出現(xiàn)兩個峰值，分別位于R03和R13點。

圖2 河水222Rn活度、Cl-質(zhì)量濃度和EC沿河變化Fig.2 222Rn activity, Cl- concentrations and EC variations in river water along the Malian River

地下水樣品取自白堊系環(huán)河組含水層，井深17.2～69.4 m，埋深11.4～51.6 m。根據(jù)測試結(jié)果(表1)，電導(dǎo)率848.3～2392.6 μS/cm，均值1328.6 μS/cm。Cl-質(zhì)量濃度115.9～256.0 mg/L，均值165.5 mg/L。222Rn活度1 900.8～6 173.3 Bq/m3，均值4 029.5 Bq/m3。地下水222Rn活度遠高于河水，兩者幾乎相差一個數(shù)量級，其原因是由于水體中的222Rn主要來自圍巖鈾系礦物衰變[17]，地下水賦存環(huán)境相對封閉，和含水介質(zhì)接觸充分，有利于水巖作用進行，促進鈾系礦物釋放的222Rn進入地下水中，因而222Rn活度較高。河水中的222Rn易于向大氣逸散，且較短的半衰期使得222Rn沿途消耗，因而222Rn活度較低。

表1 不同水體222Rn活度、Cl-質(zhì)量濃度和EC統(tǒng)計Table 1 Average values of 222Rn activity, Cl-concentrations and EC for the water samples

潛流帶介質(zhì)巖性為黏質(zhì)砂土，從河床中心至兩側(cè)漫灘，厚度由0.5 m增至0.8～1.0 m。潛流帶水樣EC值1 073.0～2 685.3 μS/cm，Cl-質(zhì)量濃度285.2～601.5 mg/L，222Rn活度679.4～2 616.8 Bq/m3?？梢钥闯觯瑵摿鲙ё鳛楹铀偷叵滤嗷プ饔猛ǖ?，沉積物孔隙水同位素特征主要受河水和地下水特征影響，其EC值和Cl-質(zhì)量濃度介于河水和地下水各值之間，反映了潛流帶水樣為河水和地下水混合形成。上段、中段和下段各剖面顯示出差異性，以上段潛流帶水樣222Rn活度最低、Cl-質(zhì)量濃度最高。根據(jù)沉積物培養(yǎng)試驗結(jié)果，潛流帶222Rn釋放速率上段、中段、下段分別為3 601.3～5 525.1 Bq/(m·d)、3 159.6～4 237.0 Bq/(m·d)、1 749.8～3 771.5 Bq/(m·d)。

3.2 潛流帶222Rn輸入通量估算

潛流帶沉積物222Rn釋放是河水中222Rn的重要來源之一，該要素受水動力條件影響，和河水地下水混合比例、潛流帶物理化學(xué)特征及水文滯留時間等多種因素有關(guān)[18]：

(4)

式中：A——潛流帶面積/m2；

t——潛流帶水文滯留時間/d；

cin——潛流帶水222Rn初始活度/(Bq·m-3)；

式(4)中未知參數(shù)包括cin、t和A。當?shù)叵滤a給河水時，潛流帶水222Rn初始活度cin為地下水和河水的混合活度。根據(jù)氯元素的保守性質(zhì)，利用河水、地下水和潛流帶水Cl-質(zhì)量濃度計算混合比例，并進一步獲取cin。河水和地下水交互作用的潛流帶是一個受眾多復(fù)雜因素影響且不斷變化的動態(tài)區(qū)域，盡管有不同的方法確定潛流帶范圍及水文滯留時間，但限于技術(shù)條件非本次研究所能提供。由于潛流帶水體222Rn活度cp和cin、滯留時間t存在定量關(guān)系，通過對比潛流帶水體222Rn活度計算值和實測值可以確定潛流帶面積A和水體滯留時間t[19]：

cp= (γ/λ-cin)(1-e-λt)+cin

(5)

利用式(5)分別得出馬蓮河下游上段、中段和下段不同滯留時間條件下(t=0.01，0.1，0.5，1，2 d)潛流帶水222Rn—Cl-關(guān)系圖(圖3)?？梢钥闯觯瑵撍畮w滯留時間越長，222Rn活度越高，而Cl-質(zhì)量濃度只和地下水和河水混合比例有關(guān)。上段和下段潛流帶水222Rn活度的變化主要受水體滯留時間影響，中段潛流帶水以混合作用為主。一般情況下，地下水補給型河流的潛流帶深度不超過1 m[20]，根據(jù)各剖面潛流帶介質(zhì)厚度，本次取值為0.5 m，計算各取樣點潛流帶面積10.0～22.4 m2。圖4中潛流帶樣品均位于t=0.5 d曲線以下，表明水文滯留時間小于0.5 d，實際上，在此條件下(t<0.5 d)，潛流帶222Rn輸入通量Fp對t的變化不敏感。以河流下段為例，利用公式(4)計算Fp-t關(guān)系顯示(圖4)，當A、cin一定、t<0.5 d時，F(xiàn)p變化范圍3 547.2～3 861.3 Bq/(m·d)?；谝陨峡紤]，本次t選為0.5 d。由此，估算馬蓮河下游Fp為3 660.7～5 336.8 Bq/(m·d)。

圖3 上段(a)、中段(b)和下段(c)潛流帶水222Rn-Cl-關(guān)系圖Fig.3 222Rn vs Cl- plots in water Samples from the hyporheic zone in the upper, middle and lower reaches

圖4 下段潛流帶Fp-t關(guān)系圖Fig.4 Flux from the hyporheic zone calculated as a function of residence time in the lower reaches

3.3 地下水向河水轉(zhuǎn)化量的空間差異

利用式(3)計算各取樣段地下水排泄強度I。因地下水樣品數(shù)較少，上段、中段和下段所用cgw取各段平均值，其它參數(shù)確定如下：初始流量為慶城水文站取樣期間監(jiān)測數(shù)據(jù)1.73 m3/s、河水222Rn初始值為R1樣品實測值433.6 Bq/m3、河流蒸發(fā)強度E為同期監(jiān)測數(shù)據(jù)4.9 mm/d、河流斷面寬度w、深度d取各點實測值、Fp依據(jù)前述方法估算、k采用經(jīng)驗公式計算[7]。 根據(jù)評價結(jié)果(圖5)，整個馬蓮河下游均為白堊系環(huán)河組地下水排泄補給河水，評價期地下水排泄強度0.2～16.2 m2/d，累計排泄量4.5 m3/s，占河水流量的73.2%。地下水排泄存在空間變異，上段(R01-R04)排泄強度7.8～16.2 m2/d，排泄量占地下水總排泄量的56.2%；中段(R04—R11)排泄強度較弱，排泄強度0.2～3.3 m2/d，該段河流長度占下游河流總長度的44.1%，地下水排泄量僅占總排泄量的12.9%；下段(R11—R15)排泄強度1.5～6.3 m2/d，地下水排泄量占總排泄量的30.9%。

河水和地下水交互作用過程復(fù)雜，這種補排強度的變化和研究區(qū)地質(zhì)、水文地質(zhì)條件有關(guān)。馬蓮河下游上段和下段均穿越黃土殘塬，含水層切割強烈，地下水水力梯度較高，排泄量大。中段馬蓮河兩側(cè)地形較為平坦，含水層切割較弱，地下水水力梯度低，排泄量小。另一方面，河流沉積物厚度較薄，河床下部及沿岸巖性為白堊系環(huán)河組碎屑巖，在砂巖分布區(qū)，含水介質(zhì)滲透系數(shù)較大，有利于地下水補給河水，而在泥質(zhì)分布區(qū)，含水介質(zhì)滲透系數(shù)較低，地下水和河水水力聯(lián)系較弱。馬蓮河沿途地形和含水介質(zhì)的變化可能影響了地下水排泄強度的變化。

圖5 模型評價地下水排泄強度(a)、累計排泄量及河水流量(b)Fig.5 Modeled groundwater discharge rates, total inflows and river flow rate

3.4 參數(shù)敏感性分析

利用水文站同期監(jiān)測流量判別模型評價精度，由于馬蓮河下游水文站較少，除初始點慶陽水文站外，僅有寧縣站和雨落坪站可作對比。評價R12點寧縣站、R14點雨落坪站流量分別為5.19、5.96 m3/s，同期監(jiān)測流量分別為4.82、5.77 m3/s，相對誤差分別為7.7%、3.3%，表明評價結(jié)果存在一定誤差。

222Rn評價模型涉及大量參數(shù)，評價結(jié)果存在不確定性。由于蒸發(fā)及衰變占222Rn通量比重較小，這兩項對評價精度影響可忽略。影響評價精度的主要因素包括4個方面：地下水端元cgw、河水深度d、潛流帶輸入Fp及氣體逸散系數(shù)k。地下水端元的選取是評價模型的首要難點，研究區(qū)地下水中222Rn活度具空間變異，由于數(shù)據(jù)有限，用各段均值代替實際值。河水深度是通過各斷面多點測量后平均，估算Fp所用的參數(shù)γ、cin亦取各段均值。k值是根據(jù)經(jīng)驗公式獲取，由于復(fù)雜因素的影響，實際值和理論值存在差異。顯然，參數(shù)存在一定誤差會造成評價結(jié)果的不確定性。為此，開展了參數(shù)敏感性分析，分別考察了cgw、d、Fp及k在0～50%變化情況下地下水累計排泄量的相對變化(圖6)，結(jié)果顯示地下水排泄強度變化范圍分別為0～34.4%、0～4.2%、0～14.4%、0～63.6%。這表明，參數(shù)敏感性順序為：k>cgw>Fp>d，除d外，其它參數(shù)對模型評價結(jié)果影響較大。在下一步研究中，應(yīng)盡可能采集更多地下水和潛流帶樣品，以及開展水氣界面222Rn逸散試驗獲取實際k參數(shù)以提高模型評價精度。

圖6 參數(shù)敏感性分析Fig.6 Sensitivity analysis of the model

地表水和地下水轉(zhuǎn)化的定量評價是水文學(xué)領(lǐng)域的研究難點[21]，理論上，通過斷面測流或保守性Cl-示蹤可以評價河水和地下水的詳細轉(zhuǎn)化過程，但受水文資料稀缺以及地下水中Cl-質(zhì)量濃度空間變化大、端元不易確定等因素的影響，在實際中難以實現(xiàn)。222Rn作為一種天然放射性惰性氣體同位素，具有保守性、水體端元活度差異顯著等優(yōu)點，可判別復(fù)雜地區(qū)河水和地下水轉(zhuǎn)化關(guān)系。特別是含水層-河水系統(tǒng)中222Rn的地球化學(xué)過程易于量化，決定其在定量評價方面具有優(yōu)勢。本次研究表明，222Rn方法可以精準識別地下水排泄位置和排泄量的空間變化，這對于評價流域水資源量、研究地下水流系統(tǒng)分布及水循環(huán)特征具有重要的指導(dǎo)意義。因此，盡管評價結(jié)果存在不確定性，但在補給型河流地區(qū)應(yīng)用222Rn示蹤評價地下水沿河排泄較為可行。

4 結(jié)論

(1)地下水、河水和潛流帶水222Rn活度均值分別為4 029.5 Bq/m3、317.6 Bq/m3和1 629.3 Bq/m3，地下水222Rn活度高于河水1個數(shù)量級，潛水帶水222Rn活度受河水、地下水混合作用及沉積物222Rn輸入影響。

(2)馬蓮河下游均為白堊系環(huán)河組地下水排泄補給河水，評價期內(nèi)地下水排泄強度0.2～16.2 m2/d，累計排泄量4.5 m3/s。排泄強度存在空間變異，上段和下段為地下水強排泄區(qū)，中段地下水排泄較弱，這可能和馬蓮河沿途地形和含水介質(zhì)的變化有關(guān)。

(3)模型不確定性主要受地下水端元、潛流帶輸入及氣體逸散系數(shù)3個因素影響，通過采集更多地下水和潛流帶樣品，以及開展水氣界面222Rn逸散試驗可提高模型評價精度，222Rn示蹤方法在補給型河流地區(qū)較為可行。