程永朋 王 兵 熊 鷹 李 剛

(西南科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院 四川綿陽(yáng) 621010)

輻伏電池是一種直接將核衰變能轉(zhuǎn)化為電能的裝置，其能量轉(zhuǎn)換原理類似于光伏電池。輻伏電池因具有高能量密度、長(zhǎng)壽命、易于集成以及不受外部環(huán)境的影響等顯著優(yōu)點(diǎn)[1]，成為微能源研究的重要方向。在過(guò)去10多年里對(duì)于使用p-n結(jié)、p-i-n結(jié)和肖特基結(jié)的輻伏同位素電池進(jìn)行了廣泛的研究[2-4]，已有結(jié)果表明，基于傳統(tǒng)Ge，Si，GaAs半導(dǎo)體p-n結(jié)的核電池轉(zhuǎn)換效率都很低并存在壽命短等問(wèn)題，主要原因是高能粒子輻射下材料的性能退化和p-n結(jié)低的載流子分離效率。通過(guò)采用耐輻射的寬禁帶半導(dǎo)體材料(如GaN，SiC等)是解決這些問(wèn)題的有效途徑，尤其是金剛石具備優(yōu)異的抗輻射能力、大的禁帶寬度(5.45 eV)、高載流子遷移率而更加引人關(guān)注[6-7]，基于金剛石半導(dǎo)體的肖特基結(jié)輻伏同位素電池也成為該方向的研究熱點(diǎn)。目前相關(guān)研究多集中于金剛石肖特基結(jié)換能單元的設(shè)計(jì)、模擬計(jì)算及制備和性能檢測(cè)分析[8-9]，對(duì)于顯著影響單元性能的與不同輻射源匹配的肖特基金屬的優(yōu)化設(shè)計(jì)缺乏理論及實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證研究，而這又是基于金剛石肖特基結(jié)換能單元同位素電池的設(shè)計(jì)制備基礎(chǔ)，有必要進(jìn)行前期的相關(guān)理論分析工作。

本文采用基于蒙特卡羅數(shù)值計(jì)算法的Geant 4軟件模擬計(jì)算β粒子在輻射進(jìn)入肖特基金屬內(nèi)的能量沉積情況以及通過(guò)與金屬原子碰撞發(fā)生反射、散射等作用而進(jìn)入空氣的能量占比，把沉積在金屬內(nèi)和反散射到空氣中的能量百分比相加，得出不同輻射源入射到不同肖特基金屬的能量損失隨厚度的變化曲線。這樣，若設(shè)定一定的能量損失閾值(如10%)，則可根據(jù)入射粒子能量損失百分比隨金屬厚度的變化曲線得到不同放射源對(duì)應(yīng)不同肖特基金屬的臨界厚度，為實(shí)際制造肖特基結(jié)輻伏電池能量轉(zhuǎn)換單元的肖特基金屬優(yōu)化設(shè)計(jì)提供理論依據(jù)。

1 計(jì)算模型及參數(shù)設(shè)置

圖1是一種常見的基于金剛石金屬肖特基結(jié)的輻伏同位素電池?fù)Q能單元結(jié)構(gòu)[10]：?jiǎn)卧黧w包括肖特基金屬電極、輕摻雜的P型金剛石層、重?fù)诫s的P型金剛石層、單晶金剛石基體以及分別位于肖特基金屬層和輕摻雜P型金剛石層上的歐姆接觸電極。換能單元工作時(shí)平面放射源放置于肖特基金屬表面，輻射粒子首先入射進(jìn)肖特基金屬內(nèi)，穿過(guò)金屬層后再進(jìn)入金屬金剛石界面，即肖特基結(jié)區(qū)，也是整個(gè)換能單元的有效工作區(qū)。因此要使電池的能量轉(zhuǎn)換率高，需盡量減少入射粒子在肖特基金屬表面的反散射和金屬內(nèi)部的能量沉積，盡可能多地?fù)p失在結(jié)區(qū)激發(fā)載流子，形成有效輸出。常用的金剛石金屬肖特基結(jié)中的金屬材料主要從Cu，Ni，Al，Ag，Au中選擇[11]，以下用Geant 4軟件模擬計(jì)算輻射粒子在進(jìn)入肖特基金屬內(nèi)的能量沉積和表面反散射情況時(shí)，主要考察Cu，Ni，Au 3種金屬。

圖1 金剛石肖特基勢(shì)壘二極管能量沉積模型Fig. 1 Diamond schottky barrier diode energy deposition model

在放射源的選擇上，對(duì)于同位素微電池來(lái)說(shuō)， 射線源由于衰變粒子的能量大而具有很強(qiáng)的破壞作用，會(huì)大大降低電池的使用壽命。γ射線源則由于其穿透能力強(qiáng)，需加防護(hù)層，加大了體積和結(jié)構(gòu)復(fù)雜程度，不具備實(shí)用意義，而β射線源可避免這些不足，因此計(jì)算中選擇了常用的3種β放射源(如表1)。

Geant 4(GEometry And Tracking)是由CERN(歐洲核子研究組織)基于C++面向?qū)ο蠹夹g(shù)開發(fā)的蒙特卡羅應(yīng)用軟件包，用于模擬粒子在物質(zhì)中輸運(yùn)的物理過(guò)程。相對(duì)于MCNP,EGS等商業(yè)軟件來(lái)說(shuō)，它的主要優(yōu)點(diǎn)是源代碼完全開放，用戶可以根據(jù)實(shí)際需要更改擴(kuò)充程序。目前Geant 4已經(jīng)廣泛應(yīng)用于核物理、核技術(shù)、空間物理、醫(yī)學(xué)研究等領(lǐng)域。利用Geant 4軟件對(duì)上面基于金剛石肖特基結(jié)β輻伏同位素電池的能量轉(zhuǎn)換單元進(jìn)行模擬計(jì)算，設(shè)定β平面放射源的活度為1 mCi，這樣運(yùn)行1 000 000個(gè)粒子，在軟件中編程得到需要的輸出數(shù)據(jù)。

表1 常用的3種β放射源參數(shù)Table 1 Parameters of three commonly used beta radioactive sources

2 計(jì)算結(jié)果及討論

2.1 Ni-63源在不同金屬層的能量沉積及反散射

圖2、圖3、圖4分別是Ni-63放射源在金屬Cu，Au，Ni內(nèi)的能量沉積占比、反射率以及兩者之和隨金屬厚度變化的關(guān)系曲線。圖中曲線分別代表Ni-63放射源在金屬內(nèi)的能量沉積占比、在金屬層的反散射率及兩者之和占入射β粒子總能量的百分比。

圖2 Ni-63放射源在Cu 肖特基金屬層的能量沉積和反散射Fig. 2 The deposition and backscattering of Ni-63 radioactive sources in Cu metal

圖3 Ni-63放射源在Au 肖特基金屬層的能量沉積和反散射Fig.3 The deposition and backscattering of Ni-63 radioactive sources in Au metal

圖4 Ni-63放射源在Ni肖特 基金屬層的能量沉積和反散射Fig.4 The deposition and backscattering of Ni-63 radioactive sources in Ni metal

從圖2可以看到，Ni-63放射源在Cu金屬層的能量沉積占比及反射率都隨金屬厚度的增加而增加，且起始階段反射率高于能量沉積占比，但其變化斜率小于后者，因此厚度增加到一定值后能量沉積占比會(huì)超過(guò)反射率成為能量損失的主體。同位素電池工作時(shí)不管是金屬內(nèi)沉積的能量還是通過(guò)金屬反散射到空氣中的能量均是無(wú)效部分，所以理論上其占比越小越好。為便于比較，統(tǒng)一將沉積占比和反射率之和的閾值設(shè)定為10%，對(duì)照上述計(jì)算結(jié)果，則可確定肖特基金屬選用Cu時(shí)其厚度最大值為30 nm。而對(duì)于Ni-63放射源在Au金屬層的情況，其能量沉積占比和反射率都隨金屬厚度的增大而幾乎以相同的斜率增加，入射能量損失10%時(shí)的厚度值為20 nm(圖3)。Ni的變化情況幾乎與Cu完全一致，且對(duì)應(yīng)10%能量損失時(shí)的厚度也為30 nm(圖4)。

2.2 H-3源在不同金屬層的能量沉積及反散射

圖5、圖6、圖7分別是H-3放射源在金屬Cu,Au,Ni層的能量沉積占比、反射率以及兩者之和隨金屬厚度變化的關(guān)系曲線。

圖5 H-3放射源在Cu肖特基金屬層的能量沉積和反散射Fig.5 The deposition and backscattering of H-3 radioactive sources in Cu metal

圖6 H-3放射源在Au肖特基金屬層的能量沉積和反散射Fig.6 The deposition and backscattering of H-3 radioactive sources in Au metal

圖7 H-3放射源在Ni肖特基金屬層的能量沉積和反散射Fig.7 The deposition and backscattering of H-3 radioactive sources in Ni metal

從圖5、圖6、圖7可以看到，H-3放射源在各金屬內(nèi)的沉積占比隨金屬厚度的增加而增加，但增幅很小；而H-3放射源在金屬層的反散射率曲線與兩者之和曲線基本一致，原因是放射源在金屬內(nèi)能量沉積占比很小，基本可以忽略不計(jì)。同樣若將能量沉積占比和反射率之和的閾值設(shè)定為10%，對(duì)照上述計(jì)算結(jié)果，則可確定對(duì)應(yīng)H-3放射源，肖特基金屬選用Cu，Au，Ni時(shí)，其厚度最大值均為100 nm。

2.3 Pm-147源在不同金屬層內(nèi)的沉積及反散射

圖8、圖9、圖10分別是Pm-147放射源在金屬Cu，Au，Ni層的能量沉積占比、反射率以及兩者之和隨金屬厚度變化的關(guān)系曲線。

圖8 Pm-147放射源在Cu 肖特基金屬層的能量沉積和反散射Fig.8 The deposition and backscattering of Pm-147 radioactive sources in Cu metal

圖9 Pm-147放射源在Au 肖特基金屬層的能量沉積和反散射Fig. 9 The deposition and backscattering of Pm-147 radioactive sources in Au metal

圖10 Pm-147放射源在Ni 肖特基金屬層的能量沉積和反散射Fig.10 The deposition and backscattering of Pm-147 radioactive sources in Ni metal

從圖8-圖10可以看到，Pm-147放射源在3種不同金屬層的能量沉積占比及反射率都隨金屬厚度的增加而增加，但增幅很小，而且反射率數(shù)值遠(yuǎn)高于沉積占比，因此反散射是能量損失的主體。同樣若將沉積占比和反射率之和的閾值設(shè)定為10%，對(duì)照上述計(jì)算結(jié)果，則可確定對(duì)應(yīng)Pm-147放射源，肖特基金屬選用Cu時(shí)其厚度最大值為20 nm，而選Au厚度則應(yīng)小于10 nm，選Ni的厚度也應(yīng)小于10 nm。

3 結(jié)論

對(duì)基于金剛石金屬肖特基結(jié)換能單元的同位素電池，通過(guò)計(jì)算模型的建立及工作參數(shù)設(shè)置，采用Geant 4軟件對(duì)不同β輻射源通過(guò)不同肖特基金屬的能量損失進(jìn)行模擬計(jì)算，獲得結(jié)論如下：(1) 不同β輻射源通過(guò)金屬的能量損失主體方式不同，Ni-63放射源以能量反散射和金屬內(nèi)能量沉積兩種主體形式損失能量，而H-3放射源和Pm-147放射源主要以反散射形式損失能量，入射能量在金屬層內(nèi)的能量沉積占比很小。(2) Ni-63,H-3,Pm-147放射源對(duì)應(yīng)Cu,Au,Ni肖特基金屬，要使反射和沉積的能量低于設(shè)定的閾值(10%)，相應(yīng)的金屬厚度要求各有不同：對(duì)于Ni-63源，對(duì)應(yīng)金屬Cu,Au,Ni最大厚度分別為30,20,30 nm；對(duì)于H-3源，3種金屬Cu，Au，Ni臨界厚度均為100 nm；對(duì)于Pm-147源，對(duì)應(yīng)的厚度分別為20,10,10 nm。(3)對(duì)于不同放射源作用下工作的基于金剛石金屬肖特基結(jié)換能單元的同位素電池，采用不同的肖特基金屬應(yīng)優(yōu)化設(shè)計(jì)不同的金屬層厚度才可能提升器件的能量轉(zhuǎn)換率。