馬堃 焦錚 蔣峰建 葉劍鋒 呂海江 陳展斌

1)(黃山學(xué)院信息工程學(xué)院,黃山 245041)2)(湖南工業(yè)大學(xué)理學(xué)院,株洲 412007)3)(國防科學(xué)技術(shù)大學(xué)理學(xué)院,長沙 410073)(2018年3月28日收到;2018年5月28日收到修改稿)

1 引 言

洞態(tài)原子是指內(nèi)殼層電子被激發(fā)或電離后形成的激發(fā)態(tài)中性原子或近中性離子.它廣泛存在于實(shí)驗(yàn)室和天體等離子體中,尤其是在高能炮彈離子或者同步輻射光源與原子碰撞的反應(yīng)產(chǎn)物中.洞態(tài)原子也是等離子體物理學(xué)、天體物理學(xué)和固體表面物理學(xué)的研究對(duì)象之一.由于旁觀空穴的存在,導(dǎo)致洞態(tài)原子核外電子對(duì)原子核的屏蔽效應(yīng)減弱,從而使得輻射躍遷線的能量略高于主線能量,即伴線.當(dāng)內(nèi)殼層有兩個(gè)空穴存在時(shí),屏蔽效應(yīng)進(jìn)一步減弱,外殼層電子向該殼層躍遷時(shí)輻射躍遷線的能量更高,即超伴線[1].通過對(duì)空心原子退激輻射產(chǎn)生的X射線伴線和超伴線結(jié)構(gòu)的研究,不僅可以揭示洞態(tài)原子的形成機(jī)制,而且為等離子體狀態(tài)診斷、新的極紫外和X射線光源的發(fā)展提供重要的理論支持.對(duì)于K-X射線,由于K殼層電子被緊密地束縛在原子核周圍做高速運(yùn)動(dòng),電子間的Breit效應(yīng)、量子電動(dòng)(QED)等高階相對(duì)論效應(yīng)十分顯著.因此,有必要在全相對(duì)論理論框架下對(duì)K殼層輻射X射線進(jìn)行理論計(jì)算.Kozio?等[2]利用多組態(tài)Dirac-Fock理論(MCDF)方法計(jì)算了Al和Si原子Kα1,2X射線結(jié)構(gòu)和寬度,討論了電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)和伴線結(jié)構(gòu)對(duì)輻射X射線譜結(jié)構(gòu)的影響;2015年,Wang等[3]在相對(duì)論框架下計(jì)算了洞態(tài)原子(Z=13—90)退激輻射Kα,β,γX射線伴線結(jié)構(gòu),并分析了旁觀空穴對(duì)其譜線結(jié)構(gòu)的影響,結(jié)果表明相對(duì)論計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測量譜具有很好的一致性.

在早期的實(shí)驗(yàn)室中,人們主要利用光子或電子與靶原子碰撞產(chǎn)生洞態(tài)原子,洞態(tài)原子通過退激輻射產(chǎn)生伴線和超伴線.超伴線的產(chǎn)生條件比伴線苛刻,要求洞態(tài)原子在輻射躍遷時(shí)有兩個(gè)空穴位于初態(tài)的同一殼層上.一般而言,需要兩步過程才能實(shí)現(xiàn)這樣的洞態(tài)原子,如第一步先電離掉一個(gè)電子,第二步再通過伴隨振離或者Coster-Kronig(CK)躍遷產(chǎn)生第二個(gè)洞態(tài).然而這些過程的躍遷強(qiáng)度都非常弱,實(shí)驗(yàn)上也不易探測.在重離子碰撞過程中,由于其提供的強(qiáng)庫侖場,碰撞時(shí)可以同時(shí)將多個(gè)電子電離,并產(chǎn)生豐富的退激X射線主線、伴線和超伴線.近年來,隨著重離子儲(chǔ)存環(huán)和加速器等實(shí)驗(yàn)技術(shù)的進(jìn)步,人們越來越關(guān)注高能離子與原子碰撞產(chǎn)生洞態(tài)原子過程,尤其對(duì)洞態(tài)原子退激產(chǎn)生的X射線伴線和超伴線譜的研究更加感興趣[4,5].2013年,Czarnota等[6]利用高分辨率的晶體譜儀對(duì)280 MeV能量下O6+離子與Zr,Mo和Pd原子的碰撞過程進(jìn)行了研究,通過對(duì)退激Lα12(L3→M4,5)和Lβ1(L2→M4)X射線伴線和超伴線光譜的計(jì)算模擬,得到了重離子碰撞過程中靶原子空穴產(chǎn)生概率.最近,中國科學(xué)院蘭州近代物理研究所基于HIRFL大科學(xué)裝置[7],開展了一系列高能離子碰撞的實(shí)驗(yàn)研究,特別是在高能裸核Xe炮彈離子與Kr和Xe靶原子碰撞過程的實(shí)驗(yàn)研究中,觀察到了明顯的伴線和超伴線結(jié)構(gòu)[8].為了對(duì)這些復(fù)雜的X射線譜進(jìn)行指認(rèn),并進(jìn)一步分析高能碰撞過程中各種洞態(tài)產(chǎn)生的物理機(jī)制,董晨鐘等[9?11]基于MCDF方法,對(duì)高能裸核Xe離子與Kr原子和Xe原子碰撞的輻射復(fù)合過程以及退激輻射產(chǎn)生的K-X射線伴線和超伴線結(jié)構(gòu)進(jìn)行了理論計(jì)算,指出了輻射復(fù)合是洞態(tài)產(chǎn)生的主要機(jī)制.本文利用MCDF理論方法,對(duì)L殼層旁觀空穴下,Ar原子退激輻射X射線的能量和強(qiáng)度進(jìn)行了系統(tǒng)的理論計(jì)算;分析了L殼層旁觀空穴對(duì)退激輻射X射線能量的影響,給出了L殼層旁觀空穴個(gè)數(shù)與伴線和超伴線能移之間的關(guān)系.相關(guān)計(jì)算結(jié)果可以為重離子碰撞實(shí)驗(yàn)研究提供理論支持.

2 理論方法

有關(guān)MCDF理論方法及GRASP2K程序包,文獻(xiàn)[12,13]已做了詳細(xì)的描述,這里僅做扼要的介紹.在MCDF理論方法中,N電子體系的Dirac-Coulomb哈密頓量可以表示為

其中hD(ri)是單電子Dirac哈密頓量,包括單電子動(dòng)能項(xiàng)和電子與原子核之間相互作用能項(xiàng),具體可以寫成

(2)式中,c表示真空中的光速,α和β表示Dirac矩陣,pi是電子動(dòng)量.(1)式中的第二項(xiàng)表示電子與電子之間的相互作用勢.

在MCDF計(jì)算中,原子態(tài)波函數(shù)|α(PJM)〉可以采用具有相同總角動(dòng)量J和宇稱P的組態(tài)波函數(shù)|γrPJM〉線性組合得到,即

其中nr表示原子態(tài)波函數(shù)展開時(shí)采用的組態(tài)波函數(shù)基矢個(gè)數(shù),cr為組態(tài)混合系數(shù),γr表示確定組態(tài)信息的其他量子數(shù).組態(tài)波函數(shù)|γrPJM〉由一組正交軌道反對(duì)稱化乘積得到,相應(yīng)的系數(shù)通過對(duì)Dirac-Coulomb哈密頓優(yōu)化得到.

對(duì)于中Z和高Z元素,尤其是對(duì)空心原子,除了Dirac-Coulomb哈密頓外,由磁效應(yīng)和弛豫效應(yīng)引起的Breit相互作用以及QED效應(yīng)較為顯著.Breit相互作用算符可以表示為

式中?ωij表示相互作用過程中虛光子交換頻率.本文在具體計(jì)算時(shí),還包括了自能、真空極化等QED效應(yīng)中的主要修正項(xiàng)[12].

按照Fermi黃金定則,單位時(shí)間內(nèi)從輻射初態(tài)到輻射末態(tài)的躍遷概率可以表示為

其中|αi(PJM)〉和|αf(PJM)〉分別表示初態(tài)和末態(tài)原子態(tài)波函數(shù),P(L)是輻射電磁場的L階張量算符,本文僅考慮電偶極輻射躍遷,即L=1,ωij是初態(tài)和末態(tài)躍遷頻率.

需要指出的是,在具體計(jì)算時(shí),躍遷概率有Coulomb和Babushkin兩種規(guī)范,分別對(duì)應(yīng)非相對(duì)論極限下的速度規(guī)范和長度規(guī)范.這兩種規(guī)范下計(jì)算結(jié)果的一致性可以作為計(jì)算準(zhǔn)確性的評(píng)判條件之一.本文分別計(jì)算了Coulomb規(guī)范和Babushkin規(guī)范兩種規(guī)范下的結(jié)果,發(fā)現(xiàn)卷積之后的輻射譜形狀以及能量位置沒有明顯差別.因此,文中只給出Coulomb規(guī)范下的結(jié)果.

3 結(jié)果與討論

洞態(tài)原子退激輻射X射線譜結(jié)構(gòu)不僅與內(nèi)殼層空穴的產(chǎn)生機(jī)制有關(guān),而且與其退激發(fā)輻射動(dòng)力學(xué)過程有關(guān).由于本文研究輻射躍遷涉及到K殼層,因此在MCDF理論框架下進(jìn)行計(jì)算更加合適,計(jì)算中包括了Breit作用和QED修正等.表1給出了不同初始組態(tài)下的躍遷譜線條數(shù).其中組態(tài)K?kL?l表示K殼層有k個(gè)洞,L殼層有l(wèi)個(gè)洞,其他外殼層電子滿殼層排布.具體地,如K?1L?2表示K殼層有1個(gè)空穴,L殼層有2個(gè)空穴,其他外殼層電子滿殼層排布.相應(yīng)的躍遷線可以用1s?1L?2→np?1L?2表示,其中n=2和3分別表示L殼層有兩個(gè)旁觀空穴下的Kα(1s→2p)和Kβ(1s→3p)X射線伴線.該組態(tài)在MCDF計(jì)算中,共產(chǎn)生317條躍遷線.需要指出的是,本文僅考慮初態(tài)為K?kL?l(k=1,2;l=0—8)的情況,沒有涉及M殼層空穴情況.事實(shí)上,M殼層每增加一個(gè)空穴,躍遷線條數(shù)將增加很多.以Ar原子為例,初態(tài)為K?1L?2M0組態(tài)躍遷線有317條,若M殼增加一個(gè)空穴,即 K?1L?2M?1組態(tài),其躍遷線達(dá)到16539條.從文獻(xiàn)[9]計(jì)算結(jié)果可以看出,M殼層對(duì)躍遷的影響很小,可以忽略.因此,本文沒有對(duì)M殼層空穴情況進(jìn)行研究.

利用MCDF方法,計(jì)算了表1中列出的所有躍遷線的躍遷能量和躍遷概率.具體地,靶態(tài)的初、末態(tài)波函數(shù)和能級(jí)的計(jì)算采用GRASP2K程序包,計(jì)算中包括了Breit作用和真空極化、自能等QED修正,采用了擴(kuò)展優(yōu)化能級(jí)方案(EOL).躍遷概率采用RATIP程序包中REOS模塊[14]計(jì)算,該計(jì)算方案分別導(dǎo)入GRASP2K程序計(jì)算的初態(tài)和末態(tài)波函數(shù),可以充分考慮躍遷前后電子軌道的弛豫效應(yīng).表2列出了Kα1,2(1s→2p3/2,2p1/2)和Kβ1,3(1s→3p3/2,3p1/2)主線的躍遷能量和躍遷概率.作為比較,表中同時(shí)列出了文獻(xiàn)[15]中的躍遷能和躍遷強(qiáng)度數(shù)值,其中躍遷強(qiáng)度歸一到Kα1譜線.表中“NR”列的數(shù)據(jù)表示非相對(duì)論計(jì)算的躍遷能,“R”列數(shù)據(jù)表示包括了Breit和QED效應(yīng)之后的躍遷能.從表中可以看出,本文計(jì)算的躍遷能量和躍遷概率與文獻(xiàn)[15]結(jié)果符合得很好,如能級(jí)的最大誤差僅為0.02%.Kα1,Kα2之間的能量差和Kβ1,Kβ3之間的能量差分別為2.16 eV和0.18 eV.Kα1/Kα2和Kβ1/Kβ3躍遷概率之比分別為1.9777和1.9785,這與1s→2p3/2和1s→2p1/2躍遷初態(tài)統(tǒng)計(jì)權(quán)重(2J+1)之比一致.

表1 在MCDF計(jì)算模型下主線、伴線和超伴線X射線躍遷數(shù)目Table 1.Number of transitions calculated within the MCDF model for various diagram,satellites and hypersatellites X-ray lines.

表2 Ar原子主線的躍遷能量、躍遷概率和相對(duì)強(qiáng)度Table 2.The transition energies,rates and relative intensity of diagram lines for argon atom.

表3 Ar原子K X射線伴線和超伴線平均躍遷能量和相對(duì)強(qiáng)度Table 3.Average energy(eV)and relative intensity of K X-ray satellite and hypersatellite lines for Ar.

在原子躍遷過程中,由于各種譜線加寬機(jī)制導(dǎo)致每條躍遷譜線都不是嚴(yán)格的分立譜,而是具有一定的寬度.考慮到實(shí)驗(yàn)裝置測量的分辨率,我們采用20 eV的半高全寬(FWHM),將表1中所列出的18個(gè)初始組態(tài)(K?kL?l)對(duì)應(yīng)的所有躍遷線的躍遷能量和躍遷概率按照高斯線型展寬,從而得到L殼層旁觀空穴下洞態(tài)Ar原子退激發(fā)輻射X射線譜的分布情況,結(jié)果在圖1中給出.展寬時(shí),近似地對(duì)每個(gè)初始組態(tài)所涉及的多條躍遷譜線按照等權(quán)重方案進(jìn)行疊加.其中,圖1(a)給出了L殼層不同空穴數(shù)下的輻射譜線,從展寬得到的譜線輪廓中可以確定各譜線峰值的位置和高度,即對(duì)應(yīng)該組態(tài)的平均躍遷能量和強(qiáng)度,結(jié)果列于表3.在表3中將每一列躍遷強(qiáng)度歸一到其最強(qiáng)譜線,如Kα伴線躍遷強(qiáng)度歸一到K?1L?3組態(tài)躍遷強(qiáng)度,Kα超伴線躍遷強(qiáng)度歸一到K?1L?4組態(tài)躍遷強(qiáng)度,Kβ伴線和超伴線躍遷強(qiáng)度均歸一到K?2L?4組態(tài)的躍遷強(qiáng)度.從圖1(a)可以看出,超伴線位于伴線右側(cè),即超伴線躍遷能量大于伴線的躍遷能量.這是由于超伴線比伴線多一個(gè)K殼層旁觀空穴導(dǎo)致的.另外可以看到,L殼層的旁觀空穴也會(huì)改變Kα和Kβ伴線和超伴線的躍遷能和躍遷強(qiáng)度.隨著L殼層旁觀空穴數(shù)的增加,Kα和Kβ伴線的強(qiáng)度先增加后減少.L殼有3個(gè)旁觀空穴時(shí)Kα伴線最強(qiáng),L殼有4個(gè)洞時(shí)Kα超伴線、Kβ伴線和超伴線最強(qiáng).這是由于躍遷線的條數(shù)隨著L殼層空穴數(shù)的增加先增加再減小導(dǎo)致的.隨著L殼層空穴數(shù)的增加,輻射線的能量逐漸向高能端偏移,導(dǎo)致Kα的超伴線與Kβ伴線.圖1(b)是將圖1(a)中18個(gè)初組態(tài)(K?kL?lk=0,1;l=0—8)退激輻射躍遷譜線按照等權(quán)重疊加后得到的合成光譜.從圖1(b)中可以看出,Kα的伴線和超伴線可以較好地分辨,但Kβ的伴線和超伴線重疊在一起,同時(shí)Kα的超伴線與Kβ的伴線也有部分重疊.本文選取20 eV的展寬主要考慮到實(shí)驗(yàn)測量裝置的分辨率.如果實(shí)驗(yàn)測量的分辨率更高,則可以分辨出更多譜線對(duì)應(yīng)的位置.

圖1 Ar原子Kα和Kβ主線、伴線和超伴線理論計(jì)算譜(FWHM=20 eV)Fig.1.The calcultaed spectra corresponding to Kα and Kβdiagrams,satellites and hypersatellites of Ar atom(FWHM=20 eV).

為了更加清晰地揭示L殼層旁觀空穴對(duì)輻射X射線能量的影響,圖2給出了躍遷輻射Kα和Kβ的伴線和超伴線能量與L殼層空穴個(gè)數(shù)之間的關(guān)系,其中Ksαβ和Khsαβ分別表示伴線和超伴線.從圖2中可以看出,隨著L殼層空穴個(gè)數(shù)的增加,躍遷能也隨之增加,并呈現(xiàn)線性關(guān)系.同時(shí)我們發(fā)現(xiàn),Kα的伴線和超伴線斜率相近,Kβ的伴線和超伴線斜率相近,即L殼層旁觀空穴對(duì)Kα(Kβ)伴線和超伴線產(chǎn)生的能量移動(dòng)近似相等.

圖2 Ar原子Kα和Kβ伴線和超伴線躍遷能與L殼層空穴個(gè)數(shù)之間的關(guān)系Fig.2.Transition energy of the Kαand Kβstatellite and hypersatellite versus the number of the spector vacancies in the L shell for Ar atom.

圖3給出了輻射X射線能移ΔE(K,Ln)=E(K,Ln)?E(K,L0)與L殼層空穴個(gè)數(shù)的關(guān)系.可以看出K-X射線能移大小隨著L殼空穴個(gè)數(shù)的增加而增加,并具有明顯的線性關(guān)系.L殼層相同空穴數(shù)下,超伴線的能移略大于伴線的能移.這種差別主要是由于超伴線比伴線在K殼層多一個(gè)旁觀空穴,電子的屏蔽效應(yīng)減弱,參與躍遷的電子感受到原子核的效應(yīng)更強(qiáng)導(dǎo)致的.基于計(jì)算得到的能移與L殼層空穴個(gè)數(shù)的數(shù)據(jù)關(guān)系,利用最小二乘法給出了能移大小與L殼層空穴個(gè)數(shù)的擬合關(guān)系式,具體表示如下:

圖3 Ar原子Kα和Kβ伴線和超伴線能移與L殼層空穴個(gè)數(shù)的關(guān)系 (Cal表示利用MCDF方法計(jì)算的結(jié)果;Fit表示擬合公式(6)得到的結(jié)果)Fig.3.Energy shifts of the Kαand Kβstatellite and hypersatellitev versus the number of the spector vacancies in the L shell for Ar atom(Cal denotes the data calculated by MCDF method,Fit denotes the data from Eq.(6)).

式中n為L殼層旁觀空穴個(gè)數(shù).圖3給出了利用這些擬合公式得到的躍遷能移與L殼層空穴個(gè)數(shù)之間的關(guān)系曲線,可以看出,擬合公式得到的結(jié)果與MCDF計(jì)算的結(jié)果符合得很好.

4 結(jié) 論

本文利用MCDF理論方法計(jì)算了Ar原子K?kL?l→K?k+1L?l?1(k=1,2;l=0—8)Kα和Kβ主線、伴線和超伴線的躍遷能和躍遷概率,計(jì)算中包括了Breit相互作用和QED修正.計(jì)算結(jié)果與文獻(xiàn)中已有的數(shù)據(jù)符合得很好.以躍遷能為例,本文計(jì)算的結(jié)果與文獻(xiàn)中的數(shù)據(jù)誤差均小于0.02%.采用20 eV半高全寬對(duì)每個(gè)組態(tài)下所有可能的輻射躍遷線進(jìn)行了高斯展寬,得到其高斯線型,進(jìn)而確定出不同組態(tài)分別對(duì)應(yīng)的平均躍遷能量和躍遷強(qiáng)度.分析表明,L殼層旁觀空穴會(huì)導(dǎo)致輻射躍遷線向高能端偏移,其能移的大小與L殼層空穴個(gè)數(shù)呈線性關(guān)系.利用最小二乘法擬合出了能移與L殼空穴數(shù)之間的線性表達(dá)式.本文的研究結(jié)論為定量地解釋原子碰撞過程中產(chǎn)生X射線譜提供了必要的理論支持.需要說明的是,對(duì)于洞態(tài)Ar原子,除了輻射X射線退激途徑外,還存在Auger過程,本文并沒有對(duì)非輻射的Auger退激途徑進(jìn)行研究,相關(guān)工作將在后續(xù)進(jìn)一步報(bào)道.

感謝中國科學(xué)院近代物理研究所邵曹杰博士對(duì)本文研究給予的幫助.