徐海良 孔維陽 楊放瓊

中南大學機電工程學院

2017年9月，中國科學家首次在南海海域發(fā)現(xiàn)裸露在海底的水合物[1]。由于其特殊性質(zhì)與存在位置導致難以原位構(gòu)建封閉環(huán)境，故固態(tài)開采法最具商業(yè)前景[2-4]。2017年5月中國在南海成功實施的深水淺層非成巖水合物固態(tài)流化試采就是固態(tài)開采法的一種[5]。針對海底裸露水合物，筆者所在課題組提出海底水合物絞吸式開采法并對其做了大量的相關(guān)研究[6-9]，水力提升硬管多相流研究是其中的重要一環(huán)。目前水力提升管道多相流研究主要集中在石油、泥沙的開采輸送上，對水合物的多相流管輸研究較少，其中周守為等[10-13]研究過環(huán)空管輸送水合物，通過往內(nèi)部鉆桿中通入鉆井液將水合物破碎后通過環(huán)空管返回攜帶至海面。筆者研究絞吸式開采管道輸送，將絞刀絞碎后的水合物直接通過垂直硬管輸送至海面。海底水合物在水力提升過程中會被打破賦存條件導致分解，由固液兩相流轉(zhuǎn)變成固液氣三相流[14-15]，且分解位置、分解速度受到流量、出口回壓、顆粒直徑等因素影響，探索其影響規(guī)律，能夠使水合物的開采安全可控[16-17]。通過研究海底水合物水力提升管道的多相流特性，得到混合流體溫壓狀態(tài)及水合物分解位置，可以更好地實現(xiàn)對管道提升過程的控制，為實際開采及后續(xù)研究中各參數(shù)設置調(diào)節(jié)提供理論支持。

1 數(shù)學模型

基本假設：①管道為統(tǒng)一材質(zhì)，傳熱系數(shù)不變，不考慮絞刀切削傳熱；②破碎后天然氣沉積物顆粒為均勻球粒，固液兩相為不可壓縮的定常流動；③氣體服從Redlich—Kwong狀態(tài)方程。

1.1 溫度模型

管道內(nèi)水力提升水合物時，入口處混合流體溫度與海底溫度相同，且向上輸送過程中隨著熱量傳遞變化。海水分為混合層、溫躍層和恒溫層，溫度隨深度的增加而遞減?；旌蠈由疃葹椋?0～－200 m，此層中溫度是均勻變化的；其下一層溫躍層溫度變化則較明顯；最下層恒溫層海水的溫度較平穩(wěn)地下降，變化很??；－2 000 m以下常年保持低溫狀態(tài)。海水垂直溫度為[18]：

式中Tw表示海水溫度，K；T0表示海面溫度，K；h表示海水深度，m；c1、c2、c3、c4表示曲線擬合系數(shù)。

輸送過程中，水合物混合流體與管道摩擦產(chǎn)生熱量，并通過管道與海水換熱，同時在分解時有相變熱的產(chǎn)生，故由導熱基本方程導出管道溫度模型[19]。

導熱基本方程為：

其中

式中Ω表示溫度，K；τ表示傳熱時間，s；λ表示導熱系數(shù)，W/(m·K)；c表示比熱容，J/(kg·K)；ρ表示流體密度，kg/m3；x，y，z表示直角坐標系的3個方向；ΔQ表示單位體積內(nèi)熱量變化，W/m3；帶下標s、l、g的ρ、E分別表示固相、液相、氣相的密度、含量。

管道溫度模型：

其中

式中T表示流體溫度，K；qw表示海水與管道之間的熱傳導，W；qf表示摩擦生熱量，W；qh表示相變熱，W；v表示流體速度，m/s；Di表示管道內(nèi)徑，m；帶下標s、l、g的v分別表示固相、液相、氣相的速度。

混合流體與管道之間摩擦產(chǎn)生熱量，故摩擦生熱量為：

式中f表示摩阻系數(shù)；Q表示管道流量，m3/s。

流體與管道外海水之間存在溫度差，故通過管道與海水之間的熱傳導為：

式中Do表示管道外徑，m；αf表示自然對流換熱系數(shù)，W/(m2·K)；αm表示強制對流換熱系數(shù)，W/(m2·K)。

水合物達到相平衡后，固相變成氣相，因而相變熱為：

式中Zg表示甲烷壓縮因子；R表示氣體常數(shù)，J/(mol·K)；peq表示相平衡壓力，MPa。

1.2 管道流體壓力模型

水合物在向海面輸送過程中不斷發(fā)生相變，由水合物沉積物顆粒、海水組成的固液兩相流轉(zhuǎn)變成水合物沉積物顆粒、海水、甲烷組成的固液氣三相流。管道壓力不斷變化，梯度方程為[20-21]：

式中p表示管道壓力，MPa；g表示重力加速度，9.81 m/s2。

海底水合物賦存條件為低溫高壓，而管道中混合流體提升過程中，溫度上升壓力降低，突破水合物相平衡之后，不斷分解。水合物相平衡方程采用如下經(jīng)驗公式[22]：

1.3 水合物分解傳質(zhì)模型

水合物分解過程分為表面破壞和氣體解吸附作用，當水合物表面氣體分子逸度與平衡時逸度之差大于一定值時，水合物就會分解。采用Kim等[23-24]的分解模型：

式中n表示甲烷摩爾數(shù)，mol；t表示甲烷分解時間，s；kd表示分解反應速率常數(shù)，mol/(m2·s·MPa)；As表示分解面積，m2；feq(T, peq)表示溫度T、平衡壓力peq時的逸度，MPa；f(T, p)表示溫度T、壓力p下的逸度，MPa。

水合物分解反應速率常數(shù)（kd）為：

其中

式中kc表示水合物自身分解反應速率，mol/(m2·s·MPa)；kf表示甲烷傳質(zhì)速率[25]，mol/(m2·s·MPa)；k0表示水合物本征分解反應速率，mol/(m2·s·MPa)；Eact表示反應活化能，J/mol；ks表示甲烷傳質(zhì)系數(shù)，mol/(m2·s·MPa)。

由舍伍德數(shù)、雷諾數(shù)、施密特數(shù)得：

其中

式中nsh表示舍伍德數(shù)；DAB表示甲烷擴散系數(shù)，m2/s；ds表示顆粒直徑，m；v1表示海水流速，m/s；ρ1表示海水密度，kg/m3；μ表示海水黏度，Pa·s；Re表示雷諾數(shù)；nsc表示施密特數(shù)。

綜上可得：

水合物分解表面積為：

式中Ψ表示球形度；V表示顆粒體積，m3；M表示水合物摩爾質(zhì)量，kg/mol；ρs表示水合物密度，kg/。

甲烷氣體逸度Ratm為：

其中

式中p*表示參考態(tài)壓力，Pa；μx、μ*表示壓力為px、p*時的化學勢；Vx表示壓力為px、溫度為T時甲烷的摩爾體積，L/mol。

R—K方程：

綜合式（14）、（15），解得：式中Tc、pc分別表示甲烷氣體對比溫度和對比壓力，K、MPa。

1.4 管道多相流模型

氣液相質(zhì)量守恒方程：

氣液固混合動量方程：

式中A表示混合流體截面積，m2；t表示時間，s。

1.5 初始條件及計算方法

基礎(chǔ)參數(shù)：管道材料參數(shù)取導熱系數(shù)為50 W/(m·K)，自然對流傳熱系數(shù)為200 W/(m·K)，強制對流傳熱系數(shù)為5 000 W/(m·K)，管道摩阻系數(shù)為0.01，甲烷壓縮因子為0.261，氣體常數(shù)為8.314 J/(mol·K)，管道內(nèi)徑為300 mm，外徑為350 mm，流速由流量決定；水合物本征分解反應速率為124 000 mol/(m2·s·MPa)，反應活化能為 7.83×10－4J/mol，甲烷擴散系數(shù)為1.5×10－9m2/s；海水密度為1 025 kg/m3，水合物顆粒密度為930 kg/m3，占沉積物的30%，顆粒平均密度為1 673.6 kg/m3；一般海面溫度介于295～310 K，故取此區(qū)間分析；研究顯示海洋深層300～500 m的沉積物中都可能具備生成水合物的低溫高壓條件，而裸露海底的可燃冰主要存在于－1 000 m以下，因此取水深－3 000～－1 000 m進行研究；顆粒破碎后的大小直接影響其能否在提升管道中完全分解，直徑越小分解完全的可能性越大，經(jīng)過嘗試選擇直徑為0.2 mm、0.4 mm、1.0 mm、2.0 mm；管道出口處為了使開采安全可控，增加回壓裝置，而運行狀態(tài)良好、產(chǎn)氣快速穩(wěn)定時，抽氣裝置往往會產(chǎn)生負壓，這時綜合考慮選取出口回壓為－1.0 MPa、－0.5 MPa、0、0.5 MPa、1.0 MPa。在改變單個變量時，其余變量作如下選擇：管道流量176.7 L/s，海面溫度300 K、深－2 000 m、粒徑0.2 mm，自由出流。計算時假設初始管道內(nèi)部全部為海水，用圖1數(shù)值模擬過程進行計算，然后將結(jié)果作為初始條件循環(huán)計算，直至收斂。

圖1 數(shù)值模擬過程框圖

2 數(shù)值模擬結(jié)果及討論

2.1 管道流量的影響

圖2所示為管道流量分別為176.7 L/s、353.4 L/s、530.1 L/s、706.8 L/s時，海水溫度、管流溫度與提升高度的關(guān)系。在與海面距離介于1 600～2 000 m時，由于摩擦生熱基本被傳熱消耗，因此管流溫度十分接近于海水溫度；在與海面距離介于800～1 600 m時，由于海水溫升加快，盡管在此過程中沉積物顆粒相變吸熱，但總體上溫度上升，與海面距離為800 m后，管流溫度加速升高，到達海面溫度總體上升了6～7 ℃；隨著管道流量的增加，摩擦產(chǎn)熱增加，但摩擦生熱并未能使流量大的流體溫度更高，說明摩擦生熱影響較小；由于流量增加使流體流速增加換熱時間縮短，流體溫度降低。綜合看來，管道傳熱的影響遠大于摩擦生熱的影響。

圖2 不同管道流量下海水溫度、管流溫度與提升高度的關(guān)系圖

圖3所示為不同管道流量時，相平衡壓力、管流壓力與提升高度的關(guān)系。由圖3可見，由于管道沉積物顆粒向海面輸送過程中，隨著流量增大，管道溫度降低則相平衡壓力降低；又由于流量越大，管道攜巖效率越高，固相含量和混合密度低，管道入口壓力隨之降低。溫度相同情況下，只要管流壓力低于相平衡壓力，水合物就會分解，綜合作用下管流壓力與相平衡壓力交點變化不大，即水合物分解面變化不大，從距海面403 m下降到距海面408 m。在交點附近相平衡壓力與圖3中管流溫度都未見波動，說明相變熱對管流溫度及相平衡壓力影響不大。

圖3 不同管道流量下管流壓力、相平衡壓力與提升高度的關(guān)系圖

圖4 不同管道流量下單個水合物顆粒物質(zhì)的量與提升高度的關(guān)系圖

圖4所示為不同管道流量下單個水合物顆粒物質(zhì)的量與提升高度的關(guān)系。由圖4可見，水合物顆粒達到分解面以后，分解速度逐漸加快；流量從176.7 L/s增加到706.8 L/s，管道攜巖效率提高，水合物分解速度減慢，分解結(jié)束位置從距離海面20 m處上升到管道出口處。為了提高攜巖效率，同時防止水合物過早完全分解，氣相含量過高引發(fā)安全問題，應適當增加管道流量。

2.2 顆粒直徑的影響

破碎機破碎顆粒需要損耗能量，而粗顆粒直接輸送也要損耗能量，探尋一個能耗總量最小的最優(yōu)值是有意義的。在破碎機投入使用之前探尋顆粒直徑對管流的影響，選取顆粒直徑（d）分別為0.2 mm、0.4 mm、1.0 mm、2.0 mm。圖5-a、b分別為不同顆粒直徑下海水溫度、管流溫度與提升高度的關(guān)系和管流壓力、相平衡壓力與提升高度的關(guān)系，由圖5可見顆粒直徑改變，對管流溫壓、相平衡壓力基本沒有影響（重合為一條線），相平衡壓力與管流壓力交點不變，即水合物開始分解位置基本不變。

圖5 不同粒徑下海水、管流溫度、管流壓力、相平衡壓力與提升高度的關(guān)系圖

圖6所示為不同粒徑下單個水合物顆粒物質(zhì)的量與提升高度的關(guān)系，由圖6-a可知，粒徑為0.2 mm時，在顆粒到達海面之前，固相天然氣水合物可以完全分解為氣體，管道出口處主要收集分解的甲烷氣體和處理輸送廢物。隨著粒徑增加，單個水合物顆粒物質(zhì)的量在海面處剩余量成量級倍數(shù)增加。這是因為雖然顆粒粒徑增加顆粒分解表面積增加，分解量變多，但隨粒徑增加，顆粒總體體積增大更多，分解量占總體積的比例減小。當粒徑達到2.0 mm時，海面處固相顆粒分解量僅占0.09%。因此在輸送稍大顆粒，分析固相含量時，可以忽略分解量。由于這時沉積物顆粒主要在海面分解，因而水合物顆粒的處理主要在管道出口后，對管道出口處理裝置要求較高。

圖6 不同粒徑下單個水合物顆粒物質(zhì)的量與提升高度的關(guān)系圖

2.3 出口壓力的影響

由于絞吸式開采管道出口處，有采氣裝置、水合物分解裝置等，為了井控安全，常常在管道出口施加壓力。分析出口壓力為1.0 MPa、0.5 MPa、0、－0.5 MPa、－1.0 MPa時的情況。圖7所示為不同出口回壓下，海水溫度、管流溫度與提升高度的關(guān)系（圖7-a）和管流壓力、相平衡壓力與提升高度的關(guān)系（圖7-b）。由圖7-a可知，不同回壓條件下，管流溫度基本不變；由圖7-b可知，相平衡壓力與管流壓力交點隨回壓降低而降低，即水合物分解面隨著回壓降低而加快下沉，且當管流溫度和相平衡壓力降低時，分解面上升且上升幅度加大。

由圖8可知，管道出口回壓越大，水合物分解面離海面越近。直徑0.2 mm的顆粒，在出口正壓影響下，未完全分解，且正壓越大，剩余量越多，分解速度越慢；在出口負壓的影響下，水合物顆粒在到達海面之前完全分解，且負壓越大，分解速度越快，越早結(jié)束分解。因此在開采過程中當產(chǎn)氣較慢且安全平穩(wěn)時，可由抽吸裝置適當加大抽吸量將氣體收集儲存，使管道出口產(chǎn)生負壓，加大產(chǎn)氣量；當產(chǎn)氣速度太快導致出現(xiàn)問題時，可加大回壓控制分解速率。

2.4 采礦深度的影響

天然氣水合物絞吸式開采采礦車可在海底自由移動以適應礦藏深度，分析與海面距離為3 000 m、2 000 m、1 500 m、1 000 m的深度。圖9所示為不同采礦深度下海水、管流溫度與提升高度的關(guān)系。由圖9可知： 在與海面距離不足1 500 m時，海水與管流溫度差較大，傳熱效率更高，管流入口海水溫度比從更深處提升至同一深度的溫度要高；在與海面距離超過1 500 m后，采礦深度增加摩擦生熱同時增加，但影響很小，由于海水基本處于恒定低溫，可見各管流溫度線幾乎重合，且深度越深重合度越高，說明在海洋深處采礦深度增加對管流溫度無影響。

圖7 不同出口回壓下溫度、壓力與提升高度的關(guān)系圖

圖8 不同回壓下單個天然氣沉積物顆粒分解面、物質(zhì)的量與提升高度的關(guān)系圖

圖9 不同采礦深度下海水、管流溫度與提升高度的關(guān)系圖

由圖10可知：隨著采礦深度增加，壓力線交點上升，且深度幅度變大的情況下，仍然交點上移距離變小，說明水合物分解位置上升變慢。在與海面距離不足1 500 m處，分解速度明顯更高，且采礦深度為1 000 m時，在距離海面25 m處完全分解；在與海面距離超過1 500 m后，采礦深度增加對水合物分解速度幾乎無影響，分解開始位置始終在距海面398 m處。

圖10 不同采礦深度下管流壓力、相平衡壓力與提升高度的關(guān)系圖

3 實驗驗證

中南大學機電工程學院與長沙礦冶研究院聯(lián)合建立的深海礦產(chǎn)資源開發(fā)利用技術(shù)國家重點實驗室擁有深海采礦揚礦實驗設備。該設備垂直高度20 m，能通過在輸出端施加回壓模擬5 000 m深海采礦水力提升系統(tǒng)。根據(jù)相似原理利用該設備進行實驗，實驗材料為模擬天然氣水合物。實驗目的主要是觀察各因素影響下，水合物分解面變化以及管道氣泡變化情況。

對試驗管道進行改造，將距離管口3.0～3.5 m之間每隔0.1 m安裝一個可視窗口用來觀察。減小出口回壓，在3.2 m處成功觀察到氣泡。這時增大管道流量，觀察到氣泡稍微變小，說明分解量降低與已有結(jié)論吻合。實驗時在管道出口觀察到液相中的顆粒冒泡，說明水合物未完全分解，改換成大顆粒水合物，觀察到液相中出現(xiàn)大顆粒水合物，氣泡直徑?jīng)]有變化，說明水合物分解位置基本沒變。

根據(jù)實驗現(xiàn)象與數(shù)值仿真結(jié)果結(jié)論進行對比，發(fā)現(xiàn)基本結(jié)論與變化趨勢基本一致，表明本文仿真結(jié)果具有較高的可信度。

4 結(jié)論

1） 隨著管道流量增加，流體溫度、相平衡壓力、管道入口壓力降低，水合物開始分解位置下降，結(jié)束分解位置上升，分解速度減慢；應適當增加流量提高攜巖效率同時防止水合物過早完全分解。

2）顆粒直徑改變，對管流溫壓、相平衡壓力、水合物開始分解位置基本沒有影響；水合物顆粒要在管道中完全分解，直徑要小于0.2 mm；當粒徑增加時，管道出口水合物分解剩余量成數(shù)量級倍數(shù)增加，分析直徑2.0 mm以上顆粒時，顆粒分解量可以忽略不計。

3）出口回壓為正壓且增加時，水合物開始分解位置上移，分解速度減慢；出口回壓為負壓時，增大壓力，水合物分解開始位置下移，分解速度加快。開采過程中當產(chǎn)氣較慢且安全平穩(wěn)時，可由抽吸裝置適當加大抽吸量將氣體收集儲存，使管道出口產(chǎn)生負壓，加大產(chǎn)氣量；當產(chǎn)氣速度太快，可增大回壓控制分解速度保證安全。

4）隨著采礦深度的增加，水合物分解速度變慢，開始分解位置上移。與海面距離超過1 500 m，海洋采礦深度增加對水合物分解速度幾乎無影響，分解開始位置始終在距離海面398 m處。