馬翠紅　趙士超

摘 要： 遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)（LIBS）相結(jié)合的方法能夠更好地對鋼液成分進行定量分析檢測。建立基于遺傳算法為核心的三層誤差反向傳播（BP）分析模型，由于BP網(wǎng)絡(luò)的初始權(quán)值和閾值是隨機數(shù)，因此存在收斂速度慢、不能保證收斂全局最優(yōu)解等缺點，而遺傳算法能夠優(yōu)化出最佳的初始權(quán)值和閾值，可以較好地克服這些問題。網(wǎng)絡(luò)的輸入選取幾種元素的峰值強度與Fe元素的峰值強度進行峰值歸一化處理；網(wǎng)絡(luò)的輸出為元素濃度。構(gòu)建遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)定量分析模型對鋼液中的Mn元素進行定量分析，得到相對標準差（RSD）為7.46%，相關(guān)系數(shù)為0.996。實驗結(jié)果表明，遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)合LIBS技術(shù)相比傳統(tǒng)LIBS定標分析法檢測的結(jié)果精確度有了一定提高。

關(guān)鍵詞： 光譜學(xué)； 激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)； 實驗裝置； 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)； 遺傳算法； 定量分析

中圖分類號： TN247?34 文獻標識碼： A 文章編號： 1004?373X（2018）15?0169?05

Quantitative analysis of Mn element in liquid steel by means of combination

of genetic neural network and LIBS technology

MA Cuihong， ZHAO Shichao

（College of Electrical Engineering， North China University of Science and Technology， Tangshan 063000， China）

Abstract： The method combined with genetic neural network and laser?induced breakdown spectroscopy （LIBS） can perform the quantitative analysis and detection for the composition of liquid steel. A three?layer error back propagation （BP） analysis model based on genetic algorithm is established. The BP network has slow convergence speed and can′t guarantee the global optimal solution because its initial weights and thresholds act as the random numbers， but the genetic algorithm can optimize the best initial weights and thresholds， and perfectly overcome these problems. The peak intensities of Fe element and other elements are selected as the inputs of the network for peak normalization. The element concentration acts as the network output. The genetic neural network quantitative analysis model is constructed to quantitatively analyze the Mn element in liquid steel， which can obtain that the relative standard deviation （RSD） is 7.46%， and the correlation coefficient is 0.996. The results show that the quantitative analysis method combined with genetic neural network and LIBS technology has higher result accuracy than the traditional LIBS calibration analysis method.

Keywords： spectroscopy； laser?induced breakdown spectroscopy； experimental device； neural network； genetic algorithm； quantitative analysis

0 引 言

提高鋼鐵的生產(chǎn)效率一直是各大鋼鐵企業(yè)追求的目標。鋼液中各物質(zhì)含量的檢測與分析在煉鋼過程中占有十分重要的地位。激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)（LIBS）采用高能激光對物體表面進行照射，使物體的表面產(chǎn)生等離子體，利用光譜儀對等離子體的發(fā)射光譜進行分析研究。LIBS的最大特點是可以時時檢測鋼液中的物質(zhì)成分，可以節(jié)約時間，節(jié)省原料，提高鋼鐵質(zhì)量，作為一項擁有巨大優(yōu)勢的物質(zhì)成分分析技術(shù)在冶金行業(yè)具有廣泛應(yīng)用。

在國外的研究中，文獻[1?2]在煉鋼現(xiàn)場使用抗高溫的LIBS激光探頭對鋼液成分進行在線檢測，采用內(nèi)標分析法建立Fe，Mn，Si，Cr等元素的定標曲線對鋼液成分進行檢測。目前，常用的定量方法是已知某種元素的濃度和譜線強度建立對應(yīng)關(guān)系的定標曲線法，但是這種方法受到基體效應(yīng)和自吸收效應(yīng)的影響，分析結(jié)果的準確性受到很大制約。

人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（ANN）是模擬人或者其他生物神經(jīng)元的模型，具有高度非線性逼近能力，同時又具有自適應(yīng)、自組織的能力，能夠?qū)崿F(xiàn)輸入與輸出之間的高度非線性關(guān)系。BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是基于梯度下降法的誤差反向傳播算法，文獻[3]將BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)作為LIBS的定量分析方法，能夠減小光譜基體效應(yīng)對實驗的誤差，提高分析的準確性。BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的初始權(quán)值和閾值可以采用特殊的尋優(yōu)算法即遺傳算法（GA）進行優(yōu)化處理。本文建立基于遺傳算法GA與BP型神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)相結(jié)合的定量分析模型[4?5]對鋼液中的Mn元素進行實驗分析，效果良好。

1 遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)原理

1.1 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)

輸入層、隱層、輸出層是多層前向神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的組成部分，信號沿著輸入層至隱層再到輸出層的方向逐層傳遞，[In（i）j，Out（i）j]代表第i層第j個神經(jīng)元的輸入與輸出。

第1層（輸入層）將輸入引入網(wǎng)絡(luò)：

[Out（1）i=In（1）i=xi， i=1，2，…，n] （1）

第2層（隱層）：

[In（2）j=i=1nw（1）ijOut（1）i-θ，Out（2）j=φ（In（2）j）， j=1，2，…，l] （2）

式中：[w（1）ij]代表輸入層與隱層之間連接的權(quán)值；[φ（x）]為隱層神經(jīng)元的激發(fā)函數(shù)；[θj]為神經(jīng)元的閾值。

第3層（輸出層）：

[yk=Out（3）k=In（3）k=j=1lw（2）jkOut（2）j， k=1，2，…，m] （3）

式中[w（2）jk]代表隱層與輸出層之間連接的權(quán)值。則神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的整體關(guān)系可以描述為：

[yk=j=1lw（2）jkφi=1nw（1）ijxi-θj， k=1，2，…，m] （4）

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)參數(shù)的調(diào)整采用梯度下降法，假設(shè)樣本的數(shù)目為[m（Xh，Yh）]，以第h個樣本的[Xh]作為輸入，得到的輸出為[Yh]，對目標函數(shù)進行如下訓(xùn)練：

[J=12h=1mYh-Yh2] （5）

網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練的目標是使J最小，其網(wǎng)絡(luò)權(quán)值BP訓(xùn)練算法為：

[w（t+1）=w（t）-η?j?w（t）] （6）

[w（2）jk（t+1）=w（2）jk-η1?J?w（2）jk（t）] （7）

[w（1）ij（t+1）=w（1）ij-η2?J?w（1）ij（t）] （8）

令[Jh=12Yh-Yh2]，則：

[?J?w=h=1m?Jh?w] （9）

[?Jh?w（2）jk=?Jh?Yhk?Yhk?w（2）ij=-（Yhk-Yhk）Out（2）j] （10）

式中：[Yhk]，[Yhk]分別為第h組第k個分量的網(wǎng)絡(luò)輸出和樣本輸出。計算得出最佳目標函數(shù)為：

[?Jh?w（1）ij=k?Jh?Yhk?Yhk?Out（2）j?Out（2）j?In（2）j?In（2）j?w（2）ij=-k（Yhk-Yhk）w（2）ijφOut（1）i] （11）

1.2 遺傳算法

遺傳算法（Genetic Algorithm，GA）是一種優(yōu)化算法，其尋優(yōu)技術(shù)在神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中具有重要地位，主要原因在于GA按照一定的適應(yīng)度函數(shù)對個體進行篩選，新的群體由適應(yīng)度值較高的個體組成，未滿足要求的個體繼續(xù)進行訓(xùn)練。

[fx=1k=1qyk-tk2] （12）

式中：目標元素真實值t用期望值表示；y為網(wǎng)絡(luò)的輸出值；q為訓(xùn)練個數(shù)。遺傳算法先確定基因型：

[A=a1a2…al， a?{0，1}，i=1，2，…，l] （13）

1） 復(fù)制：從原來的群體中選擇符合要求的個體，把它們再組成一個新的群體。

2） 交叉：從原來的兩組基因中選擇部分組成機構(gòu)相互替換。

3） 原來部分：[A=a1a2…al]；[B=b1b2…bl]。交叉互換后：[A～=a1a2…albi+1…bl]；[B～=b1b2…blai+1…al]。

4） 變異：基因中的一個或者幾個組成部分由一種形態(tài)轉(zhuǎn)變成其他形態(tài)，比如：[a1…aiai+1…ajaj+1…al]經(jīng)過變異過程產(chǎn)生新的形式：[a1…b1ai+1ajaj+1…al]。

遺傳算法是經(jīng)過這些操作生成一個新的群體，同時原來的群體不斷被反復(fù)計算，直到找到問題的最優(yōu)解的過程[6?7]。由于 BP?ANN 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)收斂速度很慢，且從數(shù)學(xué)上看BP算法是一個非線性問題，存在局部次優(yōu)解。遺傳算法能夠調(diào)整BP?ANN神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)權(quán)值和閾值，并能夠?qū)?quán)值和閾值進行全局優(yōu)化搜索，從而使計算結(jié)果盡可能接近全局最優(yōu)解。為了使誤差繼續(xù)減小，再用梯度法繼續(xù)計算。

1.3 遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法實現(xiàn)

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的基本思想是：通過一定的算法調(diào)整網(wǎng)絡(luò)的權(quán)值和閾值，使樣本的網(wǎng)絡(luò)輸出與期望值之間的誤差[E（k）]滿足目標誤差[EBP]。由于BP網(wǎng)絡(luò)的初始權(quán)值和閾值是隨機數(shù)，因此存在收斂速度慢、不能保證收斂全局最優(yōu)解等缺點，而遺傳算法能夠優(yōu)化出最佳的初始權(quán)值和閾值，較好地克服了這些缺點。遺傳算法在優(yōu)化BP網(wǎng)絡(luò)的過程中包含以下主要步驟：

1） 首先對初始權(quán)值和閾值進行二進制編碼產(chǎn)生一個初始群體。

2） 遺傳算法在搜索過程中以適應(yīng)度函數(shù)為依據(jù)，挑選符合要求的個體組成群體，而適應(yīng)度函數(shù)[f（k）]是網(wǎng)絡(luò)輸出與期望值的誤差平方和的倒數(shù)，最優(yōu)化問題即為計算應(yīng)適度函數(shù)的最大值。

3） 在優(yōu)化過程中通過選擇、交叉、變異等操作經(jīng)過逐代進化，使網(wǎng)絡(luò)輸出與期望值的誤差平方和逐漸減小，適應(yīng)度函數(shù)值變大。當適應(yīng)度函數(shù)值滿足目標函數(shù)[fGA]時停止計算，從而獲得權(quán)值與閾值的最佳解，并將其作為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的初始權(quán)值與閾值。具體優(yōu)化流程如圖1所示。

2 實驗部分

2.1 實驗裝置

圖2為LIBS實驗裝置平臺結(jié)構(gòu)圖。激光器為德國INNOLAS公司的Nd：激光器工作波長為1 064 nm、工作頻率為10 Hz、最大能量為400 mJ；利用具有7個線性CCD陣列探測器的LIBS2500?7光譜儀可以對200～980 nm帶寬的光譜進行檢測，光學(xué)分辨率為0.1 nm，最小積分時長是1 ms，測試進行時選取的激光能量為150 mJ，光譜探測延時時間為2 μs。

2.2 實驗過程

1） 向坩堝中放入需要熔化的合金鋼樣品，檢查儀器設(shè)備并關(guān)閉光譜儀、激光器等設(shè)備。

2） 控制中頻爐的預(yù)熱功率小于5 kW。加熱結(jié)束，慢慢地增加輸出功率并保持直流電流在70 A左右，始終注意電流表的讀數(shù)，用調(diào)節(jié)輸出功率的方式控制電流值，使中頻爐電流值小于85 A。

3） 待鋼水表層趨于平穩(wěn)之后進行測量。

4） 使用收光器對等離子體產(chǎn)生的發(fā)射光譜進行收集，光纖傳送過來的等離子發(fā)射光譜將被光譜儀進行分光。最后將光譜信號的形式進行轉(zhuǎn)化，并以數(shù)字信號形式傳輸?shù)诫娔X[6?7]。圖3為LIBS的400～600 nm光譜數(shù)據(jù)。

2.3 實驗樣品與特征提取

實驗樣品1～12號采用國家標準物質(zhì)網(wǎng)提供的標準樣品[8]，樣品編號和元素組成如表1所示。其中選取#2，#7，#9，#11，#12樣品為預(yù)測樣品集，其余樣品作為訓(xùn)練樣品。為了保證實驗的準確性，10次測量都在樣品表面不同位置。為了減小誤差，前5次激發(fā)用于清理樣品表面雜質(zhì)；然后激發(fā)120次并取其平均值作為每次的測量結(jié)果。在確保盡量多的隱層以及隱層神經(jīng)元的前提下，輸入[X=（x1，x2，…，xi）]和輸出[Y=（y1，y2，…，yo）]可以看成一個高度非線性映射。本文主要對鋼水中Mn元素的含量進行測量，故Mn濃度為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸出?？紤]實驗過程中的影響，以及等離子各譜線之間的重疊問題，最終確定輸入變量從一些特殊譜線中提取，譜線信息如表2所示。

本文采用歸一化的峰值強度[9?10]，即將譜線的峰值強度作為譜線強度，以Fe元素的譜線為參考線對譜線進行歸一化處理：[x1=I1IR1]，[x2=I2IR3]，[x3=I3IR2]，[x4=] [I4IR2]，[x5=I5IR1]。歸一化后的譜線強度[x1]，[x2]，[x3]，[x4]，[x5]作為網(wǎng)絡(luò)的輸入，個數(shù)為5，隱層個數(shù)為7，輸出層個數(shù)為1。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練構(gòu)成主要根據(jù)實際情況進行選取，將實驗測得的歸一化強度作為輸入，同時表中元素含量作為輸出。利用遺傳算法對網(wǎng)絡(luò)中的權(quán)值以及閾值分別進行運算并得到最優(yōu)化的處理。遺傳算法的參數(shù)設(shè)置同樣重要：初始種群為120，進化代數(shù)為80，基因交換率為0.65，變異率為0.15；神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的參數(shù)設(shè)置：最大迭代次數(shù)為1 000次，學(xué)習速率是0.01，動量因子是0.6。

3 結(jié)果與討論

遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和定標法分析的結(jié)果驗證了遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的定量分析性能更加優(yōu)越[9，11]。用Mn元素的特征譜線MnI 403.076 nm 作為參照，以譜線強度為縱坐標，以Mn元素的濃度為橫坐標，采用定標分析曲線對鋼液中的Mn元素含量進行定標分析，如圖4所示。

采用優(yōu)化后的遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型對訓(xùn)練樣品Mn元素實施定量分析，結(jié)果如圖5所示。對于預(yù)測樣本的測定，只需將Mn元素的數(shù)據(jù)輸入定量模型就可以得到預(yù)測濃度，如圖6所示。

回歸預(yù)測的重復(fù)性選用相對標準偏差RSD進行表示：

[fRSD=i=1n（xi-x）2n-1x×100%] （14）

式中：[xi]為預(yù)測值；[x]為預(yù)測平均值；[n]為預(yù)測次數(shù)。

均方根誤差MSE為預(yù)測值與真實值之間的偏差：

[fMSE=1ni=1n（xi-xi）2] （15）

式中：[xi]為Mn元素含量；[xi]為Mn元素預(yù)測含量。

遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測結(jié)果得出的相關(guān)指標參數(shù)為：Mn元素濃度的RSD為7.46%，MSE為0.531%，相關(guān)系數(shù)R為0.996。傳統(tǒng)定標法定量分析后測得Mn元素濃度的RSD為15.7%，MSE為5.31%，R為0.951。

4 結(jié) 語

本文基于遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)相結(jié)合的方法，采用經(jīng)過遺傳算法優(yōu)化過后的權(quán)值與閾值作為初始參數(shù)的遺傳神經(jīng)網(wǎng)格定量分析模型，對樣品鋼中的Mn元素進行定量分析，得出指標參數(shù)：RSD 為7.46%，MSE為0.531%，R為0.996。相比于傳統(tǒng)定量分析模型更具有準確性。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸入的選擇對于結(jié)果的準確性同樣重要，文獻[10]采用單一譜線強度的多個數(shù)據(jù)點作為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入也能取得較為理想的結(jié)果。下一步的主要研究將集中在實驗過程中各因素對于實驗結(jié)果準確性的影響，激光參數(shù)的設(shè)定對光譜數(shù)據(jù)波動的影響，不同環(huán)境、不同溫度下對于光譜產(chǎn)生的影響。為了得到較為理想的結(jié)果，需要將許多不確定因素都考慮進去，這還需要進一步研究。

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