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        RDNOx-PC1助劑在不完全再生裝置上的工業(yè)應用

        2018-08-02 06:46:26潘羅其陳正朝宋海濤田輝平
        石油煉制與化工 2018年8期
        關鍵詞:巴陵助劑標定

        潘羅其,陳正朝,宋海濤,田輝平

        (1.中國石化集團資產(chǎn)經(jīng)營管理有限公司巴陵分公司,湖南 岳陽 414014;2.中國石化石油化工科學研究院)

        2017年7月1日起執(zhí)行的石油煉制工業(yè)污染物排放標準,對催化裂化再生煙氣氮氧化物(NOx)排放規(guī)定了更嚴格的限值。降低FCC煙氣NOx排放的主要技術措施包括:原料油加氫預處理、再生器設計與操作優(yōu)化、使用助劑及煙氣后處理等。其中,使用助劑無需設備投資、不產(chǎn)生二次污染,是一種經(jīng)濟有效的解決方案。

        通常完全再生裝置煙氣NOx排放量較高,也是以往關注的重點。降低NOx排放助劑主要有低NOx型助燃劑和NOx還原助劑兩種類型,已有較多工業(yè)應用報道[1]。而不完全再生裝置煙氣NOx排放濃度相對較低,與完全再生裝置的主要區(qū)別在于再生器三級旋風分離器出口煙氣中O2體積分數(shù)低(0~0.5%),CO體積分數(shù)高(4%~10%),煙氣還原氣氛較強,含氮化合物主要以NH3、HCN形式存在,基本不含NOx;在煙氣進入下游CO鍋爐后,NH3、HCN等含氮化合物氧化生成NOx(在模擬CO鍋爐工況下,NH3約30%~40%轉化為NOx[2])。通過控制CO鍋爐溫度、調節(jié)出口CO濃度等措施可在一定程度上降低NOx排放,但影響裝置操作彈性。采用低NOx火嘴設計,則需要進行裝置改造。而采用催化助劑將NH3等還原態(tài)氮化物在再生器中轉化,可從根源上減少進入CO鍋爐的NOx前軀物,從而降低煙氣NOx排放。

        中國石化巴陵分公司(巴陵石化)催化裂化裝置采用MIP-CGP工藝,加工量約1.05 Mta,原料為低硫石蠟基油。采用不完全再生操作,CO鍋爐出口混合煙氣NOx排放濃度約200~280 mgm3,達不到環(huán)保排放標準要求。2016年2月,巴陵石化與中國石化石油化工科學研究院(石科院)、中國石化催化劑有限公司進行了RDNOx系列助劑技術交流,并開展降低FCC再生煙氣NOx排放助劑RDNOx-PC1的工業(yè)應用試驗。

        1 RDNOx-PC系列助劑降低煙氣NOx排放的技術特點

        根據(jù)國內多套不完全再生裝置的實測數(shù)據(jù),再生煙氣中氣相還原態(tài)氮化物以NH3為主,濃度通常遠高于HCN。因而,開發(fā)可高效催化轉化NH3的催化材料是助劑開發(fā)的關鍵。再生器中NH3的轉化有氧化和分解兩條途徑,目標產(chǎn)物均為N2。石科院采用獨特的貴金屬活性中心,輔以高穩(wěn)定性載體和改性非貴金屬元素,開發(fā)了RDNOx-PC系列助劑,在中國石化催化劑有限公司完成了工業(yè)試生產(chǎn)。其中,RDNOx-PC1適用于三級旋風分離器出口煙氣中有微量過剩氧的再生工況,可通過催化氧化反應脫除煙氣中的NH3等物質;RDNOx-PC2對于有氧或無氧工況均適用,可在有氧時催化氧化NH3,也可在無氧時催化分解NH3,能適用于更普遍的不完全再生裝置。兩種助劑對FCC催化劑的活性、選擇性和FCC產(chǎn)品分布無明顯不利影響。

        根據(jù)巴陵石化催化裂化裝置煙氣NOx僅略高于環(huán)保標準的實際情況,預期采用RDNOx-PC1助劑即可實現(xiàn)達標排放。

        2 工業(yè)試驗過程

        2016年8月18日,按預訂方案開始進行RDNOx-PC1助劑加注,經(jīng)初始快速加劑,使助劑占系統(tǒng)藏量的比例達到近2%后開始穩(wěn)定加注,至9月20日已穩(wěn)定加注近20天,助劑加注量30 kgd,采集樣品和數(shù)據(jù),進行總結標定。助劑快速加注階段,鍋爐入口CO濃度有所降低,適度補充瓦斯,以保持蒸汽過熱溫度基本不變;穩(wěn)定加注后,CO濃度基本回到正常水平。

        3 工業(yè)試驗結果分析

        以8月14—17日共計4天的日常數(shù)據(jù)平均值作為空白標定,總結標定為9月20日采集數(shù)據(jù)(部分數(shù)據(jù)采用9月18—21日4天的數(shù)據(jù)平均值)。此外,還收集了標定前后一段時期內的統(tǒng)計數(shù)據(jù),以更好地說明變化趨勢。

        3.1 原料油性質與操作條件

        3.2 再生煙氣組成

        3.2.1再生煙氣NOx濃度變化趨勢及相關影響因素分析助劑加注前后再生煙氣NOx濃度變化趨勢如圖1、圖2所示。圖1為脫硫塔入口原煙氣NOx濃度。由圖1可以看出:空白標定階段原煙氣NOx濃度在225~250 mgm3,初始快速加注RDNOx-PC1階段,NOx濃度有較明顯的降低趨勢,最低達到約180 mgm3;進入穩(wěn)定加注階段后,NOx濃度未進一步降低,甚至有所波動,總結標定時在200~220 mgm3。若以8月14日—17日空白標定均值232 mgm3與9月18日—21日總結標均定值212 mgm3相比,煙氣NOx降低僅有近10%。圖2所示脫硫塔出口凈煙氣NOx濃度也有相似變化趨勢,總結標定時NOx質量濃度為160~170 mgm3。

        圖1 脫硫塔入口原煙氣NOx濃度隨時間的變化

        圖2 脫硫塔出口凈煙氣NOx濃度隨時間的變化

        分析原因,可能主要在于兩個方面:①RDNOx-PC1助劑以催化氧化脫除NH3、降低NOx排放為目的。在實際應用時,再生器三級旋風分離器出口煙氣中氧氣含量為0,幾乎沒有可利用的氧,很大程度上限制了RDNOx-PC1對NH3的催化轉化效率(三級旋風分離器出口煙氣中NH3濃度僅降低約24%);②加注RDNOx-PC1助劑后,裝置可以在較低的CO出口濃度下確保NOx排放不增加,CO回收利用效率提高,但較低的CO濃度不利于降低NOx排放。

        圖3為鍋爐出口原煙氣CO濃度變化趨勢。由圖3可以看出:加注RDNOx-PC1助劑前,CO出口濃度保持在高位,而降低CO出口濃度,會造成NOx顯著提高;加注RDNOx-PC1助劑后,煙氣NOx濃度降低,鍋爐出口CO濃度允許大幅降低,裝置多在低CO排放工況下運行,有利于回收熱量,提高運行安全性,但也造成表觀上煙氣NOx降低幅度有限(如圖1、圖2所示)。

        圖3 鍋爐出口原煙氣CO濃度隨時間的變化

        為更客觀地對比助劑降低NOx排放的性能,在空白標定和總結標定階段,分別調節(jié)鍋爐出口的CO濃度,測定對應的煙氣NOx排放濃度。圖4為煙氣NOx排放濃度與鍋爐出口CO濃度的關系。由圖4可以看出,在CO濃度相同的情況下,加注RDNOx-PC1助劑后煙氣NOx排放濃度降低約20%,達到不大于200 mgm3的環(huán)保標準要求。

        圖4 鍋爐出口CO含量與煙氣中NOx排放濃度的關系

        3.2.2其它煙氣污染物濃度變化趨勢助劑加注前后再生煙氣SO2和粉塵濃度變化趨勢分別見圖5、圖6。由圖5可以看出,加注RDNOx-PC1助劑后,SO2濃度相對空白標定階段略有波動后緩慢降低并趨于平穩(wěn),這主要是受原料油硫含量變化的影響。由圖6可以看出,煙氣粉塵濃度基本穩(wěn)定在260~270 mgm3。表明RDNOx-PC1助劑的使用對煙氣SO2和粉塵濃度無明顯的影響。

        圖5 脫硫塔入口原煙氣SO2濃度隨時間的變化

        圖6 脫硫塔入口原煙氣粉塵濃度隨時間的變化

        3.3 裂化產(chǎn)物分布與產(chǎn)品性質

        圖7 干氣及焦炭產(chǎn)率隨時間的變化

        圖8 汽油及液體收率隨時間的變化

        圖7、圖8為助劑應用前后,主要產(chǎn)物干氣、焦炭、汽油產(chǎn)率及總液體收率的變化趨勢。由圖7、圖8可以看出,主要產(chǎn)物的收率基本無大幅異常波動,助劑的應用對裂化產(chǎn)物分布無明顯的影響。

        空白標定階段與總結標定階段干氣中氫氣體積分數(shù)分別為34.4%和34.3%;液化氣中丙烯、異丁烯和總丁烯濃度未發(fā)生明顯變化;汽油RON和抗爆指數(shù)基本保持不變;柴油與重油性質未采集長期趨勢數(shù)據(jù),總結標定時柴油密度(20 ℃)為924.6 kgm3、十六烷值為31,油漿密度(20 ℃)為1 098 kgm3、固含量為0.66%,均處于正常范圍內。表明RDNOx-PC1助劑應用前后,主要產(chǎn)品的組成和性質基本保持不變。

        4 結 論

        (1)RDNOx-PC1助劑可在鍋爐出口CO濃度較低的情況下降低煙氣NOx排放濃度,有利于充分回收CO燃燒熱量、減少CO排放;在相同CO出口濃度下比較,總結標定相對空白標定時煙氣NOx排放降低約20%,達到不大于200 mgm3排放標準要求。

        (2)助劑的應用對催化裂化產(chǎn)品分布無明顯影響,干氣、焦炭、汽油收率及總液體收率等相對空白標定階段保持穩(wěn)定;主要產(chǎn)品的組成和性質也基本保持不變。

        (3)裝置再生煙氣中基本無氧氣,對以氧化氨氣為機理的RDNOx-PC1助劑的催化作用有一定限制;擬進一步試用可在無氧工況下高效分解氨氣的RDNOx-PC2助劑,以更高效地降低煙氣NOx排放。

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