劉秋武,陳亞峰,王　杰,王曉賓,曹開法,黃　見,胡順星*

(1.中國科學(xué)院 安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所 大氣光學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，合肥 230031；2.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)，合肥230026；3. 韓山師范學(xué)院 物理與電子工程學(xué)院，潮州 521041)

引　言

二氧化氮(NO2)是大氣中重要的污染氣體，對(duì)人體和動(dòng)植物都有毒性作用。當(dāng)濃度約200μg/m3時(shí)會(huì)影響人體呼吸困難，500μg/m3時(shí)會(huì)對(duì)植物造成破壞。NO2也是形成酸雨、酸霧及光化學(xué)煙霧的主要污染物。NO2的來源主要來自煤炭石化燃料的燃燒、汽車尾氣和化工廠的排放氣體。隨著我國工業(yè)化進(jìn)程的快速發(fā)展，對(duì)煤、石油等能源的需求和汽車數(shù)量的日益增加，NO2對(duì)環(huán)境的影響也越來越嚴(yán)重。對(duì)大氣污染的監(jiān)測(cè)，越來越受到人們的重視。

差分吸收激光雷達(dá)是根據(jù)目標(biāo)氣體對(duì)探測(cè)光束的吸收特性來測(cè)量的。相對(duì)于大氣中的O3和CO2，NO2的含量更低，探測(cè)難度較大。為提高測(cè)量精度和系統(tǒng)穩(wěn)定性，并滿足多波段多大氣成分主被動(dòng)綜合探測(cè)系統(tǒng)(atmospheric profiling synthetic observation system,APSOS)項(xiàng)目中大氣SO2和NO2測(cè)量精度的要求，中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所采用染料激光器作為光源，研發(fā)新一代激光雷達(dá)。本文中介紹差分吸收激光雷達(dá)的探測(cè)原理、波長的選擇、光源的設(shè)計(jì)與實(shí)現(xiàn)，最后給出探測(cè)NO2濃度分布的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。

1　差分吸收激光雷達(dá)原理

差分吸收激光雷達(dá)是利用大氣分子和氣溶膠對(duì)發(fā)射光束的吸收和散射進(jìn)行測(cè)量的。假設(shè)P(R)為距離R處的激光雷達(dá)回波信號(hào)，波長為λ的發(fā)射光束功率為P0(λ)，在距離R處大氣后向散射系數(shù)和消光系數(shù)分別為β(λ,R)和α(λ,R)，待測(cè)氣體分子在波長λ處的吸收截面為σ(λ)，在距離R處的分子數(shù)密度為N(R)，系統(tǒng)的接收效率為η，望遠(yuǎn)鏡的接收面積為A，

ΔR是空間取樣距離，則回波信號(hào)功率為[14]：

P(R)=P0(λ)ηβ(λ,R)ΔR(A/R2)·

(1)

在探測(cè)路徑上同時(shí)或交替發(fā)射兩束波長非常接近的激光，一束波長位于待測(cè)氣體分子的吸收峰上，對(duì)待測(cè)氣體有強(qiáng)烈的吸收作用，記為λon，另一個(gè)波長位于待測(cè)氣體分子的吸收谷或吸收峰外，記為λoff，這兩束光的回波分別記為Pon(R)和Poff(R)，由(1)式可得傳播路徑上不同距離R處待測(cè)氣體的分子數(shù)密度為：

B-Ea-Em

(2)

式中，

Δσ=σ(λon)-σ(λoff)

(3)

(4)

(5)

(6)

式中，Δσ為待測(cè)氣體分子在波長λon和λoff處的吸收截面差，B,Ea及Em分別為大氣后向散射作用項(xiàng)、大氣氣溶膠消光作用項(xiàng)及大氣分子消光作用項(xiàng)，統(tǒng)稱為修正項(xiàng)；αa(λon,z)和αa(λoff,z)為距離R處λon和λoff波長大氣氣溶膠的消光系數(shù)；αm(λon,z) 和αm(λoff,z)為距離R處λon和λoff波長大氣分子的消光系數(shù)。

若λon和λoff相差很小，則修正項(xiàng)B,Ea及Em可以忽略不計(jì)。對(duì)(2)式進(jìn)行差分運(yùn)算，可得R到R+ΔR之間的平均值：

(7)

式中，ΔR為差分距離。由(2)式～(7)式可知，只有當(dāng)λon和λoff越接近時(shí)，修正項(xiàng)B,Ea及Em的影響才越小。因此，λon和λoff要盡可能選取波長間隔小且吸收截面差Δσ大的波長對(duì)，并盡量避開待測(cè)氣體以外其它氣體的吸收干擾。圖1是NO2在230nm～630nm之間的光譜吸收截面[15]。在450nm附近有幾個(gè)吸收峰可用于差分吸收激光雷達(dá)測(cè)量，本文中選擇λon(448.10nm)和λoff(446.80nm)作為探測(cè)波長，而不選擇λon左側(cè)更高的吸收峰(447.92nm)，這是因?yàn)樗淖髠?cè)0.05nm范圍內(nèi)譜線變化劇烈，如果激光器的波長略為漂移，吸收截面就會(huì)造成較大的誤差。

Fig.1　Absorption cross section of NO2 and the position of λon and λoff

2　系統(tǒng)光源的設(shè)計(jì)與實(shí)現(xiàn)

按照APSOS項(xiàng)目中探測(cè)大氣NO2的測(cè)量指標(biāo)，要求探測(cè)精度為10μg/m3，探測(cè)范圍3.0km。參照AML系列車載式測(cè)污激光雷達(dá)的設(shè)計(jì)及探測(cè)結(jié)果[11-13]，接收望遠(yuǎn)鏡為直徑350mm牛頓式望遠(yuǎn)鏡，干涉濾光片濾波(中心波長447.50nm，帶寬3.0nm，帶外扼制比為OD5@200～1100nm，峰值透過率為70%)，光電倍增管選用日本濱松公司的H10426，數(shù)據(jù)采集卡為ADLINK公司的PCI-9826型(四通道，16bit，采樣速率20MHz)。由(7)式可得差分吸收激光雷達(dá)的探測(cè)極限為：

(8)

由(8)式可知，當(dāng)探測(cè)波長確定后，探測(cè)極限可通過空間分辨率和回波的功率比來調(diào)整，按所選元器件的性能，回波比的對(duì)數(shù)差值Δ≈1.2×10-4，探測(cè)極限為10μg/m3。為確定激光器的能量，將從氣溶膠消光系數(shù)、大氣NO2含量、激光雷達(dá)的幾何因子和探測(cè)距離等因素來確定?；夭ǖ男旁氡榷x為[16]：

(9)

式中，Ns為回波光子數(shù)，Nb為背景輻射光子數(shù)，Nd為光電倍增管的暗計(jì)數(shù)，M是激光累計(jì)脈沖數(shù)。設(shè)大氣消光系數(shù)α對(duì)λon為0.6km-1，而λoff的消光系數(shù)按指數(shù)關(guān)系求出。NO2水平均勻分布，濃度為30μg/m3，激光器的發(fā)射能量為5mJ，重復(fù)頻率為10Hz。由(1)式和(9)式可計(jì)算出回波的信噪比(signal-to-noise ratio,SNR)，其中，激光累計(jì)脈沖數(shù)M=6000(對(duì)應(yīng)測(cè)量時(shí)間10min)，圖2是其回波的信噪比。由圖可知，當(dāng)波長λon和λoff兩個(gè)回波隨著距離的增大而衰減，λon衰減較快，信噪比大于10的范圍約為0km～4.7km，信號(hào)的

Fig.2　Echo SNR of λon and λoff

動(dòng)態(tài)范圍為6個(gè)數(shù)量級(jí)。發(fā)射系統(tǒng)采用與接收望遠(yuǎn)鏡同軸的結(jié)構(gòu)，盲區(qū)短，也可對(duì)近端信號(hào)進(jìn)行壓縮。圖3是幾何因子及λon回波信號(hào)。經(jīng)過系統(tǒng)幾何因子對(duì)回波的壓縮，把近距離的300m內(nèi)強(qiáng)回波信號(hào)壓下來，而后面的信號(hào)幾乎不受影響，動(dòng)態(tài)范圍為4個(gè)數(shù)量級(jí)，方便光電倍增管的接收。

Fig.3　Geometric factor and the compressed echo of λon wavelength

圖4是信噪比大于10時(shí)，最遠(yuǎn)探測(cè)距離隨激光輸入能量變化的情況。在消光系數(shù)α=0.6km-1條件下，當(dāng)輸入能量從2mJ增大到4mJ時(shí)，最遠(yuǎn)探測(cè)距離增加300m；從4mJ增大到6mJ時(shí)，最遠(yuǎn)探測(cè)距離增加200m。由曲線可知，在滿足探測(cè)距離的條件下，通過增大能量的方法來增大探測(cè)距離并不明顯。比較兩條曲線可知，在相同的激光能量下，消光系數(shù)系數(shù)對(duì)探測(cè)距離影響較大。

Fig.4　Relationship between laser energy and the farthest detection distance

圖5是在信噪比大于10、測(cè)量距離大于3.0km條件下，不同消光系數(shù)下所需的能量?？梢钥闯?，消光系數(shù)越大時(shí)，所需的能量越高。消光系數(shù)α>0.6km-1時(shí)所需的能量增長率遠(yuǎn)大于α<0.6km-1時(shí)。圖6是在信噪比大于10、測(cè)量距離大于3.0km條件下，大氣中不同的NO2含量所需的激光發(fā)射能量?？梢钥闯?，當(dāng)大氣中NO2含量越高時(shí)，所需的激光發(fā)射能量大，但與氣溶膠增量(消光系數(shù))相比，所需發(fā)射能量的增量較為緩慢。為滿足測(cè)量NO2濃度的垂直廓線，以合肥科學(xué)島上空氣溶膠的典型分布為參考[17]，假設(shè)NO2的垂直分布為指數(shù)分布，大氣分子的分布為中緯度模式。假定激光發(fā)射能量為5mJ，圖7是消光系數(shù)廓線及對(duì)應(yīng)的回波信噪比。由于受氣溶膠不均勻性的影響，回波有明顯的起伏，信噪比大于10的高度為4.5km。如果消光系數(shù)采用中緯度模式分布，信噪比大于10的高度為6.5km。綜合氣溶膠在水平和垂直方向上的分布、NO2含量、信噪比、幾何因子和探測(cè)距離等因素的影響，確定激光器的輸出能量為5mJ能滿足要求。

Fig.5Relationship between the required energy and extinction coefficients (RSNR>10,Rmax>3.0km)

Fig.6Relationship between the required energy and NO2concentration (RSNR>10,Rmax>3.0km)

Fig.7　The profiles of extinction coefficient and echo SNR

由于探測(cè)NO2所用兩個(gè)波長為λon(448.10nm),λoff(446.80nm)，選用染料激光器作為光源比較方便。采用兩臺(tái)Nd∶YAG激光器(美國Continnue公司的PL8010)的354.7nm波長分別抽運(yùn)兩臺(tái)染料激光器(德國Radiant Dyes公司的NarrowScanK)的方式來實(shí)現(xiàn)。選用乙醇作溶劑，染料為香豆素(C450)，可產(chǎn)生這兩個(gè)波長，轉(zhuǎn)換效率約為15%。系統(tǒng)結(jié)構(gòu)如圖8所示，主要參量如表1所示。從兩臺(tái)染料激光器輸出的這兩束光，先用合束棱鏡合為一束，再用望遠(yuǎn)鏡擴(kuò)束及調(diào)整發(fā)散角，最后通過3維掃描頭射向大氣。依據(jù)各個(gè)元件的傳輸效率，并預(yù)留20%的能量裕量，確定染料激光器的輸出能量為10mJ，抽運(yùn)用的Nd∶YAG激光器354.7nm波長的能量不小于90mJ，而354.7nm波長是由1064nm波長的三倍頻獲得，這里不再贅述。

Table 1　Specifications of DIAL system

Fig.8　Structure diagram of NO2 differential absorption laser radar system

3　實(shí)驗(yàn)及結(jié)果分析

為了使輸出光束的能量和波長穩(wěn)定，需要先對(duì)Nd∶YAG激光器預(yù)熱，打開染料泵讓染料液體循環(huán)穩(wěn)流，30min后開始出光。用能量計(jì)監(jiān)測(cè)能量，先后調(diào)整Nd∶YAG激光器二倍頻光532nm和三倍頻光354.7nm晶體的角度，使輸出光強(qiáng)度最大。調(diào)整、優(yōu)化染料激光器光路，并用波面分析儀或光斑相紙觀測(cè)光束波面的能量分布，反復(fù)調(diào)節(jié)，在光斑均勻的前提下使輸出能量最大。調(diào)整λon比λoff兩束光路使其合成一束，然后由擴(kuò)束鏡擴(kuò)束至24倍后，由反射鏡導(dǎo)入接收望遠(yuǎn)鏡的次鏡M7，再經(jīng)3維掃描頭射向大氣。后向散射回波經(jīng)望遠(yuǎn)鏡接收、后繼光路準(zhǔn)直、濾波后由光電倍增管轉(zhuǎn)換、采集單元記錄回波信號(hào)，并由計(jì)算機(jī)處理后在屏幕上顯示，圖3中的實(shí)線是系統(tǒng)的λon回波，除5.0km后因噪聲影響而波動(dòng)較大外，回波形狀與仿真曲線較為接近。調(diào)整導(dǎo)向鏡使回波信號(hào)的探測(cè)距離盡可能遠(yuǎn)，并通過調(diào)整Nd∶YAG激光器的抽運(yùn)能量，使兩個(gè)回波的幅度基本一致。

NO2差分吸收激光雷達(dá)的探測(cè)波長處于可見光波段，為了減小太陽背景輻射的影響，實(shí)驗(yàn)選擇在夜間進(jìn)行。同時(shí)，為了提高信噪比，每組信號(hào)λon比λoff兩個(gè)波長各6000個(gè)脈沖(對(duì)應(yīng)的采集時(shí)間為10min)平均而成。對(duì)采集到的數(shù)據(jù)進(jìn)行扣除背景、平滑濾波、修正兩個(gè)通道幾何因子并用(2)式反演大氣NO2的濃度廓線，其中的氣溶膠系數(shù)采用Klett積分法反演并修正[18]。

測(cè)量誤差可分為系統(tǒng)誤差和隨機(jī)誤差兩大類。系統(tǒng)誤差包括：(1)儀器誤差，主要是on與off波長兩束光的合束并與接收望遠(yuǎn)鏡共軸引起的誤差，通常小于4μg/m3；(2)氣溶膠的后向散射和消光引起的誤差，在能見度較好的晚間觀測(cè)，氣溶膠影響較小，而在重污染天氣下，氣溶膠影響較大，可通過對(duì)氣溶膠的修正來減小其影響。隨機(jī)誤差包括：(1)與溫度和壓強(qiáng)有關(guān)的NO2吸收截面的不確定性，通常小于3%；(2)統(tǒng)計(jì)誤差，主要包含大氣抖動(dòng)、光電倍增管和采集卡的電子噪聲、激光能量波動(dòng)和波長漂移引起的誤差。在450nm附近其它氣體的吸收截面遠(yuǎn)小于NO2，可忽略其它氣體對(duì)NO2的干擾[19-20]。修正后的總測(cè)量誤差小于10μg/m3。

圖10是2017-06-14T20:50～24:00進(jìn)行的垂直探測(cè)廓線。在0.5km～3.0km范圍內(nèi)，NO2濃度在(0～64)μg/m3范圍內(nèi)波動(dòng)，隨著高度的增加，濃度總體上呈減小趨勢(shì)。近地面0.5km～1.5km的平均值為39.2μg/m3，與環(huán)保部門發(fā)布的42μg/m3基本符合。高度1.5km以下廓線波動(dòng)較大，1.5km以上波動(dòng)相對(duì)較小，可能與當(dāng)晚近地面大氣波動(dòng)較大，上方相對(duì)平穩(wěn)有關(guān)。

Fig.9　Horizontal profile of NO2 concentration

a—horizontal profiles with 10min temporal resolutionb—horizontal distribution from 19:52 to 22:42c—horizontal profiles with 30min temporal resolutiond—mean value and statistic error of horizontal distribution

Fig.10　Vertical profile of NO2 concentration

a—vertical distribution from 20:50 to 24:00b—mean value and statistic error of vertical distribution

4　結(jié)　論

差分吸收光譜技術(shù)是探測(cè)大氣NO2的有效方法。準(zhǔn)確選擇并產(chǎn)生探測(cè)所需的λon和λoff兩個(gè)波長是整個(gè)系統(tǒng)的關(guān)鍵。通過對(duì)NO2吸收譜的比對(duì)，結(jié)合本系統(tǒng)所用激光器的波長穩(wěn)定性，選擇強(qiáng)吸收波長λon(448.10nm)而不選擇λon左側(cè)更高的吸收峰(447.92nm)，雖然靈敏度略為降低，但可減少因波長漂移而使吸收截面急劇下降引入的誤差。弱吸收λoff(446.60nm)選擇在λon附近的波谷位置，減小氣溶膠的影響。為滿足探測(cè)距離反演精度，激光器的輸出能量必須使回波滿足一定的信噪比。通過對(duì)水平和垂直方向上的大氣中氣溶膠、NO2含量的分布、回波信噪比、探測(cè)距離和幾何因子等因素的綜合考慮，確定采用波長為354.7nm、能量不小于100mJ的Nd∶YAG激光器抽運(yùn)染料激光器，選用C450為染料，可獲得能量為8mJ的輸出光束。通過長期對(duì)進(jìn)行大氣NO2濃度觀測(cè)，測(cè)量結(jié)果合理，系統(tǒng)工作穩(wěn)定可靠。