殷曉慧，劉建明，熊振湖

（天津城建大學(xué) a.天津市水質(zhì)科學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室；b.環(huán)境與市政工程學(xué)院，天津 300384）

鈾是核反應(yīng)堆中核能的主要來源，是核廢料產(chǎn)生的主導(dǎo)成分，但鈾礦是相當(dāng)有限的，并且預(yù)期不久的將來會(huì)出現(xiàn)短缺.另一方面，作為典型的核燃料，鈾具有放射性和高毒性[1]，一旦進(jìn)入人體，將會(huì)對(duì)內(nèi)部器官造成不可逆的損害[2].因此，從能源安全和環(huán)境保護(hù)的觀點(diǎn)出發(fā)，高效回收水溶液中的鈾是極其重要的.目前，已有多種方法從水溶液中去除鈾，例如物理、化學(xué)和生物技術(shù).這些技術(shù)中，吸附已被證實(shí)是最有效和價(jià)廉的方法，原因是其成本低、操作簡(jiǎn)單且高效[3].多孔材料之一的金屬有機(jī)骨架（MOFs），由于其超大的比表面積、穩(wěn)定可調(diào)的孔隙結(jié)構(gòu)以及表面易被修飾等特點(diǎn)，已經(jīng)被一些研究者作為固相吸附劑從環(huán)境樣品中捕獲有毒的重金屬，如銅、鉛、鋅、鈾等.例如Luo等人研究了多孔和穩(wěn)定的金屬有機(jī)骨架UiO-66及其胺衍生物吸附水溶液中的鈾[4].

眾所周知，作為吸附劑的MOFs材料在水溶液或酸性介質(zhì)中需要具有穩(wěn)定性.Cavka等人首先合成了命名為UiO-66的鋯（IV）二羧酸多孔材料[5]，并且證實(shí)它具有大的比表面積和前所未有的化學(xué)穩(wěn)定性.這種穩(wěn)定性來源于鋯（IV）的高度親氧性以及MOFs材料中SBU（Zr6簇）的形成使其對(duì)各種溶劑和高溫產(chǎn)生了耐受性，孔隙（6A）大到足以容納鈾酰離子，但其對(duì)于鈾在中性環(huán)境下吸附效果顯著，而在偏酸性的條件下，吸附較差.海水和工業(yè)廢水的pH通常為4～6，偏酸性.UiO-66對(duì)其中的鈾有較好的吸附效果，UiO-66一系列衍生物如UiO-66-NH2等，可能是由于芳香胺的活性較低，減小了表面積并形成了分子間的氫鍵，未能促進(jìn)鈾的吸附.在幾百種官能團(tuán)篩選后，偕胺肟基含有親核的氨基和羥基官能團(tuán)，可以有效地結(jié)合鈾的各種底物，被認(rèn)為是吸附含鈾離子最有效的配體.例如Zhao等人合成出偕胺肟官能化的Fe3O4@SiO2核殼磁性微球，研究其對(duì)U（VI）的有效吸附[6].

之前的研究結(jié)果突出了偕胺肟基和MOFs材料吸附分離水溶液中鈾的巨大潛力.在本文中，首次利用偕胺肟基修飾金屬-有機(jī)框架UiO-66，制備新型的UiO-66-AO，用以研究偕胺肟基和金屬有機(jī)骨架UiO-66對(duì)于水中鈾吸附的協(xié)同作用.采用傅里葉變換紅外光譜、熱重分析儀，對(duì)合成樣品進(jìn)行表征.通過批次實(shí)驗(yàn)，研究了各種條件對(duì)于吸附的影響.期待可以獲得在各種水環(huán)境pH條件下，對(duì)鈾均具有效吸附和分離的吸附材料.

1　材料與方法

1.1　材料

ZrCl4購(gòu)于山東西亞化學(xué)工業(yè)有限公司；2-氨基對(duì)苯二甲酸（NH2-H2BDC）購(gòu)于梯希愛（上海）化成工業(yè)發(fā)展有限公司；UO2（NO3）2·6H2O購(gòu)于湖北楚盛威化工有限公司；乙醇、N，N-二甲基甲酰胺和鹽酸羥胺購(gòu)于天津市風(fēng)船化學(xué)試劑科技有限公司；戊二醛購(gòu)于天津博迪化工股份有限公司；無水K2CO3購(gòu)于天津市江天化工技術(shù)有限公司.所有化學(xué)品均為分析純或更高純度，直接使用無需進(jìn)一步純化.

1.2　制備UiO-66-AO

根據(jù)文獻(xiàn)提供的方法[5]合成UiO-66-NH2.簡(jiǎn)要過程如下：將 NH2-H2BDC（1.688 3 g）、ZrCl4（2.172 g）、DMF（120 mL）和4 mL濃鹽酸加入到150 mL聚四氟乙烯內(nèi)襯的高壓反應(yīng)釜中，將反應(yīng)釜放入到事先設(shè)定好壓強(qiáng)0.2 MPa和溫度120℃的干燥箱中加熱24 h.冷卻后，離心回收微晶沉淀物.在160℃的DMF中回流24 h，以去除仍然粘附在UiO-66-NH2上殘余的DMF和NH2-H2BDC前體物，然后再用DMF（3×800 mL）和乙醇（3×800 mL）洗滌.最后將UiO-66-NH2固體產(chǎn)物在大氣壓力下于80℃干燥過夜.

根據(jù)之前的文獻(xiàn)[6]首次提出合成UiO-66-AO的新方法.將上述制備的UiO-66-NH2（2.5 g）分散在由5 mL戊二醛和500 mL乙醇組成的溶液中.在連續(xù)攪拌下反應(yīng)3 h，以產(chǎn)生醛基.離心收集產(chǎn)物，用蒸餾水和乙醇洗滌.將這個(gè)被戊二醛處理過的顆粒物懸浮在由2.5 g二氨基馬來腈（DAMN）和500 mL乙醇組成的溶液中.在室溫下反應(yīng)3 h之后，洗滌并分離出固體（UiO-66-DAMN），然后加入5.0gK2CO3，5.0gNH2OH·HCl和50/450 H2O-C2H5OH（500 mL）組成的溶液中，在一個(gè)封閉燒瓶中80℃加熱6 h.離心分離出UiO-66-AO最終產(chǎn)物，用蒸餾水和乙醇洗滌，在60℃下減壓干燥.

1.3　吸附材料的表征

使用一臺(tái)分辨率優(yōu)于0.4 cm-1的Nicolet iS10傅里葉紅外（FTIR）光譜儀收集樣品的IR光譜，掃描范圍在 500～4 000 cm-1.一臺(tái) Perkin-Elmer Diamond TG/DTA熱分析儀在流速為25 mL/min的Ar或空氣中進(jìn)行樣品的熱重分析（TGA），加熱速度為10℃/min.

1.4　吸附實(shí)驗(yàn)

使用一臺(tái)溫控?fù)u床在所需溫度下進(jìn)行間歇實(shí)驗(yàn)，研究吸附劑對(duì)水溶液中鈾（Ⅵ）的吸附能力，所有實(shí)驗(yàn)均在含有一定量的吸附劑和50 mL鈾酰離子溶液的250 mL錐形瓶中進(jìn)行.用去離子水制備所需濃度的鈾酰離子溶液.

使用數(shù)字Trans Wiggens PH600測(cè)定pH值，并通過體積可忽略不計(jì)的NaOH或HNO3溶液調(diào)整pH.將0.02 g吸附劑加入到50 mL質(zhì)量濃度為50 mg/L的鈾溶液的一系列錐形瓶中，將錐形瓶在室溫和140 r/min下振搖，在預(yù)定的時(shí)間取出錐形瓶，過濾后測(cè)試濾液中溶質(zhì)的濃度，以研究吸附動(dòng)力學(xué).在吸附劑質(zhì)量濃度為0.2～2.0 g/L范圍內(nèi)研究固-液比對(duì)鈾吸附的影響，并在20～160 mg/L的鈾初始質(zhì)量濃度范圍內(nèi)進(jìn)行吸附熱力學(xué)的研究.對(duì)20 mg吸附劑與含有鈾和其他共存金屬離子的50 mL溶液搖床24 h，研究共存離子對(duì)UiO-66-AO吸附鈾（Ⅵ）的影響.

達(dá)到吸附平衡時(shí)間后，用一個(gè)注射過濾器將溶液過濾.使用一臺(tái)UV–VIS分光光度計(jì)（T6，北京普析通用儀器有限公司），采用U（VI）-偶氮胂III絡(luò)合物分光光度法[7]在610 nm波長(zhǎng)下測(cè)定過濾清液中U（VI）的剩余濃度.吸附百分比和平衡鈾（Ⅵ）吸附容量的計(jì)算公式為

式（1）-（2）中：C0和 Ce分別是鈾（Ⅵ）溶液初始和平衡時(shí)的質(zhì)量濃度，mg/L；V是鈾溶液的體積，L；m是吸附劑的質(zhì)量，g.

所有實(shí)驗(yàn)進(jìn)行3次，在數(shù)據(jù)分析中使用平均值.

2　結(jié)果與討論

2.1　吸附劑的表征

圖1顯示出UiO-66，UiO-66-AO和Fe3O4@SiO2-AO 3種吸附劑的紅外光譜圖.UiO-66的紅外譜中有來自芳香環(huán)和羧酸基團(tuán)的若干吸收峰[8]：1 420 cm-1處的峰歸因于C—C振動(dòng)模式，1 580 cm-1處的峰是羧基C—O鍵伸縮振動(dòng).Fe3O4@SiO2-AO的IR光譜中，1 072 cm-1的寬帶與Si—O—Si和Si—O—H的伸縮振動(dòng)有關(guān)，1 652 cm-1和951 cm-1處的峰分別對(duì)應(yīng)于偕胺肟基CN雙鍵和N—O的伸縮振動(dòng)[9].從UiO-66-AO的IR光譜中可以看出，在1 420 cm-1和1 580 cm-1處有UiO-66的相關(guān)峰，而在1 652 cm-1和951 cm-1處出現(xiàn)偕胺肟基的相關(guān)峰，這表明偕胺肟基對(duì)于UiO-66的成功修飾.

圖1　FT-IR光譜

圖2給出了UiO-66和UiO-66-AO的熱重曲線.UiO-66和UiO-66-AO的熱重曲線都展示出從室溫到150℃一系列微小的重量損失.低于100℃的重量損失可以歸于游離羧基的失去.其次，因?yàn)榕潴w在250～500℃分解，UiO-66和UiO-66-AO的重量損失多發(fā)生這個(gè)階段.當(dāng)溫度處于500～600℃時(shí)，吸附劑的重量幾乎保持不變，表明有機(jī)質(zhì)已在500℃分解完畢.UiO-66-AO的殘余重量比UiO-66的低，原因是UiO-66-AO含較大的有機(jī)質(zhì)殘基（偕胺肟基）.

圖2　熱重曲線

2.2　初始pH的影響

溶液的pH值是吸附反應(yīng)的重要參數(shù)，因?yàn)樗@著影響金屬離子的形態(tài)以及表面電荷和吸附劑的結(jié)合位點(diǎn)[10].在溶液初始pH值2至8的范圍內(nèi)，t=24 h，msorbent=0.02 g，Vsolution=50 mL，C0=50 mg/L，T=25 ℃的條件下，研究UiO-66，F(xiàn)e3O4@SiO2-AO和UiO-66-AO對(duì)U（VI）的吸附，以評(píng)估溶液初始pH值對(duì) U（VI）吸附的影響.圖3給出了溶液初始pH對(duì)U（VI）吸附的影響.如圖 3所示，UiO-66對(duì)于 U（VI）的吸附容量在pH為2至4很低，但其后陡增，最后趨于平緩，當(dāng)pH達(dá)到8時(shí)，吸附容量超過100 mg/g.Fe3O4@SiO2-AO對(duì)于U（VI）的吸附容量先是逐漸增加，在pH=5附近趨于平緩且達(dá)到最大，超過100mg/g，之后逐漸降低.這種pH依賴吸附可以通過吸附劑的表面電荷合理解釋.在較低pH下，吸附劑上的活性位點(diǎn)是質(zhì)子化的并且?guī)д姾?，UO22+是溶液中主要的陽(yáng)離子，由于靜電排斥作用，帶正電的U（VI）離子不利于與帶正電荷的活性位點(diǎn)的結(jié)合，從而導(dǎo)致吸附容量較低.隨著pH的增加，活性位點(diǎn)去質(zhì)子化，結(jié)合基團(tuán)和U（VI）離子之間的靜電斥力減少甚至消失，配位作用或氫鍵作用增加了吸附容量.另一方面，pH誘導(dǎo)U（VI）形態(tài)也可以導(dǎo)致pH依賴性吸附.眾所周知，隨著pH增大，U（VI）物種逐漸從游離UO22+變成多核的氫氧化配合物，例如（UO22+）3（OH）5+[11]，這些羥基配合物可能更受到吸附劑的青睞.之所以它們達(dá)到最高吸附容量時(shí)所對(duì)應(yīng)的pH不同，是由于吸附劑本身的質(zhì)子化程度不同造成的.

利用以上兩種吸附劑對(duì)鈾吸附的特點(diǎn)，本研究所制備的UiO-66-AO對(duì)U（VI）的吸附，在pH值2至5范圍內(nèi)逐漸增加，pH為5時(shí)達(dá)到最大，超過100 mg/g，且pH在5以后一直穩(wěn)定在最大吸附容量.可以看出，UiO-66-AO對(duì)U（VI）的最大吸附容量具有更寬泛的初始pH范圍，彌補(bǔ)了UiO-66和Fe3O4@SiO2-AO對(duì)U（VI）最大吸附容量保持在較小pH范圍內(nèi)的不足，對(duì)于含U（VI）水體的處理具有重要意義.

圖3　pH對(duì)U（VI）吸附的影響

進(jìn)一步進(jìn)行鈾酰離子的水解實(shí)驗(yàn)[12].分別測(cè)定25℃下，50 mL初始質(zhì)量濃度50 mg/L的鈾酰離子溶液在pH 值為 5.02，5.56，5.92，6.44，6.54 下的吸光度，并根據(jù)公式：水解率（%）=（Ae-A0）/A0計(jì)算其水解率，公式中A0是溶液原始的吸光度，Ae是pH調(diào)節(jié)后溶液的吸光度.表1是不同pH值下鈾酰離子的水解率，從表1中可以看出，初始質(zhì)量濃度50 mg/L的鈾酰離子溶液，在pH超過6以后開始發(fā)生水解沉淀.因此，選擇pH=5.5±0.1作為最適條件用于進(jìn)一步研究其他因素對(duì)UiO-66-AO吸附U（VI）的影響.

表1　不同pH值下鈾酰離子的水解率

2.3　接觸時(shí)間和吸附動(dòng)力學(xué)

在 pH=5.5 ± 0.1，msorbent=0.02 g，Vsolution=50 mL，C0=50 mg/L，T=25℃的條件下，研究時(shí)間對(duì)UiO-66-AO吸附U（VI）的影響，結(jié)果示于圖4.很顯然，吸附速率在開始的500 min相對(duì)較快，之后逐漸到達(dá)吸附平衡.短的平衡時(shí)間歸因于鈾與偕胺肟官能團(tuán)的強(qiáng)螯合作用以及金屬有機(jī)骨架最初大的孔體積.800 min后，對(duì)于U（VI）的去除率可達(dá)到90%以上，且鈾的吸附平衡容量為106 mg/g.根據(jù)動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)，選擇24 h作為吸附時(shí)間，以保證在后續(xù)實(shí)驗(yàn)中U（VI）在UiO-66-AO上的吸附達(dá)到平衡.

圖4　接觸時(shí)間對(duì)U（VI）吸附的影響

吸附過程采用準(zhǔn)一級(jí)和準(zhǔn)二級(jí)兩個(gè)動(dòng)力學(xué)模型來描述.

準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型解釋了基于吸附劑容量的吸附過程，該模型可由如下公式給出[13]

準(zhǔn)二級(jí)模型考慮了包括外膜擴(kuò)散、吸附、內(nèi)孔擴(kuò)散的整個(gè)吸附過程，該模型可表達(dá)為

式（3）-（4）中：qe和 qt分別是 U（VI）在平衡時(shí)間和在時(shí)間t的吸附量，mmol/g；k1是準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)速度常數(shù)，h-1；k2是準(zhǔn)二級(jí)模型的動(dòng)力學(xué)速度常數(shù)，g/（mmol·h）.

根據(jù)ln（qe-qt）對(duì)t的線性圖形，可以獲得準(zhǔn)一級(jí)模型的k1和理論qe值（qe，cal）.圖5是t/qt對(duì)t的線性圖形，從圖中可以獲得準(zhǔn)二級(jí)模型的k2和qe，cal值.表2為UiO-66-AO吸附U（VI）的動(dòng)力學(xué)參數(shù).從表2的UiO-66-AO吸附U（VI）的動(dòng)力學(xué)參數(shù)中很明顯可以看出，準(zhǔn)二級(jí)模型的相關(guān)系數(shù)（R2=0.998 9）大于準(zhǔn)一級(jí)模型的相關(guān)系數(shù)（R2=0.968 2）.此外，準(zhǔn)二級(jí)模型的 qe，cal值（qe，cal=112.612 6 mg/g）與實(shí)驗(yàn)值（qe，exp=106 mg/g）更接近.這些結(jié)果表明準(zhǔn)二級(jí)模型比準(zhǔn)一級(jí)模型更好地?cái)M合了動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù).這個(gè)現(xiàn)象進(jìn)一步暗示U（VI）在UiO-66-AO上的吸附是化學(xué)吸附或者表面絡(luò)合，而不是質(zhì)量傳遞[14].

圖5　UiO-66-AO吸附鈾（VI）的準(zhǔn)二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)

表2　UiO-66-AO吸附U（VI）的動(dòng)力學(xué)參數(shù)

2.4　固液比的影響

本研究中UiO-66-AO的用量對(duì)于經(jīng)濟(jì)成本是十分重要的.吸附劑的使用量越低，該應(yīng)用的成本越低，該研究的意義越大.在吸附劑質(zhì)量濃度為0.2～2.0 g/L范圍內(nèi)，pH=5.5 ± 0.1，C0=50 mg/L，T=25 ℃，t=24 h的條件下，研究固液比對(duì)鈾（VI）吸附的影響，結(jié)果示于圖6.

圖6　固液比對(duì)U（VI）吸附的影響

從圖6中可以看出，鈾（VI）的吸附百分比隨著固液比從0.2 g/L增加至0.8 g/L而顯著增加，這是可以預(yù)期到的，因?yàn)樵黾尤芤褐形絼┑暮靠梢蕴峁└嗟奈轿稽c(diǎn)，0.8 g/L以后趨于平緩，吸附百分比的提高是相對(duì)較少的.而鈾（VI）的吸附容量在0.2～2.0 g/L范圍內(nèi)，呈逐漸下降的趨勢(shì).隨著固液比的升高，鈾（VI）的吸附容量呈逐漸下降的趨勢(shì)，很明顯是由于溶液中吸附劑的含量增加，而導(dǎo)致單位質(zhì)量吸附劑的吸附量降低.

因此，為了使得鈾（VI）更易與吸附位點(diǎn)結(jié)合，從經(jīng)濟(jì)和吸附效果兩方面考慮，選擇0.4 g/L作為所有實(shí)驗(yàn)的最佳固液比.

2.5　吸附等溫線及熱力學(xué)研究

為確定鈾在UiO-66-AO上的最大吸附容量，進(jìn)行吸附等溫線的研究.圖7給出了不同溫度（10℃，25 ℃，40 ℃），pH=5.5 ± 0.1，msorbent=0.02 g，Vsolution=50 mL，t=24 h條件下，UiO-66-AO 對(duì)于鈾（20～160 mg/L）的吸附等溫線.從圖7中可以看出，恒定初始濃度下，qe隨著溫度的升高而逐漸增大并在40℃達(dá)到最大值.這表明溫度是影響UiO-66-AO對(duì)于鈾吸附容量的一個(gè)重要因素.還可發(fā)現(xiàn)，鈾剩余質(zhì)量濃度（C0）為73 mg/L條件下，3個(gè)溫度的平衡吸附量分別達(dá)到了 123.8，194.8，227.8mg/g.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明 UiO-66-AO是一種捕獲鈾的優(yōu)良吸附材料.同時(shí)，也可以發(fā)現(xiàn)，當(dāng)鈾初始質(zhì)量濃度較低時(shí)（例如初始質(zhì)量濃度為20 mg/L，剩余質(zhì)量濃度接近于0 mg/L），3個(gè)溫度下的平衡吸附量變化不大（在10，25，40℃下的qe值依次為36.9，36.9，49.0 mg/g）.這說明在外界環(huán)境正常變化范圍內(nèi)UiO-66-AO吸附去除實(shí)際水體中低濃度鈾的能力基本不受溫度影響或受影響較小.

圖7　濃度對(duì)U（VI）吸附的影響

在該研究中選擇兩個(gè)經(jīng)典的等溫線模型即Langmuir和Freundlich模型，以確定等溫線參數(shù).

Langmuir等溫線模型表明吸附發(fā)生在均勻吸附劑表面可提供相同能力的部位，每個(gè)位點(diǎn)攜帶分子的數(shù)量相等且吸附分子之間沒有相互作用.它可以由如下的線性形式表示[15]

式中：Ce是溶液中 U（VI）的平衡濃度，mg/L；qe是平衡時(shí)的吸附量，mg/g；Q0是最大吸附容量，mg/g；KL是Langmuir常數(shù)，L/mg.

Freundlich等溫模型用于不均勻表面能系統(tǒng)，吸附劑異質(zhì)表面上吸附熱和親和度是不均勻分布的，并且由下式表示

式中：qe是平衡吸附量，mg/g；KF是 Freundlich 常數(shù)，mg/g；1/n是異質(zhì)性因子，1/n的值表示等溫線的類型是不可逆的（1/n=0），有利的（0＜1/n＜1）和不利的（1/n＞1）.

圖7也給出了Langmuir和Freundlich模型對(duì)吸附等溫線數(shù)據(jù)的擬合曲線（相關(guān)參數(shù)列在表3中）.Freundlich模型擬合的等溫線數(shù)據(jù)在圖7中用實(shí)線表示，其相關(guān)系數(shù)較大，這表明Freundlich模型比較準(zhǔn)確地?cái)M合了吸附等溫線數(shù)據(jù).

與Langmuir等溫吸附模型（虛線）有關(guān)的qmax，常數(shù)KL也總結(jié)在表3中.在10℃時(shí)，qmax的評(píng)估值為114.4 mg/g，而在25℃和40℃下qmax分別增加到184.1 mg/g和228.1 mg/g.可見，通過升高溫度可促進(jìn)吸附容量達(dá)到更高的水平.此外，表3中的Langmuir等溫線模型的KL值隨溫度的升高而降低，也證實(shí)了高溫有利于鈾在UiO-66-AO上的吸附，說明U（VI）在UiO-66-AO上的吸附是吸熱反應(yīng).

表3　UiO-66-AO吸附鈾的Langmuir和Freundlich的等溫線模型常數(shù)

從表 3中可以發(fā)現(xiàn) Freundlich模型的 R2比Langmuir等溫吸附模型的R2高，表明Freundlich模型描述吸附數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確程度高于Langmuir模型.Freundlich模型認(rèn)為吸附過程可以是單分子層的和多分子層的吸附，而單層代表化學(xué)吸附，多層則是物理吸附.可能的化學(xué)吸附是由于偕胺肟基與鈾酰離子的強(qiáng)螯合和UiO-66對(duì)鈾吸附的共同作用.等溫吸附數(shù)據(jù)還表明UiO-66-AO屬于不均勻表面能系統(tǒng)，吸附劑異質(zhì)表面上吸附熱和親和度是不均勻分布的，這是由于偕胺肟基在UiO-66上的不均勻分布所導(dǎo)致的.根據(jù)表3中的Freundlich模型常數(shù)KF和n值，可知所有實(shí)驗(yàn)溫度下的n值都大于1，可以推測(cè)在鈾與UiO-66-AO納米微粒之間存在親和性，而它們之間的吸附主要是化學(xué)吸附.

3　結(jié)論

本文在研究相關(guān)文獻(xiàn)的基礎(chǔ)之上首次合成了偕胺肟基修飾的金屬-有機(jī)框架UiO-66（UiO-66-AO）.采用傅里葉變換紅外光譜、熱重分析儀，對(duì)合成樣品進(jìn)行表征，證明了UiO-66-AO的成功合成.通過批次實(shí)驗(yàn)，研究了接觸時(shí)間、pH、固液比、溫度和初始鈾離子濃度對(duì)于吸附的影響.吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：800 min后，對(duì)于U（VI）的去除率可達(dá)到90%以上，吸附過程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型，進(jìn)一步暗示U（VI）在UiO-66-AO上的吸附是化學(xué)吸附或者表面絡(luò)合，而不是質(zhì)量傳遞.UiO-66-AO相比UiO-66和Fe3O4@SiO2-AO對(duì)U（VI）的最大吸附容量具有更寬泛的初始pH范圍.0.4 g/L為該研究的最佳固液比.吸附等溫線與Freundlich模型有很好的一致性，表明該吸附屬于不均勻表面能吸附，吸附劑異質(zhì)表面上吸附熱和親和度是不均勻分布的，且反應(yīng)自發(fā)，高溫有利于該吸附過程.以上結(jié)論表明UiO-66-AO可被潛在性地作為高效材料用于從廢水和海水中去除和回收U（VI）.