張新成，廖文虎

(吉首大學(xué)物理與機電工程學(xué)院，湖南 吉首 416000)

自從石墨烯在2004年底被Andre Geim 和Kostya Novoselov剝離出來，以石墨烯為代表的二維材料引起了物理、材料、信息等領(lǐng)域的廣泛關(guān)注[1-2].石墨烯因為其優(yōu)異的物理性質(zhì)和器件方面的應(yīng)用前景而一度成為人們關(guān)注的焦點，但無帶隙的能帶結(jié)構(gòu)使得石墨烯在電子器件方面的應(yīng)用受到很大的限制[3-4].二硫化鉬(MoS2)作為工業(yè)潤滑劑已經(jīng)投入使用30多年，單層MoS2具有與石墨烯類似的幾何結(jié)構(gòu)，從器件設(shè)計和應(yīng)用角度看，其能帶結(jié)構(gòu)比石墨烯更加優(yōu)異，逐漸成為近年來新型半導(dǎo)體材料的研究熱點之一[5-9].最近，P Sengupta等[10]從理論上研究了非共振圓偏振光作用下MoS2的自旋霍爾電導(dǎo)，單層MoS2在應(yīng)力和磁近鄰交換場作用下的輸運性質(zhì)也得到相關(guān)報道[11].經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)，通過外部電場和近鄰交換場有效調(diào)節(jié)單層MoS2價帶與導(dǎo)帶之間的能隙，可以得到新的半金屬性和金屬性二維材料.[12-14]筆者將利用緊束縛近似下的低能有效哈密頓模型，研究外部磁近鄰交換場和非共振圓偏振光對單層MoS2電子能帶結(jié)構(gòu)的調(diào)控作用.

1 模型與方法

圖1 MoS2納米場效應(yīng)管模型Fig. 1 MoS2 Nano Field Effect Transistor Model

構(gòu)建基于單層MoS2的場效應(yīng)晶體管模型(圖1)，其中單層MoS2置于中心區(qū)域并受到磁近鄰交換場作用和非共振圓偏振光的輻照.磁近鄰交換場和非共振圓偏振光作用下單層MoS2的哈密頓量為[12,15-16]

(1)

其中：晶格常數(shù)a=0.319 3 nm；t=1.10 eV，為最近鄰原子之間的躍遷能量；τ取1/-1表示K/K′谷；kx，ky分別為波矢在x和y方向的分量；σi(i=x，y，z)為泡利自旋矩陣；Δ=1.66 eV，為價帶與導(dǎo)帶之間的帶隙；2λ是價帶頂因自旋軌道耦合而產(chǎn)生的自旋劈裂能，λ=0.075 eV；sz取1/-1代表自旋向上/向下；M表示磁近鄰交換能；ΔΩ表示非共振圓偏振光場引起的耦合能.

非共振圓偏振光引起的電磁勢可以描述為A(t)=(±AsinΩt,AcosΩt).其中：“+”和“-”分別表示右旋和左旋圓偏振光；A為非共振圓偏振光的振幅；Ω為非共振圓偏振光的頻率.電磁勢滿足時間周期性條件，即A(t+T)=A(t)，周期T=2π/Ω.通過正則變換?ki→?ki-eA(t)，受非共振圓偏振光輻照對體系的影響，含時哈密頓量為

(2)

只要非共振圓偏振光的光子能量遠大于最近鄰躍遷能(?Ω?t)，非共振圓偏振光對體系的影響就可通過Floquet理論簡化為有效靜態(tài)[17](不含時的)哈密頓量ΔHτ.非共振圓偏振光屬于高頻弱場，不直接激發(fā)體系中的電子，而是通過光子吸收和發(fā)射過程改變體系的電子能帶結(jié)構(gòu)；因此，可以得到非共振圓偏振光在一個周期內(nèi)對體系電子能帶結(jié)構(gòu)的影響.有效哈密頓量為[17-18]

(3)

通過對角化(1)式中的哈密頓量，可以得到色散關(guān)系

(4)

2 結(jié)果與討論

基于色散關(guān)系(4)，筆者系統(tǒng)地研究了不同磁近鄰交換場和非共振右旋圓偏振光作用下，單層MoS2布里淵區(qū)K點附近的電子能帶結(jié)構(gòu).因為磁近鄰交換場和非共振左旋圓偏振光作用下的結(jié)果與以上研究結(jié)果只有定量上的區(qū)別，所以不在此作介紹.單層MoS2在磁近鄰交換場和非共振右旋圓偏振光作用下K點附近的電子能帶結(jié)構(gòu)如圖2—4所示，其中實線和虛線分別表示自旋向上和自旋向下的能帶，點虛線表示費米能級.

圖2 M=0 eV時K點附近的電子能帶結(jié)構(gòu)Fig. 2 Electronic Band Structure at Valley K (M=0 eV)

圖3 M=0.08 eV時K點附近的電子能帶結(jié)構(gòu)Fig. 3 Electronic Band Structure at Valley K (M=0.08 eV)

圖4 M=0.16 eV時K點附近的電子能帶結(jié)構(gòu)Fig. 4 Electronic Band Structure at Valley K (M=0.16 eV)

由圖2a可知，單層MoS2在無磁近鄰交換場和非共振右旋圓偏振光作用時，自旋向上和向下的價帶能帶在自旋軌道耦合作用下產(chǎn)生劈裂，導(dǎo)帶處于自旋簡并狀態(tài)，自旋向上和向下的價帶與導(dǎo)帶間的能隙分別為1.585，1.735 eV.由圖2b可知，當非共振右旋圓偏振光引起的耦合能增大到0.40 eV時，自旋向上和向下的導(dǎo)帶和價帶相對于費米能級向高能端移動，自旋向上和向下的價帶與導(dǎo)帶間的能隙分別增大到2.385，2.535 eV.由圖2c可知，當非共振右旋圓偏振光引起的耦合能增大到0.80 eV時，自旋向上和向下的導(dǎo)帶和價帶相對于費米能級繼續(xù)向高能端移動；自旋向上和向下的價帶與導(dǎo)帶間的能隙分別增大到3.185，3.335 eV.由圖2d可知，當非共振右旋圓偏振光有效耦合能增大到1.20 eV時，系統(tǒng)自旋向上和向下的價帶與導(dǎo)帶間的能隙進一步增加，分別增加至3.985，4.135 eV.比較圖2a—d不難發(fā)現(xiàn)，系統(tǒng)自旋向上和向下的價帶與導(dǎo)帶間的能隙隨著非共振右旋圓偏振光有效耦合能的增大而線性增大.

由圖3a可知，在沒有非共振右旋圓偏振光作用、磁近鄰交換場引起的磁近鄰交換能為0.08 eV時，體系自旋簡并在磁近鄰交換場作用下受到破壞，導(dǎo)帶和價帶的帶內(nèi)劈裂能分別為0.16，0.31 eV，自旋向上和向下的價帶與導(dǎo)帶間的能隙分別為1.585，1.735 eV，與沒有磁近鄰交換作用時相同.由圖3b—d可知，當磁近鄰交換能為0.08 eV、非共振右旋圓偏振光引起的有效能從0.40 eV線性增大到0.80 eV再到1.20 eV時，導(dǎo)帶和價帶的帶內(nèi)劈裂能保持不變，自旋向上和向下的導(dǎo)帶和價帶相對于費米能級向高能端移動，自旋向上和向下的價帶與導(dǎo)帶間的能隙與圖2b—d相同.

由圖4a可知，在沒有非共振右旋圓偏振光作用、磁近鄰交換場引起的磁近鄰交換能為0.16 eV時，磁近鄰交換場作用引起的導(dǎo)帶和價帶的帶內(nèi)劈裂能分別增大到0.32，0.47 eV，自旋向上和向下的價帶與導(dǎo)帶間的能隙仍然與沒有磁近鄰交換作用時相同.由圖4b—d可知，當磁近鄰交換能為0.16 eV、非共振右旋圓偏振光引起的有效能從0.40 eV線性增大到0.80 eV再到1.20 eV時，導(dǎo)帶和價帶的帶內(nèi)劈裂能保持不變，自旋向上和向下的導(dǎo)帶和價帶相對于費米能級向高能端移動，但相同自旋的價帶與導(dǎo)帶間的能隙與圖2b—d相同.由此可見，磁近鄰交換場可有效調(diào)控系統(tǒng)能帶的簡并，非共振圓偏振光是調(diào)節(jié)系統(tǒng)帶隙的有效手段.

非共振右旋圓偏振光和磁近鄰交換場作用下，單層MoS2布里淵區(qū)K′點附近電子能帶結(jié)構(gòu)隨波矢的變化關(guān)系如圖5—7所示，其中實線和虛線分別表示自旋向上和自旋向下的能帶，點虛線表示費米能級.

圖5 M=0 eV時K′點附近的電子能帶結(jié)構(gòu)Fig. 5 Electronic Band Structure at Valley K′ (M=0 eV)

圖6 M=0.08 eV時K′點附近的電子能帶結(jié)構(gòu)Fig. 6 Electronic Band Structure at Valley K′ (M=0.08 eV)

圖7 M=0.16 eV時K′點附近的電子能帶結(jié)構(gòu)Fig. 7 Electronic Band Structure at Valley K′ (M=0.16 eV)

由圖5a可知，單層MoS2在無外場作用時，價帶在自旋軌道耦合作用下產(chǎn)生劈裂，導(dǎo)帶處于自旋簡并狀態(tài)，自旋向上和向下的價帶與導(dǎo)帶間的能隙分別為1.735，1.585 eV.由圖5b可知，當非共振右旋圓偏振光引起的耦合能增大到0.40 eV時，自旋向上和向下的導(dǎo)帶和價帶相對于費米能級向低能端移動，自旋向上和向下的價帶與導(dǎo)帶間的能隙分別減小到0.935，0.785 eV.由圖5c可知，當非共振右旋圓偏振光引起的耦合能增大到0.80 eV時，自旋向上和向下的導(dǎo)帶和價帶相對于費米能級繼續(xù)向低能端移動，自旋向上和向下的價帶與導(dǎo)帶間的能隙分別減小到0.135，0.015 eV.由圖5d可知，當非共振右旋圓偏振光有效耦合能進一步增大到1.20 eV時，系統(tǒng)自旋向上和向下價帶與導(dǎo)帶間的能隙又分別增大到0.665，0.815 eV.

由圖6a可知，在沒有非共振右旋圓偏振光作用、磁近鄰交換場引起的磁近鄰交換能為0.08 eV時，體系自旋簡并在磁近鄰交換場作用下受到破壞，導(dǎo)帶和價帶的帶內(nèi)劈裂能分別為0.16，0.01 eV，自旋向上和向下的價帶與導(dǎo)帶間的能隙與沒有磁近鄰交換作用時相同.由圖6b和圖6c可知，當磁近鄰交換能為0.08 eV、非共振右旋圓偏振光引起的有效耦合能從0.40 eV線性增大到0.80 eV時，導(dǎo)帶和價帶的帶內(nèi)劈裂能保持不變，自旋向上和向下的導(dǎo)帶和價帶相對于費米能級向低能端移動.由圖6d可知，當非共振右旋圓偏振光引起的有效耦合能進一步增大到1.20 eV時，自旋向上和向下的導(dǎo)帶和價帶相對于費米能級向高能端移動，自旋向上和向下的價帶與導(dǎo)帶間的能隙與圖5b—d相同.

圖8 能隙與非共振右旋圓偏振光有效能的關(guān)系Fig. 8 Relationship Between Energy Gap and Effective Energy of Off-Resonant Right-Circularly Polarized Light

由圖7a可知，在沒有非共振右旋圓偏振光作用、磁近鄰交換場引起的磁近鄰交換能為0.16 eV時，磁近鄰交換場作用引起的導(dǎo)帶和價帶的帶內(nèi)劈裂能分別增大到0.32，0.17 eV，自旋向上和向下的價帶與導(dǎo)帶間的能隙仍然與沒有磁近鄰交換作用時相同.由圖7b和圖7c可知，當磁近鄰交換能為0.16 eV、非共振右旋圓偏振光引起的有效耦合能從0.40 eV線性增大到0.80 eV時，導(dǎo)帶和價帶的帶內(nèi)劈裂能保持不變，自旋向上和向下的導(dǎo)帶和價帶相對于費米能級向低能端移動.由圖7d可知，當非共振右旋圓偏振光引起的有效耦合能進一步增大到1.20 eV時，自旋向上和向下的導(dǎo)帶和價帶相對于費米能級向高能端移動，相同自旋的價帶與導(dǎo)帶間的能隙與圖5b—d相同.通過磁近鄰交換場和非共振右旋圓偏振光共同調(diào)控單層MoS2電子，可以得到半導(dǎo)體性、半金屬性和金屬性的單層MoS2能帶結(jié)構(gòu).

如圖2—7所示，磁近鄰交換相互作用不引起單層MoS2帶間的能隙的變化.不包含磁近鄰交換相互作用時，單層MoS2在K/K′點附近價帶與導(dǎo)帶間的能隙，隨非共振右旋圓偏振光有效能的變化關(guān)系如圖8所示.由圖8可知：布里淵區(qū)K點附近自旋向上和向下的導(dǎo)帶與價帶間的能隙，隨著非共振右旋圓偏振光耦合能的增強而增大，布里淵區(qū)K′點附近價帶與導(dǎo)帶間的能隙隨著非共振右旋圓偏振光耦合能的增強而減?。划敺枪舱裼倚龍A偏振光耦合能分別增強到0.86，0.80 eV附近時，自旋向上和向下價帶與導(dǎo)帶間的能隙減小，趨于0，單層MoS2表現(xiàn)出半金屬性；當非共振右旋圓偏振光耦合能繼續(xù)增強時，布里淵區(qū)K′點附近自旋依賴的價帶與導(dǎo)帶間的能隙又逐漸被打開，單層MoS2表現(xiàn)出半導(dǎo)體性.由此可見，外加非共振電磁場是調(diào)控單層MoS2電子能帶結(jié)構(gòu)的有效手段，這為基于單層MoS2的器件設(shè)計提供了有價值的參考.

3 結(jié)論

利用緊束縛近似下的低能有效哈密頓模型，研究了外部磁近鄰交換場和非共振圓偏振光對單層MoS2電子能帶結(jié)構(gòu)的調(diào)控作用.研究結(jié)果表明，磁近鄰交換場能夠破壞導(dǎo)帶和價帶的自旋簡并，使得自旋依賴的導(dǎo)帶和價帶相對于費米能級整體向上或者向下移動；非共振圓偏振光能有效調(diào)控價帶與導(dǎo)帶間的能隙，從而獲得光電特性優(yōu)異的新帶隙材料.本研究為豐富半導(dǎo)體帶間躍遷理論和設(shè)計新型高速光電子器件提供理論基礎(chǔ).

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