龐榮華

(四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測(cè)中心站,成都 611139)

1 引 言

儀器設(shè)備是實(shí)驗(yàn)室開展檢驗(yàn)檢測(cè)工作的重要資源，也是保證檢驗(yàn)檢測(cè)工作質(zhì)量、獲取可靠測(cè)量數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)。實(shí)際工作中，多年來儀器設(shè)備的質(zhì)量控制存在著局限于儀器設(shè)備的檢定，而忽視儀器設(shè)備日常質(zhì)量控制的情況。部分檢驗(yàn)檢測(cè)人員對(duì)儀器設(shè)備日常的質(zhì)量控制與期間核查概念不分，檢查時(shí)對(duì)相關(guān)參數(shù)選擇不正確或不完整、評(píng)價(jià)不正確等問題。

質(zhì)量控制是實(shí)驗(yàn)室檢驗(yàn)儀器設(shè)備可靠性和有效性的重要手段，包括儀器設(shè)備的檢定(校準(zhǔn))、期間核查、長(zhǎng)期穩(wěn)定性檢驗(yàn)、操作人員的培訓(xùn)以及正常使用與維護(hù)等方面的內(nèi)容。對(duì)儀器設(shè)備采取合理有效的質(zhì)量控制方法，查驗(yàn)儀器設(shè)備量值溯源與相關(guān)性能的穩(wěn)定性和可靠性，是實(shí)驗(yàn)室內(nèi)部必須進(jìn)行的質(zhì)量控制工作之一，其目的在于確保檢驗(yàn)檢測(cè)所用的儀器設(shè)備滿足檢驗(yàn)檢測(cè)工作要求，取得準(zhǔn)確可靠的分析數(shù)據(jù)和結(jié)果。

期間核查是實(shí)驗(yàn)室確保檢測(cè)結(jié)果準(zhǔn)確和可靠的內(nèi)部質(zhì)量控制活動(dòng)之一，是指為保持測(cè)量?jī)x器校準(zhǔn)/檢定狀態(tài)的可信度，而對(duì)儀器示值(或其修正因子或修正值)在規(guī)定時(shí)間間隔內(nèi)是否保持其在規(guī)定最大允許誤差或擴(kuò)展不確定度或準(zhǔn)確度等級(jí)內(nèi)的核查，其目的就是為了防止在一個(gè)檢定(校準(zhǔn))周期內(nèi)，使用不符合技術(shù)規(guī)范要求的儀器設(shè)備[1]。

隨著全國(guó)輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)工作的開展，大量低水平輻射測(cè)量?jī)x器設(shè)備在實(shí)驗(yàn)室中得到廣泛應(yīng)用。崔建平[2]和秦永春[3]等分別對(duì)低本底α、β測(cè)量?jī)x與熱釋光個(gè)人劑量監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的期間核查和質(zhì)量控制方法進(jìn)行了討論。本文以實(shí)驗(yàn)室中常用的低本底高純鍺γ譜儀為例，對(duì)半導(dǎo)體γ譜儀的期間核查方法和日常質(zhì)量控制內(nèi)容進(jìn)行了探討。

2 使用儀器、材料

使用儀器：低本底高純鍺γ譜儀，型號(hào)GR8023，經(jīng)中國(guó)計(jì)量科學(xué)院檢定合格并在有效期內(nèi)。60Co、241Am、152Euγ標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源各1個(gè)。其中，60Co源活度3.97E+04Bq，源活性區(qū)直徑3mm；241Am源活度6.99 E+04Bq，規(guī)格Φ32×3.6mm；152Eu源活度6.07E+04Bq，規(guī)格Φ32×3.6mm，上述3個(gè)γ標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源擴(kuò)展不確定度均為3%(k=2)，經(jīng)中國(guó)科學(xué)計(jì)量院檢定并在有效期內(nèi)。

實(shí)驗(yàn)室也可根據(jù)實(shí)際情況，選用137Cs和57Co點(diǎn)源，也可選用其它類型標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)。

3 半導(dǎo)體γ譜儀的期間核查

《中華人民共和國(guó)國(guó)家計(jì)量檢定規(guī)程 γ譜儀》(JJG417-2006)中規(guī)定，對(duì)半導(dǎo)體γ譜儀的計(jì)量檢定主要參數(shù)有：γ譜儀的分辨力、短期穩(wěn)定性、效率和活度4項(xiàng)[2]，檢定周期為2年。為驗(yàn)證(證明)γ譜儀在一個(gè)檢定周期內(nèi)，能否保持其檢定狀態(tài)的可信度，實(shí)驗(yàn)室應(yīng)對(duì)這4項(xiàng)參數(shù)在兩個(gè)檢定周期內(nèi)至少進(jìn)行一次核查，當(dāng)γ譜儀維護(hù)保養(yǎng)后也應(yīng)進(jìn)行一次核查。

3.1 分辨力期間核查

實(shí)驗(yàn)室溫度控制在26℃±1℃，相對(duì)濕度45%～50%，打開儀器電源，在正常工作狀態(tài)下預(yù)熱30min以上，將60Co點(diǎn)源放置于支架上，源與探測(cè)器中心相距25cm。對(duì)60Co點(diǎn)源1 332keV γ射線進(jìn)行測(cè)量，每次測(cè)量時(shí)間500s，測(cè)量10次，使全譜計(jì)數(shù)率小于2 000s-1，根據(jù)1 332keV的數(shù)據(jù)計(jì)算半高寬(FWHM)，計(jì)算示意圖見圖1，計(jì)算結(jié)果見表1。計(jì)算步驟如下：

(1)估計(jì)峰高CT；

(2)扣除峰的本底Co；

(3)計(jì)算得半峰高CH=(CT-Co)/2；

(4)利用內(nèi)插法計(jì)算低能段半峰高對(duì)應(yīng)的道數(shù)HL=A+(CH- CA)/(CB- CA)；

(5)利用內(nèi)插法計(jì)算高能段半峰高對(duì)應(yīng)的道數(shù)HR=C+(CC- CH)/(CC- CD)；

(6)FWHM=HR- HL(道數(shù)表示，如果要表示成能量，則把能量刻度的結(jié)果代入即可)。

圖1 FWHM計(jì)算示意圖Fig.1 FWHM schematic diagram

計(jì)算得平均能量分辨力為2.02keV，滿足JJG417-2006中半導(dǎo)體γ譜儀對(duì)60Co點(diǎn)源1 332keV γ射線能量分辨力不大于2.5keV的要求[4]。

表1 低本底高純鍺γ譜儀能量分辨力期間核查結(jié)果Tab.1 Period verification results of energy resolution of low background high purity germanium γ spectrometer

3.2 短期穩(wěn)定性期間核查

在同3.1所述的環(huán)境條件下，選用60Co點(diǎn)源，在4218道測(cè)量1 332keV全能峰的峰位，使全譜計(jì)數(shù)率小于2 000s-1，8 h內(nèi)重復(fù)測(cè)量，在相同位置不同時(shí)刻重復(fù)測(cè)量60Co點(diǎn)源4次以上，每次測(cè)量時(shí)間500s，時(shí)間間隔1h以上，計(jì)算每次測(cè)得的1 332keV全能峰峰位Xi(i=2,3,4,5)，計(jì)算峰位漂移絕對(duì)值〡Xi-X1〡，找出最大值〡Xi-X1〡max，按照下式計(jì)算峰位相對(duì)漂移(S)：

(1)

計(jì)算結(jié)果見表2，由表2可知，測(cè)量時(shí)間內(nèi)GR8023峰位相對(duì)漂移為零，滿足JJG417-2006中半導(dǎo)體γ譜儀 8h內(nèi)峰位漂移不應(yīng)大于0.05%的要求[4]。

表2 低本底高純鍺γ譜儀短期穩(wěn)定性期間核查結(jié)果Tab.2 Short term stability verification results of low background high purity germanium γray spectrometer

表征γ譜儀短期穩(wěn)定性的可測(cè)量參數(shù)是計(jì)數(shù)率和峰位漂移，間隔一定時(shí)間測(cè)量同一標(biāo)準(zhǔn)源，γ譜儀對(duì)同一能量的γ射線保持相同道址，不發(fā)生峰位漂移且計(jì)數(shù)相對(duì)穩(wěn)定，則可以認(rèn)為其短期工作穩(wěn)定。核查時(shí)，宜選用γ射線能量單一，全能峰與康普頓連續(xù)平臺(tái)能量范圍不重疊，γ射線發(fā)射幾率高的標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源，如60Co和137Cs標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源；不宜選用可發(fā)射多能量γ射線且射線能量相近，容易使全能峰重疊或不能完全分開，彼此干擾，或全能峰與康普頓峰重疊的標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源，如152Eu類的標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源。

3.3 探測(cè)效率的期間核查

在同3.1所述的環(huán)境條件下，將241Am、152Euγ標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源分別放置于支架上，距離探頭25cm處，測(cè)量時(shí)間500s，分別測(cè)量241Amγ標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源59.537keVγ射線凈峰面積計(jì)數(shù)，152Euγ標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源121.782keV、244.699keV、344.281keV、443.965keV、778.903keV、1112.078keV和1408.013keVγ射線凈峰面積計(jì)數(shù)，用下式計(jì)算探測(cè)效率：

(2)

式中:

ηE:能量為E的被測(cè)量γ射線全能峰效率；

nE：能量為E的被測(cè)量γ射線全能峰凈面積計(jì)數(shù)率，s-1；

C:符合相加修正因子；

A：放射源的活度，Bq；

PE：能量為E的被測(cè)量γ射線的發(fā)射幾率。

計(jì)算出對(duì)于給定能量γ射線的探測(cè)效率，再計(jì)算本次核查所得的探測(cè)效率與檢定時(shí)檢定證書給出的探測(cè)效率的相對(duì)偏差。結(jié)算結(jié)果見表3。

表3 低本底高純鍺γ譜儀對(duì)給定能量的γ射線探測(cè)效率期間核查結(jié)果Tab.3 Verification results of γ ray detection efficiency for given energy by low background high purity germanium γ ray spectrometer

從表3中可以得知，對(duì)于給定能量的γ射線，所用低本底高純鍺γ譜儀探測(cè)效率與檢定時(shí)所得探測(cè)效率的相對(duì)偏差最大為-5.0%，最小為+0.4%，滿足JJG417-2006中半導(dǎo)體γ譜儀效率值相對(duì)偏差不大于±(1.5～6)%的要求[4]。

3.4 活度的期間核查

在同3.1所述的環(huán)境條件下，將241Am點(diǎn)源和60Co點(diǎn)源分別放置于日常樣品測(cè)量位置，分別測(cè)量241Am 59keV γ射線全能峰面積計(jì)數(shù)，60Co 1 332keVγ射線全能峰面積計(jì)數(shù)，將時(shí)間修正至標(biāo)準(zhǔn)源的參考時(shí)間，由此分別計(jì)算出241Am和60Co的活度，并計(jì)算測(cè)量結(jié)果的不確定度。計(jì)算結(jié)果見表4。

表4 低本底高純鍺γ譜儀對(duì)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)活度的期間核查結(jié)果Tab.4 Verification results of the standard substance activity by low background high purity germanium γ spectrometer

從表4中，可以得知，本次期間核查結(jié)果滿足JJG417-2006中半導(dǎo)體γ譜儀在能量范圍為(59～1 500)keV，活度范圍為(3.7×103～3.7×105)時(shí)，譜儀測(cè)量活度的擴(kuò)展不確定度為(1.6%～7.5%)(k=3)的要求[4]。

在實(shí)際工作中，γ譜儀的測(cè)量結(jié)果擴(kuò)展不確定度一般選擇k=2，為了便于與JJG417-2006規(guī)范給出的限值進(jìn)行對(duì)比，本次核查計(jì)算結(jié)果的擴(kuò)展不確定度取k=3。測(cè)量結(jié)果的擴(kuò)展不確定度與核查所用標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源的活度沒有關(guān)系，與γ譜儀效率刻度時(shí)所用標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的活度有關(guān)系。

4 半導(dǎo)體γ譜儀的質(zhì)量控制措施

半導(dǎo)體γ譜儀屬于弱放射性測(cè)量?jī)x器，影響儀器性能的因素較多，如探測(cè)器真空度的變化會(huì)影響能量分辨力；探測(cè)器保存和使用不當(dāng)會(huì)造成表面死層(不靈敏)變厚，降低探測(cè)器的效率；操作不當(dāng)而造成的鉛室沾染會(huì)增加本底計(jì)數(shù)；

電子學(xué)參數(shù)的調(diào)整也會(huì)對(duì)其性能產(chǎn)生影響等。因此，使用半導(dǎo)體γ譜儀時(shí)，首先應(yīng)對(duì)操作人員進(jìn)行培訓(xùn)，每個(gè)操作人員均應(yīng)熟練掌握正確的操作方法，在工作中嚴(yán)格按照譜儀操作規(guī)程進(jìn)行操作，防止操作不當(dāng)而造成半導(dǎo)體γ譜儀相關(guān)性能指標(biāo)的降低或設(shè)備損壞。

在確保儀器得到正確使用的條件下，半導(dǎo)體γ譜儀日常的質(zhì)量控制主要是通過檢定和對(duì)測(cè)量系統(tǒng)性能的檢查，如本底、探測(cè)效率、能量分辨力、峰康比等參數(shù)的檢查來實(shí)現(xiàn)的。須按照半導(dǎo)體γ譜儀的使用要求，定期對(duì)以上參數(shù)進(jìn)行檢查，檢查所得結(jié)果應(yīng)滿足該儀器正常的性能指標(biāo)要求。如發(fā)現(xiàn)參數(shù)異常，應(yīng)及時(shí)查明原因。

半導(dǎo)體γ譜儀在首次使用前、維修后均應(yīng)進(jìn)行檢定。半導(dǎo)體γ譜儀的檢定周期為2年，須制定檢定計(jì)劃，按照計(jì)劃所列時(shí)間送檢。檢定完成后，設(shè)備管理員應(yīng)對(duì)檢定證書內(nèi)容仔細(xì)核實(shí)，只有檢定合格的γ譜儀，才能投入正常使用，否則，應(yīng)按照設(shè)備管理的要求，進(jìn)行檢驗(yàn)、維護(hù)、維修，確認(rèn)工作正常后，再次進(jìn)行檢定。

對(duì)于放射性測(cè)量裝置，在正常工作條件下，確認(rèn)其計(jì)數(shù)是否近似滿足泊松分布，是檢驗(yàn)該裝置是否正常的必要條件[5]?！遁椛洵h(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范中》(HI/T61-2001)中明確要求，對(duì)低水平測(cè)量裝置要定期進(jìn)行本底計(jì)數(shù)是否滿足泊松分布檢驗(yàn)和長(zhǎng)期穩(wěn)定性檢驗(yàn)，繪制本底或效率質(zhì)控圖[6]。因此，對(duì)半導(dǎo)體γ譜儀短期穩(wěn)定性、本底的長(zhǎng)期穩(wěn)定性、探測(cè)效率的穩(wěn)定性檢查是其日常質(zhì)量控制主要內(nèi)容。

4.1 短期穩(wěn)定性檢驗(yàn)

半導(dǎo)體γ譜儀每年或檢修后均至少要進(jìn)行1次泊松分布檢驗(yàn)。可選一個(gè)工作日或完成一個(gè)(一組樣品)所需測(cè)量時(shí)間為檢驗(yàn)時(shí)間的區(qū)間，在此時(shí)間區(qū)間內(nèi)，測(cè)量10～20次相同時(shí)間間隔的本底計(jì)數(shù)。測(cè)量時(shí)計(jì)數(shù)應(yīng)盡可能高，以免因統(tǒng)計(jì)漲落、儀器不穩(wěn)定等因素導(dǎo)致無法通過檢驗(yàn)。按照下式計(jì)算統(tǒng)計(jì)量X2：

(3)

式中：

X2：泊松分布檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)量；

n:本底的測(cè)量次數(shù)；

S：按高斯分布計(jì)算的本底計(jì)數(shù)的標(biāo)準(zhǔn)差；

N：本底計(jì)數(shù)的平均值

在同3.1所述環(huán)境條件下，測(cè)量鉛室本底20次，每次測(cè)量時(shí)間500s，反復(fù)測(cè)量20次，計(jì)算出平均值、標(biāo)準(zhǔn)差和X2；查X2分布的上側(cè)分位數(shù)[7]表，確認(rèn)其是否滿足泊松分布。2017年，本實(shí)驗(yàn)室高純鍺γ譜儀GR8023短期穩(wěn)定性泊松分布檢驗(yàn)結(jié)果見表5和表6。

表5 低本底高純鍺γ譜儀短期穩(wěn)定性檢驗(yàn)測(cè)量結(jié)果Tab.5 Short term stability test results of low background high purity germanium γ ray spectrometer

表6 低本底高純鍺γ譜儀本底短期穩(wěn)定性泊松分布檢查結(jié)果Tab.6 The possion distribution test results of short term stability of low background high purity germanium γ ray spectrometer

4.2 長(zhǎng)期穩(wěn)定性檢驗(yàn)

長(zhǎng)期穩(wěn)定性檢驗(yàn)包括對(duì)半導(dǎo)體γ譜儀的本底和探測(cè)效率的檢驗(yàn)。每月進(jìn)行1～2次本底測(cè)量和探測(cè)效率測(cè)量，以確定半導(dǎo)體γ譜儀的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。測(cè)量探測(cè)效率應(yīng)使用同一標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源?？捎?0Co標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源也可用137Cs點(diǎn)源。如使用60Co標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源進(jìn)行探測(cè)效率測(cè)量時(shí)，應(yīng)測(cè)量其1 332keV凈峰面積，如使用137Cs點(diǎn)源，應(yīng)測(cè)量其661.66 keV凈峰面積，按照公式(2)計(jì)算探測(cè)效率。

測(cè)量本底和效率，可在一批樣品測(cè)量前、后各進(jìn)行一次，選用經(jīng)常測(cè)量樣品所用的測(cè)量時(shí)間測(cè)量空白本底，如一次測(cè)量86 400s，這樣可包含全天氡濃度變化對(duì)本底影響，測(cè)量50keV～3MeV鉛室本底計(jì)數(shù)。也可專門安排時(shí)間進(jìn)行本底和效率的測(cè)量，一年內(nèi)測(cè)量次數(shù)不應(yīng)少于20次。收集測(cè)量時(shí)間相同的本底計(jì)數(shù)和對(duì)同一標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源探測(cè)效率的測(cè)量數(shù)據(jù)， 繪制本底質(zhì)控圖和探測(cè)效率質(zhì)控圖。

質(zhì)量控制圖是用于檢驗(yàn)儀器工作是否正常，是一種經(jīng)常用于質(zhì)量評(píng)價(jià)的有效而經(jīng)濟(jì)的方法。本文收集了本實(shí)驗(yàn)室GR8023低本底高純鍺γ譜儀2016年12月～2017年11月鉛室本底計(jì)數(shù)和對(duì)60Co標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源探測(cè)效率的測(cè)量數(shù)據(jù)，分別繪制出本底質(zhì)控和效率質(zhì)控圖，如圖2和圖3。

圖2 低本底半導(dǎo)體γ譜儀本底長(zhǎng)期穩(wěn)定性質(zhì)控圖Fig.2 Long term stability quality control chart of low background semiconductor γ spectrometer

從圖2和圖3中可以看出，2016年12月～2017年11月的檢驗(yàn)時(shí)間區(qū)間內(nèi)，GR8023低本底高純鍺γ譜儀全部本底值和對(duì)同一標(biāo)準(zhǔn)源的探測(cè)效率均落在上下警戒線范圍內(nèi)2δ)，說明該儀器在考查的時(shí)間內(nèi)工作處于穩(wěn)定和可靠狀態(tài)。

圖3 低本底半導(dǎo)體γ譜儀對(duì)鈷-60標(biāo)準(zhǔn)源探測(cè)效率長(zhǎng)期穩(wěn)定性質(zhì)控圖Fig.3 Long term stability quality control chart of detection efficiency of cobalt-60 standard source by low background semiconductor γ spectrometer

5 結(jié) 語

用于弱放射性測(cè)量的半導(dǎo)體γ譜儀性能直接影響測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確度，通過檢定、期間核查和日常的質(zhì)量控制，驗(yàn)證其短期與長(zhǎng)期穩(wěn)定性等質(zhì)量控制措施，以保證檢測(cè)結(jié)果的準(zhǔn)確和可靠。一方面，通過對(duì)半導(dǎo)體γ譜儀的期間核查與日常的質(zhì)量控制措施，可增強(qiáng)對(duì)儀器檢定結(jié)果的可信度，另一方面，可及早發(fā)現(xiàn)儀器異常工作的發(fā)生，縮短追溯期，最大限度地減少損失。因此，掌握正確、有效和快速便捷的期間核查與質(zhì)量控制方法，是每個(gè)實(shí)驗(yàn)室分析人員都須具備的能力和技能。實(shí)驗(yàn)室應(yīng)針對(duì)儀器設(shè)備制定期間核查規(guī)程或作業(yè)指導(dǎo)書，在其中規(guī)定核查內(nèi)容、范圍、方法，核查記錄和核查指標(biāo)的判定方法。制定期間核查和儀器設(shè)備的質(zhì)量控制計(jì)劃，相關(guān)人員根據(jù)計(jì)劃實(shí)施核查和質(zhì)量檢查，以此保證檢驗(yàn)檢測(cè)設(shè)備的量值準(zhǔn)確性, 促進(jìn)檢驗(yàn)檢測(cè)工作質(zhì)量的不斷提高。

本文提出的半導(dǎo)體γ譜儀期間核查與質(zhì)量控制方法可用于高純鍺半導(dǎo)體作為探測(cè)器的一類γ譜儀，閃爍體探測(cè)器(如NaI、LaBr晶體)類γ譜儀可參照，但期間核查與日常質(zhì)量控制中相關(guān)參數(shù)須按照檢定規(guī)程與此類譜儀的通用要求進(jìn)行選擇。

參考文獻(xiàn)：

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