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        H2+分子閾下諧波極化起源的理論研究

        2018-06-20 06:25:44于術(shù)娟董福龍辛國(guó)國(guó)
        關(guān)鍵詞:閾下激發(fā)態(tài)基態(tài)

        于術(shù)娟,董福龍,辛國(guó)國(guó)

        (1.陜西師范大學(xué) 物理學(xué)與信息技術(shù)學(xué)院,陜西 西安 710119;2.西北大學(xué) 物理學(xué)院,陜西 西安 710069)

        由于高次諧波的產(chǎn)生在阿秒科學(xué)中有重要的應(yīng)用,近年來,越來越多的科研人員對(duì)其開始關(guān)注,在強(qiáng)場(chǎng)物理研究中成為熱點(diǎn)研究問題[1-3]。其產(chǎn)生過程的簡(jiǎn)單物理圖像可通過經(jīng)典三步模型[4]描繪,即:①電子首先從庫(kù)侖勢(shì)和激光場(chǎng)形成的勢(shì)壘中隧穿電離出去;②此時(shí)電子的行為更像一個(gè)經(jīng)典的粒子被激光場(chǎng)加速;③當(dāng)激光場(chǎng)改變其振蕩方向時(shí),自由電子的加速度發(fā)生反轉(zhuǎn)并返回到核,最后落入初始束縛態(tài)與母核再結(jié)合并輻射出高能光子ω。這個(gè)過程被稱為高次諧波的產(chǎn)生。但這個(gè)模型只能成功地描述閾上高次諧波(光子能量ω大于或者接近系統(tǒng)電離能Ip)的主要特性。以前人們的研究重點(diǎn)是高次諧波的域上部分,然而,在實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬中,人們將光子能量ω低于電離能Ip時(shí)所對(duì)應(yīng)的諧波稱為閾下諧波,但是人們對(duì)閾下諧波的研究相對(duì)較少。近年來,被視為真空紫外線輻射潛在來源[5-6]的近閾和閾下諧波[6-14]引起了人們的廣泛關(guān)注。在低能區(qū)域,由于忽略了庫(kù)侖勢(shì)和原子分子的電子結(jié)構(gòu),傳統(tǒng)的三步模型和強(qiáng)場(chǎng)近似變得不充分了。已有研究表明,在對(duì)近閾諧波的貢獻(xiàn)機(jī)制上,長(zhǎng)短電子軌道是不同的,而且被考慮庫(kù)倫效應(yīng)和激發(fā)效應(yīng)的發(fā)展三步模型所描述[8-9]。除了量子軌道外,激發(fā)態(tài)對(duì)閾下諧波的產(chǎn)生也有顯著影響[5,11,15-18],最近已經(jīng)在實(shí)驗(yàn)上展示過了[10]。

        以前人們只關(guān)注閾下諧波功率譜的研究。目前,對(duì)稱分子閾下諧波的極化性質(zhì)引起了人們極大的注意。閾下諧波的極化因?yàn)槿∠蛐?yīng)的原因?qū)е缕浼扰c平行諧波相關(guān),也和垂直諧波相關(guān)。已有對(duì)閾下諧波極化性質(zhì)的研究結(jié)果表明,閾下諧波極化的產(chǎn)生機(jī)制不同于閾上諧波,不同能量區(qū)域的閾下諧波的極化有不同的產(chǎn)生機(jī)制。在較低階閾下諧波的情況下,分子較高極化的起源是基態(tài)和幾個(gè)能量較低的激發(fā)態(tài)之間的共振效應(yīng)。然而,較高階閾下諧波極化的復(fù)雜起源卻幾乎沒有被研究過。

        本文通過求解含時(shí)薛定諤方程的方法詳細(xì)地研究了在不同取向角及不同激光波長(zhǎng)的情況下對(duì)稱分子H2+[19-20]的較高階閾下諧波的極化。結(jié)果表明:激發(fā)態(tài)僅對(duì)較高階閾下諧波的極化在較小角度的情況下有影響;此外,通過對(duì)精確計(jì)算得到的諧波和只有短軌道貢獻(xiàn)的諧波的比較,預(yù)示了較高階閾下諧波的極化也受長(zhǎng)短電子軌道之間的干涉的影響。

        1 數(shù)值方法

        (1)

        其中,ψ(t)是對(duì)應(yīng)含時(shí)哈密頓H(t)的含時(shí)波函數(shù)。依照強(qiáng)場(chǎng)近似[22]理論,僅考慮電子與基態(tài)再結(jié)合對(duì)諧波輻射譜的貢獻(xiàn),

        (2)

        其中,a0(t)=〈0|ψ(t)〉。另外,高次諧波的極化率為

        (3)

        μ=S⊥/S‖是垂直和平行諧波的強(qiáng)度比,δ=φ⊥-φ‖是相位差。這里S‖(⊥)=|F‖(⊥)(ω)|2和φ‖(⊥)(ω)=arg[F‖(⊥)(ω)],極化的范圍是0≤ε≤1,從式(3)可以看出,當(dāng)平行和垂直諧波的強(qiáng)度差不多且相位差δ為π/2時(shí),高的極化就顯示出來。

        2 數(shù)值結(jié)果和討論

        2.1 不同能量區(qū)域極化的產(chǎn)生機(jī)制

        文獻(xiàn)[23]指出,對(duì)于較低階的閾下諧波,高的諧波極化與基態(tài)和激發(fā)態(tài)的共振效應(yīng)密切相關(guān);而對(duì)于較高階閾下諧波,高的諧波極化的產(chǎn)生機(jī)制并沒有被討論過。本文將討論上述現(xiàn)象背后的物理機(jī)制,為了對(duì)照,平臺(tái)區(qū)域的諧波極化同時(shí)也被討論。

        已有研究表明,在返回過程中,激發(fā)態(tài)在兩中心干涉的特殊區(qū)域?qū)τ谥C波的釋放起到重要的作用。依照激發(fā)態(tài)對(duì)不同能量區(qū)域諧波極化的影響,將不同能量區(qū)域分為較低階諧波和較高階諧波,如圖1所示,其中激光強(qiáng)度I=5×1014W/cm2,θ=20°。圖1(a)和圖1(b)分別呈現(xiàn)了λ=400nm的平行和垂直諧波輻射譜強(qiáng)度,圖1(d)和圖1(e)呈現(xiàn)了λ=760nm的平行和垂直諧波輻射譜強(qiáng)度。其中,方塊曲線是通過式(1)計(jì)算得到的精確諧波,圓圈曲線是通過式(2)計(jì)算得到的。對(duì)于圖1中λ=400nm的情況,圓圈曲線在較低階的諧波(圖1中用虛線箭頭表示的低于第七階的諧波)與通過精確計(jì)算得到的諧波(方塊描述)符合的很好。低于第七階的諧波被定義為較低階閾下的諧波區(qū)域,在這個(gè)區(qū)域里只考慮躍遷到基態(tài)的諧波在諧波釋放中起主要作用。對(duì)于高于第七階的較高階諧波,在圖1(a)中的圓圈曲線上觀察到一個(gè)顯著的凹陷,而在通過精確計(jì)算得到的方塊曲線上沒有觀察到這個(gè)凹陷,這個(gè)現(xiàn)象預(yù)示了激發(fā)態(tài)在這個(gè)區(qū)域起主要作用。相應(yīng)地,

        圖1 θ=20°時(shí),精確計(jì)算的和只考慮基態(tài)貢獻(xiàn)的平行、垂直諧波譜和諧波極化Fig.1 The parallel,perpendicular spectra and the ellipticity of harmonicsof full simulations and only considering the transition back to the ground state when θ=20°

        通過精確計(jì)算得到的諧波的極化明顯高于只躍遷到基態(tài)的諧波極化,如圖1(c)所示。對(duì)于較長(zhǎng)激光波長(zhǎng)的情況,如圖1(d)~(f)所示,觀察到的現(xiàn)象跟圖1(a)~(c)是相似的。在圖1(b)和1(e)中,對(duì)于所有激光波長(zhǎng)的情況,我們注意到激發(fā)態(tài)在垂直諧波輻射譜上基本不起作用。因此,在較高諧波階時(shí),在圖1(c)和1(f)中觀察到,通過精確計(jì)算得到的方塊曲線顯示出較高的極化。因此,總結(jié)出這個(gè)現(xiàn)象起源于返回電子與激發(fā)態(tài)再結(jié)合的貢獻(xiàn)。

        為研究觀測(cè)角度對(duì)諧波極化的影響,與圖1類似,圖2給出θ=80°的大角度情況,圓圈曲線和方塊曲線的諧波輻射譜對(duì)于所有波長(zhǎng)的情況是相近的。因此,我們認(rèn)為激發(fā)態(tài)在這個(gè)角度不起作用,而圖2(f)中在21階周圍出現(xiàn)的高的極化起源于其他機(jī)制。接下來將探討在21階周圍出現(xiàn)高的極化的起源。

        2.2 較高階閾下諧波極化的產(chǎn)生機(jī)制

        基于以上討論,對(duì)于較高階閾下諧波,我們已經(jīng)證明了躍遷到激發(fā)態(tài)的諧波對(duì)較高階諧波的極化有重要影響。在對(duì)較高階諧波極化的影響上,除了激發(fā)態(tài)的影響,長(zhǎng)的量子軌道也有重要的作用。在圖3和圖4中,展示了激光強(qiáng)度I=5×1014W/cm2,波長(zhǎng)為λ=760nm,θ為20°和80°時(shí),分別通過精確計(jì)算(方塊描述)和只考慮短軌道貢獻(xiàn)(圓圈描述)得到的平行和垂直諧波譜。 通過精確計(jì)算得到的諧波與只考慮短軌道貢獻(xiàn)的諧波相比是顯著不同的, 這種不同對(duì)于圖3和圖4中所有諧波和極化的情況都是支持的。尤其是圖4(c)中通過精確計(jì)算得到的結(jié)果(方塊描述)在第21階周圍顯示出較高的極化,而對(duì)應(yīng)的短軌道的結(jié)果(圓圈描述)基本沒有顯示高的極化。這些現(xiàn)象意味著在角θ=80°時(shí)出現(xiàn)的高的極化起源于長(zhǎng)短電子軌道之間的干涉。這些現(xiàn)象不同于圖1和圖2所展現(xiàn)出來的結(jié)果,在圖1和圖2中激發(fā)態(tài)僅對(duì)較小角度的較高階閾下諧波起作用。

        圖2 θ=80°時(shí),精確計(jì)算的和只考慮基態(tài)貢獻(xiàn)的平行、垂直諧波譜和諧波極化Fig.2 The parallel,perpendicular spectra and the ellipticity of harmonicsof full simulations and only considering the transition back to the ground state when θ=80°

        圖3 θ=20°時(shí)精確計(jì)算的和只考慮短軌道貢獻(xiàn)的平行、垂直諧波譜和諧波極化Fig.3 The parallel,perpendicular spectra and the ellipticity ofharmonicsof full simulations andonly considering the contributions of short trajectories when θ=20°

        圖4 θ=80°時(shí)精確計(jì)算的和只考慮短軌道貢獻(xiàn)的平行、垂直諧波譜和諧波極化Fig.4 The parallel,perpendicular spectra and the ellipticity ofharmonicsof full simulations andonly considering the contributions of short trajectories when θ=80°

        3 結(jié) 論

        總之,本文詳細(xì)研究了激發(fā)態(tài)及長(zhǎng)短電子軌道對(duì)線極化強(qiáng)激光場(chǎng)中對(duì)稱分子H2+較高階閾下諧波的極化的影響。通過分析發(fā)現(xiàn),閾下諧波極化起源于不同的機(jī)制。首先, 對(duì)于較高階閾下諧波,通過精確計(jì)算得到的高的極化一部分起源于返回電子與激發(fā)態(tài)再結(jié)合的貢獻(xiàn)。其次,較高階閾下諧波的極化也受長(zhǎng)短電子軌道之間干涉的影響。這些結(jié)果意味著閾下諧波的極化有復(fù)雜的起源。本文對(duì)閾下諧波極化的復(fù)雜起源的研究,是對(duì)過去的研究工作的補(bǔ)充。

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