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        H2+分子閾下諧波極化起源的理論研究

        2018-06-20 06:25:44于術(shù)娟董福龍辛國國
        西北大學學報(自然科學版) 2018年3期
        關(guān)鍵詞:閾下激發(fā)態(tài)基態(tài)

        于術(shù)娟,董福龍,辛國國

        (1.陜西師范大學 物理學與信息技術(shù)學院,陜西 西安 710119;2.西北大學 物理學院,陜西 西安 710069)

        由于高次諧波的產(chǎn)生在阿秒科學中有重要的應(yīng)用,近年來,越來越多的科研人員對其開始關(guān)注,在強場物理研究中成為熱點研究問題[1-3]。其產(chǎn)生過程的簡單物理圖像可通過經(jīng)典三步模型[4]描繪,即:①電子首先從庫侖勢和激光場形成的勢壘中隧穿電離出去;②此時電子的行為更像一個經(jīng)典的粒子被激光場加速;③當激光場改變其振蕩方向時,自由電子的加速度發(fā)生反轉(zhuǎn)并返回到核,最后落入初始束縛態(tài)與母核再結(jié)合并輻射出高能光子ω。這個過程被稱為高次諧波的產(chǎn)生。但這個模型只能成功地描述閾上高次諧波(光子能量ω大于或者接近系統(tǒng)電離能Ip)的主要特性。以前人們的研究重點是高次諧波的域上部分,然而,在實驗和數(shù)值模擬中,人們將光子能量ω低于電離能Ip時所對應(yīng)的諧波稱為閾下諧波,但是人們對閾下諧波的研究相對較少。近年來,被視為真空紫外線輻射潛在來源[5-6]的近閾和閾下諧波[6-14]引起了人們的廣泛關(guān)注。在低能區(qū)域,由于忽略了庫侖勢和原子分子的電子結(jié)構(gòu),傳統(tǒng)的三步模型和強場近似變得不充分了。已有研究表明,在對近閾諧波的貢獻機制上,長短電子軌道是不同的,而且被考慮庫倫效應(yīng)和激發(fā)效應(yīng)的發(fā)展三步模型所描述[8-9]。除了量子軌道外,激發(fā)態(tài)對閾下諧波的產(chǎn)生也有顯著影響[5,11,15-18],最近已經(jīng)在實驗上展示過了[10]。

        以前人們只關(guān)注閾下諧波功率譜的研究。目前,對稱分子閾下諧波的極化性質(zhì)引起了人們極大的注意。閾下諧波的極化因為取向效應(yīng)的原因?qū)е缕浼扰c平行諧波相關(guān),也和垂直諧波相關(guān)。已有對閾下諧波極化性質(zhì)的研究結(jié)果表明,閾下諧波極化的產(chǎn)生機制不同于閾上諧波,不同能量區(qū)域的閾下諧波的極化有不同的產(chǎn)生機制。在較低階閾下諧波的情況下,分子較高極化的起源是基態(tài)和幾個能量較低的激發(fā)態(tài)之間的共振效應(yīng)。然而,較高階閾下諧波極化的復(fù)雜起源卻幾乎沒有被研究過。

        本文通過求解含時薛定諤方程的方法詳細地研究了在不同取向角及不同激光波長的情況下對稱分子H2+[19-20]的較高階閾下諧波的極化。結(jié)果表明:激發(fā)態(tài)僅對較高階閾下諧波的極化在較小角度的情況下有影響;此外,通過對精確計算得到的諧波和只有短軌道貢獻的諧波的比較,預(yù)示了較高階閾下諧波的極化也受長短電子軌道之間的干涉的影響。

        1 數(shù)值方法

        (1)

        其中,ψ(t)是對應(yīng)含時哈密頓H(t)的含時波函數(shù)。依照強場近似[22]理論,僅考慮電子與基態(tài)再結(jié)合對諧波輻射譜的貢獻,

        (2)

        其中,a0(t)=〈0|ψ(t)〉。另外,高次諧波的極化率為

        (3)

        μ=S⊥/S‖是垂直和平行諧波的強度比,δ=φ⊥-φ‖是相位差。這里S‖(⊥)=|F‖(⊥)(ω)|2和φ‖(⊥)(ω)=arg[F‖(⊥)(ω)],極化的范圍是0≤ε≤1,從式(3)可以看出,當平行和垂直諧波的強度差不多且相位差δ為π/2時,高的極化就顯示出來。

        2 數(shù)值結(jié)果和討論

        2.1 不同能量區(qū)域極化的產(chǎn)生機制

        文獻[23]指出,對于較低階的閾下諧波,高的諧波極化與基態(tài)和激發(fā)態(tài)的共振效應(yīng)密切相關(guān);而對于較高階閾下諧波,高的諧波極化的產(chǎn)生機制并沒有被討論過。本文將討論上述現(xiàn)象背后的物理機制,為了對照,平臺區(qū)域的諧波極化同時也被討論。

        已有研究表明,在返回過程中,激發(fā)態(tài)在兩中心干涉的特殊區(qū)域?qū)τ谥C波的釋放起到重要的作用。依照激發(fā)態(tài)對不同能量區(qū)域諧波極化的影響,將不同能量區(qū)域分為較低階諧波和較高階諧波,如圖1所示,其中激光強度I=5×1014W/cm2,θ=20°。圖1(a)和圖1(b)分別呈現(xiàn)了λ=400nm的平行和垂直諧波輻射譜強度,圖1(d)和圖1(e)呈現(xiàn)了λ=760nm的平行和垂直諧波輻射譜強度。其中,方塊曲線是通過式(1)計算得到的精確諧波,圓圈曲線是通過式(2)計算得到的。對于圖1中λ=400nm的情況,圓圈曲線在較低階的諧波(圖1中用虛線箭頭表示的低于第七階的諧波)與通過精確計算得到的諧波(方塊描述)符合的很好。低于第七階的諧波被定義為較低階閾下的諧波區(qū)域,在這個區(qū)域里只考慮躍遷到基態(tài)的諧波在諧波釋放中起主要作用。對于高于第七階的較高階諧波,在圖1(a)中的圓圈曲線上觀察到一個顯著的凹陷,而在通過精確計算得到的方塊曲線上沒有觀察到這個凹陷,這個現(xiàn)象預(yù)示了激發(fā)態(tài)在這個區(qū)域起主要作用。相應(yīng)地,

        圖1 θ=20°時,精確計算的和只考慮基態(tài)貢獻的平行、垂直諧波譜和諧波極化Fig.1 The parallel,perpendicular spectra and the ellipticity of harmonicsof full simulations and only considering the transition back to the ground state when θ=20°

        通過精確計算得到的諧波的極化明顯高于只躍遷到基態(tài)的諧波極化,如圖1(c)所示。對于較長激光波長的情況,如圖1(d)~(f)所示,觀察到的現(xiàn)象跟圖1(a)~(c)是相似的。在圖1(b)和1(e)中,對于所有激光波長的情況,我們注意到激發(fā)態(tài)在垂直諧波輻射譜上基本不起作用。因此,在較高諧波階時,在圖1(c)和1(f)中觀察到,通過精確計算得到的方塊曲線顯示出較高的極化。因此,總結(jié)出這個現(xiàn)象起源于返回電子與激發(fā)態(tài)再結(jié)合的貢獻。

        為研究觀測角度對諧波極化的影響,與圖1類似,圖2給出θ=80°的大角度情況,圓圈曲線和方塊曲線的諧波輻射譜對于所有波長的情況是相近的。因此,我們認為激發(fā)態(tài)在這個角度不起作用,而圖2(f)中在21階周圍出現(xiàn)的高的極化起源于其他機制。接下來將探討在21階周圍出現(xiàn)高的極化的起源。

        2.2 較高階閾下諧波極化的產(chǎn)生機制

        基于以上討論,對于較高階閾下諧波,我們已經(jīng)證明了躍遷到激發(fā)態(tài)的諧波對較高階諧波的極化有重要影響。在對較高階諧波極化的影響上,除了激發(fā)態(tài)的影響,長的量子軌道也有重要的作用。在圖3和圖4中,展示了激光強度I=5×1014W/cm2,波長為λ=760nm,θ為20°和80°時,分別通過精確計算(方塊描述)和只考慮短軌道貢獻(圓圈描述)得到的平行和垂直諧波譜。 通過精確計算得到的諧波與只考慮短軌道貢獻的諧波相比是顯著不同的, 這種不同對于圖3和圖4中所有諧波和極化的情況都是支持的。尤其是圖4(c)中通過精確計算得到的結(jié)果(方塊描述)在第21階周圍顯示出較高的極化,而對應(yīng)的短軌道的結(jié)果(圓圈描述)基本沒有顯示高的極化。這些現(xiàn)象意味著在角θ=80°時出現(xiàn)的高的極化起源于長短電子軌道之間的干涉。這些現(xiàn)象不同于圖1和圖2所展現(xiàn)出來的結(jié)果,在圖1和圖2中激發(fā)態(tài)僅對較小角度的較高階閾下諧波起作用。

        圖2 θ=80°時,精確計算的和只考慮基態(tài)貢獻的平行、垂直諧波譜和諧波極化Fig.2 The parallel,perpendicular spectra and the ellipticity of harmonicsof full simulations and only considering the transition back to the ground state when θ=80°

        圖3 θ=20°時精確計算的和只考慮短軌道貢獻的平行、垂直諧波譜和諧波極化Fig.3 The parallel,perpendicular spectra and the ellipticity ofharmonicsof full simulations andonly considering the contributions of short trajectories when θ=20°

        圖4 θ=80°時精確計算的和只考慮短軌道貢獻的平行、垂直諧波譜和諧波極化Fig.4 The parallel,perpendicular spectra and the ellipticity ofharmonicsof full simulations andonly considering the contributions of short trajectories when θ=80°

        3 結(jié) 論

        總之,本文詳細研究了激發(fā)態(tài)及長短電子軌道對線極化強激光場中對稱分子H2+較高階閾下諧波的極化的影響。通過分析發(fā)現(xiàn),閾下諧波極化起源于不同的機制。首先, 對于較高階閾下諧波,通過精確計算得到的高的極化一部分起源于返回電子與激發(fā)態(tài)再結(jié)合的貢獻。其次,較高階閾下諧波的極化也受長短電子軌道之間干涉的影響。這些結(jié)果意味著閾下諧波的極化有復(fù)雜的起源。本文對閾下諧波極化的復(fù)雜起源的研究,是對過去的研究工作的補充。

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