龔久平 楊曉霞 褚能明 付婷婷 李必全
摘? ?要? ?2017年,對(duì)重慶近郊產(chǎn)地蔬菜(普通白菜、豇豆、菜豆、番茄、黃瓜)中的19種農(nóng)藥殘留水平進(jìn)行了分析,并采用獸藥殘留風(fēng)險(xiǎn)排序法與食品安全指數(shù)分析法對(duì)農(nóng)藥殘留的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)。結(jié)果表明,烯酰嗎啉、吡蟲(chóng)啉、氯蟲(chóng)苯甲酰胺、甲霜靈、腐霉利、噠螨靈的檢出率居于前六位,且顯著高于其他農(nóng)藥。根據(jù)GB2763-2016最大殘留限值(MRL)判斷,有9個(gè)菜豆樣品治螟磷超限;有4個(gè)普通白菜超限,超限的農(nóng)藥分別為氟蟲(chóng)腈、毒死蜱、氧樂(lè)果、氯氰菊酯;豇豆、番茄各有1個(gè)樣品超限,超限農(nóng)藥分別為氧樂(lè)果、苯醚甲環(huán)唑。根據(jù)獸藥殘留風(fēng)險(xiǎn)排序矩陣法評(píng)價(jià),治螟磷、噠螨靈、阿維菌素、氟蟲(chóng)腈屬高風(fēng)險(xiǎn)農(nóng)藥殘留。根據(jù)農(nóng)藥殘留安全指數(shù)分析法評(píng)價(jià),氧樂(lè)果、氟蟲(chóng)腈對(duì)人體健康存在高風(fēng)險(xiǎn),噠螨靈、治螟磷、烯酰嗎啉對(duì)人體健康存在風(fēng)險(xiǎn),但處于可接受范圍內(nèi);其他農(nóng)藥對(duì)人體健康風(fēng)險(xiǎn)可忽略。綜合兩種評(píng)價(jià)方法得到的結(jié)果,為保證重慶產(chǎn)地蔬菜質(zhì)量安全,應(yīng)重視禁用農(nóng)藥治螟磷、氧樂(lè)果、氟蟲(chóng)腈的監(jiān)管使用,還應(yīng)重視噠螨靈、烯酰嗎啉、阿維菌素、苯醚甲環(huán)唑、氯氰菊酯、氯蟲(chóng)苯甲酰胺、甲霜靈、腐霉利引起的食用風(fēng)險(xiǎn)。
關(guān)鍵詞? ?獸藥殘留風(fēng)險(xiǎn)排序矩陣;食品安全指數(shù);產(chǎn)地蔬菜;農(nóng)藥殘留;重慶
中圖分類(lèi)號(hào):TS207.3? ? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A? ? DOI:10.19415/j.cnki.1673-890x.2018.31.002
蔬菜是我國(guó)居民膳食的重要組成部分。改革開(kāi)放以來(lái),中國(guó)蔬菜產(chǎn)業(yè)發(fā)展迅速,蔬菜生產(chǎn)已成為僅次于糧食生產(chǎn)的第二大種植業(yè)。重慶蔬菜生產(chǎn)歷史悠久,品種資源豐富。據(jù)統(tǒng)計(jì),重慶市2017年蔬菜種植總面積、總產(chǎn)量分別為76.0萬(wàn)公頃、1 890萬(wàn)噸,2018年蔬菜種植總面積、總產(chǎn)量將分別達(dá)到76.3萬(wàn)公頃、1 950萬(wàn)噸;綠葉菜類(lèi)、豆類(lèi)、茄果類(lèi)、瓜類(lèi)分別占蔬菜總產(chǎn)量的12.02%、11.01%、11.20%、6.20%,其中普通白菜、豇豆、菜豆、番茄、黃瓜是上述四大類(lèi)蔬菜中種植與消費(fèi)較多的[1]。
隨著蔬菜種植的設(shè)施化及規(guī)?;?,越來(lái)越多的農(nóng)藥被投入使用,蔬菜安全問(wèn)題成為全球日益關(guān)注的焦點(diǎn)之一,而農(nóng)藥殘留是影響蔬菜安全的主要因素[2-3]。目前,國(guó)內(nèi)對(duì)蔬菜中農(nóng)藥殘留的調(diào)查報(bào)告較多[4-5],但對(duì)農(nóng)藥殘留的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估深入報(bào)道較少。當(dāng)前采用食品安全指數(shù)(IFSc)進(jìn)行食品中化合物的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估較為常見(jiàn)[6-7];另外,由于能夠兼顧毒性與膳食暴露兩方面,相比%ADI(慢性攝入風(fēng)險(xiǎn))和%ArfD(急性攝入風(fēng)險(xiǎn))排序,英國(guó)獸藥殘留委員會(huì)提出的獸藥殘留風(fēng)險(xiǎn)排序矩陣成為健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的有效手段[8-10]至今為止,國(guó)內(nèi)采用上述兩種評(píng)價(jià)方法對(duì)產(chǎn)地蔬菜中農(nóng)藥殘留的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估的報(bào)道還較少。
我們根據(jù)重慶近郊產(chǎn)地蔬菜的主要品種及全市2013—2016年蔬菜質(zhì)量安全的調(diào)查與監(jiān)測(cè)結(jié)果[11],對(duì)普通白菜、豇豆、菜豆、番茄、黃瓜5種蔬菜的19種農(nóng)藥殘留(阿維菌素、吡蟲(chóng)啉、噠螨靈、氯蟲(chóng)苯甲酰胺、烯酰嗎啉、戊唑醇、啶蟲(chóng)脒、多菌靈、苯醚甲環(huán)唑、腐霉利、甲霜靈、氟蟲(chóng)腈、嘧霉胺、炔螨特、氯氰菊酯、氯氟氰菊酯、氧樂(lè)果、治螟磷、毒死蜱)進(jìn)行分析測(cè)定;采用英國(guó)獸藥殘留委員會(huì)提出的獸藥殘留風(fēng)險(xiǎn)排序矩陣,對(duì)農(nóng)殘進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)排序;并結(jié)合食品安全指數(shù)法的計(jì)算結(jié)果,明確重慶蔬菜基地常見(jiàn)蔬菜農(nóng)藥殘留水平與健康風(fēng)險(xiǎn)現(xiàn)狀,為開(kāi)展蔬菜農(nóng)藥殘留的防治工作、指導(dǎo)重慶市民蔬菜合理消費(fèi),為相關(guān)部門(mén)對(duì)蔬菜質(zhì)量的監(jiān)管提供科學(xué)依據(jù)。
1 材料與方法
1.1 樣品采集
2017年6—9月,根據(jù)每個(gè)基地的蔬菜種植情況,從位于重慶近郊區(qū)縣的蔬菜基地(共18個(gè)),分別采集普通白菜、豇豆、菜豆、番茄、黃瓜5種蔬菜。其中普通白菜12個(gè)、豇豆18個(gè)、菜豆11個(gè)、番茄14個(gè)、黃瓜18個(gè),共采集樣品73個(gè)。每份樣品質(zhì)量為3 kg左右,采用攪拌機(jī)打碎混勻后,置于玻璃瓶中冷凍保存。
1.2 儀器與試劑
超高效液相-串聯(lián)質(zhì)譜聯(lián)用儀(UPLC-MS/MS,Waters,美國(guó),氣相-串聯(lián)質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-MS/MS,Thermo,美國(guó)),天平(Satorius,德國(guó)),氮吹儀(WD-12,杭州奧盛),漩渦混勻儀(Eppendorf,德國(guó)),超純水機(jī)(Millipore,美國(guó))。乙腈、甲醇、二氯甲烷均為色譜級(jí),購(gòu)自Sigma公司(中國(guó)上海);無(wú)水氯化鈉為優(yōu)級(jí)純;農(nóng)藥單標(biāo)購(gòu)自中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院。
1.3 測(cè)定方法
樣品中阿維菌素、吡蟲(chóng)啉、噠螨靈、氯蟲(chóng)苯甲酰胺、烯酰嗎啉、戊唑醇、啶蟲(chóng)脒、多菌靈、苯醚甲環(huán)唑、腐霉利、甲霜靈、氟蟲(chóng)腈、嘧霉胺、炔螨特、氯氰菊酯、氯氟氰菊酯、氧樂(lè)果、治螟磷、毒死蜱共19種農(nóng)藥殘留的分析測(cè)定,按照NY/T 761-2008[12]和GB/T 20769-2008[13]進(jìn)行前處理及儀器分析。
1.4 數(shù)據(jù)分析
1.4.1 農(nóng)藥殘留風(fēng)險(xiǎn)排序
借鑒英國(guó)獸藥殘留委員會(huì)獸藥殘留風(fēng)險(xiǎn)排序矩陣[14],用毒性指標(biāo)代替藥性指標(biāo)。膳食比例(某蔬菜占居民總膳食的百分率,%),農(nóng)藥毒效(用每日允許攝入量值A(chǔ)DI表示)、使用頻率、高暴露人群、殘留水平等5項(xiàng)指標(biāo)采用原賦值標(biāo)準(zhǔn),各指標(biāo)的賦值標(biāo)準(zhǔn)見(jiàn)表1。毒性根據(jù)半數(shù)致死劑量(LD50)分為劇毒、高毒、中毒和低毒四類(lèi)[15],各農(nóng)藥的LD50可從中國(guó)農(nóng)藥信息網(wǎng)查詢(xún)[16]。ADI值從GB2763-2016查詢(xún)[17]。樣品中各農(nóng)藥殘留風(fēng)險(xiǎn)得分(S)采用公式(1)計(jì)算。各農(nóng)藥的殘留風(fēng)險(xiǎn)得分以該農(nóng)藥在所有樣品中的殘留風(fēng)險(xiǎn)平均得分計(jì),該值越高,殘留風(fēng)險(xiǎn)越大。
S = (A+B) *(C+D+E) *F? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? (1)
A為毒性得分,根據(jù)LD50;B為毒效得分,根據(jù)ADI[mg/(kg·d)];C為膳食比例得分,%;D為農(nóng)藥使用頻率,%;E為高暴露人群得分,默認(rèn)E=3;F為殘留水平得分,未檢出農(nóng)藥殘留濃度應(yīng)分別取0和最低檢測(cè)限(LOD)進(jìn)行計(jì)算[18-19]。
1.4.2 食品安全指數(shù)分析
食品安全指數(shù)(Index of Food Safety,IFSc)結(jié)合了農(nóng)藥殘留監(jiān)控和膳食暴露評(píng)估,進(jìn)而計(jì)算食品中各種化學(xué)污染物對(duì)消費(fèi)者的健康危害程度。由于農(nóng)藥的毒害作用與其進(jìn)入人體的絕對(duì)量有關(guān),因此評(píng)價(jià)食品安全以人體對(duì)污染物的實(shí)際攝入量與安全攝入量較為科學(xué)合理,在此背景理論下,建立食品安全指數(shù)的計(jì)算公式[20]:
另外,殘留量低于方法檢出限(LOD)的樣品,按照有關(guān)規(guī)定,未檢出農(nóng)藥殘留濃度應(yīng)分別取0和最低檢測(cè)限(LOD)進(jìn)行計(jì)算[18-19]。
1.4.3 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)學(xué)分析
運(yùn)用軟件SPSS 16.0 進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析,P<0.05表示差異顯著。
2 結(jié)果與分析
2.1 蔬菜農(nóng)藥殘留與超標(biāo)情況
由表2可見(jiàn),被檢測(cè)的19種農(nóng)藥中,烯酰嗎啉(檢出率37.10%)、吡蟲(chóng)啉(33.87%)、氯蟲(chóng)苯甲酰胺(24.19%)、甲霜靈(22.58%)、腐霉利(17.74%)、噠螨靈(17.74%)的檢出率顯著高于其他農(nóng)藥,且依次居于前六位,反映上述農(nóng)藥已成為重慶蔬菜基地的主要使用農(nóng)藥。不同蔬菜中農(nóng)藥殘留檢出情況不同:普通白菜共檢出農(nóng)藥17種,檢出率居于前五位的農(nóng)藥分別是烯酰嗎啉、噠螨靈、吡蟲(chóng)啉、苯醚甲環(huán)唑、腐霉利,這5種農(nóng)藥的檢出率顯著高于其他農(nóng)藥;豇豆共檢出農(nóng)藥14種,檢出率居前三位的農(nóng)藥分別是氯蟲(chóng)苯甲酰胺、吡蟲(chóng)啉、戊唑醇;菜豆共檢出農(nóng)藥9種,治螟磷的檢出率最高;番茄共檢出13種農(nóng)藥,檢出率居前三的農(nóng)藥分別是吡蟲(chóng)啉、烯酰嗎啉、腐霉利;黃瓜共檢出9種農(nóng)藥,甲霜靈的檢出率居首位,顯著高于其他農(nóng)藥。氯蟲(chóng)苯甲酰胺、吡蟲(chóng)啉屬于高效光譜的殺蟲(chóng)劑,在多種植物上登記使用,毒性小,持續(xù)性好;烯酰嗎啉、甲霜靈則是防治蔬菜霜霉病和疫病的主要農(nóng)藥。由于普通白菜的霜霉病、菜青蟲(chóng)、蚜蟲(chóng)發(fā)生頻率高,導(dǎo)致烯酰嗎啉、甲霜靈、吡蟲(chóng)啉與氯蟲(chóng)苯甲酰胺等檢出率高;而豆莢螟、蚜蟲(chóng)是豇豆種植的常見(jiàn)蟲(chóng)害,致使豇豆中氯蟲(chóng)苯甲酰胺與吡蟲(chóng)啉的檢出率高;霜霉病是黃瓜栽培過(guò)程中最為嚴(yán)重而普遍的病害,甲霜靈是防治的首選農(nóng)藥,導(dǎo)致甲霜靈的檢出率最高。
根據(jù)GB2763-2016 MRL值[17],表3反映了蔬菜農(nóng)藥殘留超限情況。5種蔬菜中,菜豆超限最為嚴(yán)重,11個(gè)樣品有9個(gè)治螟磷超限;其次為普通白菜,有4個(gè)樣品超限,超限的農(nóng)藥分別為氟蟲(chóng)腈、毒死蜱、氧樂(lè)果、氯氰菊酯;豇豆、番茄各有1個(gè)樣品超限,超限農(nóng)藥分別為氧樂(lè)果、苯醚甲環(huán)唑。值得注意的是,氟蟲(chóng)腈、氧樂(lè)果與治螟磷屬于蔬菜生產(chǎn)中禁止使用的農(nóng)藥,這可能是由于個(gè)別生產(chǎn)者不規(guī)范使用農(nóng)藥,也可能是購(gòu)買(mǎi)到了假冒偽劣農(nóng)藥,因此相關(guān)部門(mén)一方面要加強(qiáng)對(duì)生產(chǎn)者在農(nóng)藥使用知識(shí)方面的宣傳力度,另外也要加強(qiáng)對(duì)農(nóng)藥生產(chǎn)與銷(xiāo)售市場(chǎng)的監(jiān)管力度。
對(duì)73個(gè)蔬菜樣品中農(nóng)藥多殘留檢出情況如下:未檢出農(nóng)藥殘留的樣品占比17.81%,僅檢出1種農(nóng)藥殘留的樣品占比23.29%,同時(shí)檢出2~6種農(nóng)藥殘留的樣品占比53.42%,同時(shí)檢出7種及以上農(nóng)藥殘留的樣品占比5.48%,具有統(tǒng)計(jì)學(xué)顯著性差異,因此蔬菜農(nóng)藥多殘留情況值得關(guān)注。
2.2 農(nóng)藥殘留風(fēng)險(xiǎn)排序
蔬菜中未檢出農(nóng)藥殘留值,分別按照0與LOD兩種情況[18],將殘留水平(F)分別賦值。根據(jù)英國(guó)獸藥殘留委員會(huì)提出的獸藥殘留風(fēng)險(xiǎn)排序矩陣法[14],計(jì)算19種農(nóng)藥的殘留風(fēng)險(xiǎn)得分,進(jìn)行膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),圖1為排序結(jié)果。
未檢出農(nóng)藥殘留值視為0的情況下,風(fēng)險(xiǎn)居于前五位(從高到低)的農(nóng)藥依次為治螟磷、戊唑醇、噠螨靈、阿維菌素、氟蟲(chóng)腈;未檢出農(nóng)藥殘留值按LOD計(jì)算,風(fēng)險(xiǎn)排序居于前五位(從高到低)的農(nóng)藥依次為治螟磷、氟蟲(chóng)腈、阿維菌素、苯醚甲環(huán)唑、噠螨靈、毒死蜱。其中達(dá)螨靈與毒死蜱的風(fēng)險(xiǎn)殘留得分相同。盡管未檢出農(nóng)藥賦值不同,風(fēng)險(xiǎn)排序存在些許差異,但治螟磷仍居于風(fēng)險(xiǎn)首位,另外噠螨靈、阿維菌素與氟蟲(chóng)腈也居于高風(fēng)險(xiǎn)之列。因此,治螟磷、噠螨靈、阿維菌素、氟蟲(chóng)腈屬于高風(fēng)險(xiǎn)農(nóng)藥殘留,另外也應(yīng)重視苯醚甲環(huán)唑、戊唑醇、毒死蜱。
2.3 食品安全指數(shù)分析
食品安全指數(shù)(IFSc)通過(guò)單位化合物的估計(jì)攝入量與ADI值來(lái)反映化合物的風(fēng)險(xiǎn)大小。近年來(lái),食品安全指數(shù)法在國(guó)內(nèi)食品化合物風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中的應(yīng)用越來(lái)越多,如李安等[22]、劉守欽等[23]、宋玉峰等[24]采用IFSc對(duì)蔬菜的農(nóng)藥殘留風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)價(jià)。公式(2)中,將經(jīng)過(guò)膳食調(diào)查獲得的人群食物消費(fèi)量設(shè)為固定值,乘以所有食物來(lái)源的農(nóng)藥暴露量累加值等因子后再除以人體評(píng)價(jià)體質(zhì)量,即得到某農(nóng)藥的人群實(shí)際攝入量。
表4為農(nóng)藥殘留安全指數(shù)分析結(jié)果。由該表可知,氧樂(lè)果與氟蟲(chóng)腈的IFSc均大于1,表明這2種農(nóng)藥對(duì)人體健康存在風(fēng)險(xiǎn),而這2種農(nóng)藥在蔬菜生產(chǎn)上也被列為禁用農(nóng)藥;噠螨靈、治螟磷與烯酰嗎啉的IFSc均大于0.1小于1,表明這3種農(nóng)藥存在健康風(fēng)險(xiǎn),但處于可接受范圍內(nèi)。其他12種檢出的農(nóng)藥殘留的IFSc值遠(yuǎn)小于1,因此認(rèn)為這些農(nóng)藥的膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)很低,對(duì)人體健康幾乎沒(méi)有影響。
3 結(jié)論
1)重慶產(chǎn)地蔬菜烯酰嗎啉、吡蟲(chóng)啉、氯蟲(chóng)苯甲酰胺、甲霜靈、腐霉利、噠螨靈的檢出率顯著高于其他農(nóng)藥。此外,有9個(gè)菜豆樣品治螟磷超限;有4個(gè)普通白菜超限,超限農(nóng)藥分別為氟蟲(chóng)腈、毒死蜱、氧樂(lè)果、氯氰菊酯;豇豆、番茄各有1個(gè)樣品超限,超限農(nóng)藥分別為氧樂(lè)果、苯醚甲環(huán)唑。蔬菜農(nóng)藥多殘留現(xiàn)象較為嚴(yán)重。
2)根據(jù)英國(guó)獸藥殘留委員會(huì)獸藥殘留風(fēng)險(xiǎn)排序矩陣法,治螟磷、噠螨靈、阿維菌素與氟蟲(chóng)腈屬蔬菜高風(fēng)險(xiǎn)農(nóng)藥。根據(jù)食品安全指數(shù)分析法,氧樂(lè)果與氟蟲(chóng)腈對(duì)人體健康存在風(fēng)險(xiǎn),噠螨靈、治螟磷與烯酰嗎啉這3種農(nóng)藥存在健康風(fēng)險(xiǎn),但處于可接受范圍內(nèi);其他農(nóng)藥對(duì)人體健康風(fēng)險(xiǎn)可忽略。
3)綜合兩種健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法得到的結(jié)果,建議重慶市蔬菜質(zhì)量管理部門(mén)重視禁用農(nóng)藥治螟磷、氧樂(lè)果與氟蟲(chóng)腈的市場(chǎng)監(jiān)管及基地使用,同時(shí),噠螨靈、烯酰嗎啉、阿維菌素、苯醚甲環(huán)唑、氯氰菊酯、氯蟲(chóng)苯甲酰胺、甲霜靈與腐霉利的監(jiān)管使用也應(yīng)引起重視。
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