李勝生，譚 浩，陳園園，余 興，黃 勤

(1.安徽省地質(zhì)實驗研究所，安徽合肥 230001；2.安徽大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院，安徽合肥 230601)

持久性有機(jī)污染物(POPs)是指具有長期殘留性、生物蓄積性、半揮發(fā)性和高毒性，能夠在大氣環(huán)境中長距離遷移并能沉積回地球，對人類健康和環(huán)境具有嚴(yán)重危害的天然或人工合成的有機(jī)污染物質(zhì)[1]。其中，多環(huán)芳烴(PAHs)、多氯聯(lián)苯(PCBs)和有機(jī)氯農(nóng)藥(OCPs)是3種廣泛分布于環(huán)境中的代表性POPs。PAHs的疏水親脂特性使得它們在水體中的含量較低，會強烈地分配到非水相，特別是有機(jī)相中。大部分被水體中的懸浮顆粒物吸附，并迅速進(jìn)入沉積環(huán)境，因此，水體沉積物被認(rèn)為是PAHs的蓄積庫[2]。土壤和底泥中的PCBs釋放到水體，水體和土壤中的PCBs揮發(fā)到大氣，大氣中PCBs通過濕沉降和干沉降再沉降到土壤和地表水，沉積物被認(rèn)為是它們的主要環(huán)境歸宿之一[3]。OCPs由于其歷史上的大量施用，至今仍在多種環(huán)境介質(zhì)中廣泛殘留[4]。OCPs可以通過地表徑流、大氣沉降等途徑進(jìn)入水體。由于其所具有的親脂疏水特性，OCPs主要吸附在懸浮顆粒物表面，并最終通過沉降作用進(jìn)入沉積物，故而沉積物被認(rèn)為是水環(huán)境中OCPs重要的歸宿之一[5-6]。沉積物中的OCPs一方面可通過解吸和再懸浮作用重新進(jìn)入水體，造成二次污染[7]；另一方面則可通過食物鏈的富集和逐級放大作用，對人類和生物產(chǎn)生不良影響。因此，研究沉積物中OCPs的殘留分布狀況對了解水體的污染情況以及OCPs在水環(huán)境中的行為具有重要意義[8-10]。

升金湖是長江中下游重要的湖泊濕地之一，也是澳大利亞遷徙水鳥的重要越冬地和停歇地，具有重要的生態(tài)地位和國際影響。1986年被列為國家重點水禽自然保護(hù)區(qū)，1988年被編入《亞洲重要濕地名錄》，1986年經(jīng)安徽省人民政府批準(zhǔn)建立省級自然保護(hù)區(qū)，1992年被國家林業(yè)部和世界自然基金會(WWF)列為中國40個具有國際意義的自然保護(hù)區(qū)之一[11-12]，1997年晉升為國家級自然保護(hù)區(qū)，主要保護(hù)對象為白頭鶴等越冬珍禽及濕地生態(tài)系統(tǒng)。隨著區(qū)域社會經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，人類通過直接和間接方式對保護(hù)區(qū)產(chǎn)生不同程度的干擾，從而對保護(hù)區(qū)生態(tài)環(huán)境及其自然資源產(chǎn)生影響。其中，包括當(dāng)?shù)厝嗽谏鸷車M(jìn)行農(nóng)業(yè)活動，施加化肥農(nóng)藥等外源物質(zhì)，導(dǎo)致其在土壤及湖泊沉積物中的遷移轉(zhuǎn)化和沉淀積累。目前，有關(guān)升金湖濕地環(huán)境污染現(xiàn)狀問題的研究還非常有限，因此，筆者以升金湖湖泊濕地表層沉積物為研究對象，分析其中PAHs、PCBs和OCPs的含量、殘留特征及其來源，評價其污染水平，為升金湖濕地自然保護(hù)區(qū)環(huán)境狀況提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，以便升金湖濕地生態(tài)系統(tǒng)得到更好的保護(hù)與利用。

1 材料與方法

1.1研究區(qū)概況升金湖自然保護(hù)區(qū)位于安徽省南部池州市境內(nèi)，瀕臨長江，地處116°55′～117°15′ E、30°15′～30°30′ N，總面積33 340 hm2，其中升金湖13 300 hm2，屬亞熱帶季風(fēng)氣候，年平均氣溫16.1 ℃，最熱月7月平均氣溫28.2 ℃，最冷月1月平均氣溫3.9 ℃，無霜期240 d，年降水量1 600 mm。升金湖水源主要來自地表徑流、張溪河及唐田河，豐水期湖面最高水位17.03 m時，蓄水量可達(dá)8.3億m3。湖水經(jīng)黃湓閘與長江相通。升金湖周圍無工業(yè)污染源[13-14]。

1.2樣品采集與處理樣品采集于2016年11月份(枯水期)，采樣布點如圖1所示，由于枯水期上湖部分湖區(qū)水位太淺，船不能至，一些計劃點位樣品未能采集，此次共采集到表層樣品37個。采樣時，利用彼得森采泥器在每個樣點采集3份平行樣，混合成一個點位樣品。采集的樣品在安徽大學(xué)升金湖定位研究站冷凍后運回學(xué)校。樣品經(jīng)冷凍干燥后繼續(xù)冷凍保存，直至試驗分析開始。

圖1 升金湖表層沉積物采樣點分布Fig.1 Distribution of sampling points of surface sediments in Shengjin Lake

1.3分析方法

1.3.1提取方法。準(zhǔn)確稱取冷凍干燥樣品10.00 g和硅藻土4.00 g，攪拌均勻，無損轉(zhuǎn)入濾紙筒內(nèi)，濾紙筒的上部蓋一片濾紙，將濾紙筒裝入索氏提取器中，正己烷∶丙酮(1∶1)溶液80 mL提取，其中50 mL溶劑加入平底燒瓶中，索氏提取器中20 mL浸泡樣品12 h后，在70 ℃恒溫水浴鍋中提取8 h。提取液經(jīng)水洗、旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)、氮吹后定容至10 mL，分成2份，一份為正己烷相供氣相色譜測定，另一份換相成乙腈相供高效液相色譜測定。

1.3.2凈化方法。OCPs和PCBs采用弗羅里硅土柱凈化法：凈化柱依次填充2 g無水硫酸鈉、8 g弗羅里硅土、3 g無水硫酸鈉。用9∶1(V∶V)正己烷∶丙酮溶液預(yù)淋洗凈化柱，當(dāng)淋洗液接近上層無水硫酸鈉層時將樣品溶液轉(zhuǎn)移到凈化柱上，淋洗過程保持一定的流速，收集的淋洗液經(jīng)旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)和氮吹定容至1 mL，供氣相色譜分析測定OCPs。

硅膠凈化柱法：凈化方法同上。

1.3.3儀器條件。

1.3.3.1OCPs和PCBs的測定條件。Varian CP-3800，電子捕獲檢測器，進(jìn)樣口溫度220 ℃，檢測器溫度300 ℃，色譜柱流量1.0 mL/min，不分流進(jìn)樣。柱升溫程序為：120 ℃保持3 min，以4 ℃/min速率升溫至220 ℃，保持5 min，以3 ℃/min速率升溫至280 ℃，再以50 ℃/min速率升溫至300 ℃，保持3 min。

1.3.3.2PAHs[苯并(a)芘]的測定條件。Agilent 1200，配熒光檢測器(激發(fā)波長294 nm，發(fā)射波長430 nm)和紫外檢測器(254 nm)，色譜柱HPLC-Cartridge 250-3 PAH、5 μm，流動相為乙腈∶水，流速為0.6 mL/min。

2 結(jié)果與分析

2.1升金湖湖泊沉積物中的PAHs

2.1.1PAHs的含量與分布特征。在36份樣品中，只檢出一種PAHs——苯并(a)芘[B(a)P]。B(a)P濃度為0.19～2.43 ng/g(表1)，均值為(1.01±0.54)ng/g。B(a)P在沉積物中的含量比水相中的大得多，且在兩相中的分布動態(tài)平衡。所以，若沉積物中B(a)P的含量過高，說明水體有很強的潛在危害性，沉積物中B(a)P污染風(fēng)險的評價更能反映實際的污染和危害程度。根據(jù)美國佛羅里達(dá)州的海洋及河口沉積物化學(xué)品風(fēng)險評價標(biāo)準(zhǔn)，該標(biāo)準(zhǔn)包括指標(biāo)低效應(yīng)值(effect range-low，ERL)和中等效應(yīng)值(effect range-median，ERM)，ERL=430 ng/g、ERM=1 600 ng/g。當(dāng)沉積物中B(a)P濃度(C)<430 ng/g時，認(rèn)為對生物極少產(chǎn)生負(fù)效應(yīng)；當(dāng)430 ng/g≤C≤1 600 ng/g時，認(rèn)為對生物可能產(chǎn)生負(fù)效應(yīng)；當(dāng)C>1 600 ng/g時，認(rèn)為對生物經(jīng)常產(chǎn)生負(fù)效應(yīng)[15]。而升金湖湖泊沉積物中的B(a)P含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于ERL，故可認(rèn)為其不會對升金湖生物造成負(fù)效應(yīng)。

表1升金湖湖泊沉積物中苯并(a)芘的含量

Table1ContentofBenzo(a)pyreneinsedimentsfromShengjinLake

序號No．采樣點Samplingpoint苯并(a)芘含量Benzo(a)pyrenecontent∥ng/gY170—Y272—Y387—Y41031．27Y51051．60Y61261．74Y71280．81Y81341．79Y91361．94Y101471．47Y111490．87Y121512．43Y131550．54Y141571．14Y151691．00Y161710．50Y171730．63Y181751．34Y191770．92Y201900．68Y211921．14Y221940．79Y231960．90Y24198—Y25214—Y26216—Y27218—Y282200．63Y292400．35Y302420．19Y312600．57Y322800．41Y33282—Y34297—Y35下阮家0．78Y36同心圩0．93檢出限D(zhuǎn)etectionlimit∥ng/g1．00

注：“—”表示未檢出，檢測值小于檢出限的僅供參考，稱樣量未標(biāo)注的均為10 g

Note："-" means no detection，the detection value is less than the detection limit for reference only，and the unlabeled samples are all 10 g

2.1.2PAHs的組成和來源。在樣品中未檢測到其他種類的PAHs。B(a)P是PAHs中最有代表性的強致癌稠環(huán)芳烴，容易在人體內(nèi)積累，導(dǎo)致肺癌、胃癌、皮膚癌等癌病變。它是自然界固有的有機(jī)化合物之一，火山爆發(fā)、森林草原天然燃燒和生物合成是它的天然來源；各種礦物燃料(如煤、石油、天然氣等)、木材、紙以及其他含碳?xì)浠衔锏奈镔|(zhì)的不完全燃燒或在還原條件下熱解產(chǎn)生大量B(a)P是它的人為來源。升金湖湖泊沉積物中的B(a)P含量水平并不高，其來源主要是近岸污水排放和周圍村民生活中對煤等燃料的利用。

2.2升金湖湖泊沉積物中的PCBs

2.2.1PCBs的含量與分布特征。從升金湖湖泊沉積物中PCBs的組成及含量(表2)可看出，PCBs總量為0.14～5.71 ng/g，平均值為(1.10±1.14)ng/g(n=37)。PCBs集中分布于中湖區(qū)，在上湖區(qū)和下湖區(qū)基本沒有檢測到PCBs。從含量上看，升金湖沉積物中的PCBs水平較低。根據(jù)沉積物中POPs環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，當(dāng)沉積物中PCBs含量小于其低毒性效應(yīng)值(ERL)時，生態(tài)風(fēng)險小于10%；當(dāng)沉積物中PCBs含量大于其毒性效應(yīng)中值(ERM)時，生態(tài)風(fēng)險大于75%。其中，ΣPCBs的ERL值和ERM值分別為22.7、180.0 ng/g[16]。可見，升金湖湖泊沉積物中ΣPCBs遠(yuǎn)小于其ERL值，生態(tài)風(fēng)險很小。

表2 升金湖湖泊沉積物中多氯聯(lián)苯的含量

注：“—”表示未檢出，檢測值小于檢出限的僅供參考，稱樣量未標(biāo)注的均為10 g

Note："-" means no detection，the detection value is less than the detection limit for reference only，and the unlabeled samples are all 10 g

2.2.2PCBs的組成和來源。沉積物中PCBs的組成為PCB 028和PCB 101，均屬于低氯代PCBs，其中又以PCB 101占多數(shù)(占63%)。由于升金湖周圍沒有工業(yè)污染源，所以沉積物中的PCBs主要是由周圍村民在生產(chǎn)生活中對于含PCBs物品的使用和使用過后對其不合理的處置所造成。

2.3升金湖湖泊沉積物中的OCPs

2.3.1OCPs的含量與分布特征。沉積物是OCPs主要環(huán)境歸宿之一，在一定程度上，表層沉積物OCPs的含量反映當(dāng)?shù)氐腛CPs污染狀況[17]。此次研究采集的樣品中，能檢測到的OCPs為七氯和DDT(表3)，而在所有的樣品中，均未檢測到HCHs的存在。

樣品中OCPs以滴滴涕(DDTs)和七氯為主。在沉積物樣品中，七氯濃度為0.14～2.21 ng/g，均值為(1.13±0.05)ng/g(n=35)；DDT濃度為0.15～1.39 ng/g，均值為(0.50±0.27)ng/g(n=35)；DDE濃度為(0.26～4.70)ng/g，均值為(1.99±1.19)ng/g(n=35)。

表3 升金湖湖泊沉積物中有機(jī)氯農(nóng)藥的含量

注：“—”表示未檢出，檢測值小于檢出限的僅供參考，稱樣量未標(biāo)注的均為10 g

Note："-" means no detection，the detection value is less than the detection limit for reference only，and the unlabeled samples are all 10 g

從空間分布上看，升金湖濕地表層沉積物中ΣOCPs含量最高值出現(xiàn)在中湖(Y29，6.98 ng/g)，最低值在下湖(未檢出OCPs)。從OCPs的平均水平來看，上湖最高(3.17 ng/g)，其次是中湖(2.98 ng/g)，下湖中基本沒有檢出OCPs。可見，相對水平而言，升金湖濕地表層沉積物中OCPs含量由北向南逐漸減弱。造成這一現(xiàn)象的原因可能是由于升金湖北部區(qū)域所進(jìn)行的農(nóng)業(yè)活動中施用了更多的OCPs，而隨著時間推移使其更多地殘留在湖泊表層沉積物中。

不同于我國和世界上其他一些湖泊及其他水體(表4)，升金湖湖泊沉積物中未檢測到HCHs，同時DDTs含量明顯低于洪湖、太湖，與鄱陽湖相近，而高于黃河濕地孟津段。這種OCPs含量的區(qū)域差異反映了人類活動強度、工業(yè)化程度對自然環(huán)境的影響，升金湖濕地保護(hù)區(qū)與扎龍濕地、鄱陽湖均處于人類活動強度較小、工農(nóng)業(yè)較不發(fā)達(dá)的地區(qū)，其沉積物中DDTs、HCHs含量明顯低于人類活動較頻繁地區(qū)(Ontario湖、洪湖和太湖等)?？傮w來看，升金湖濕地保護(hù)區(qū)有機(jī)氯農(nóng)藥污染處于較低水平。

表4不同地區(qū)湖泊表層沉積物中DDTs和HCHs的分布狀況

Table4DistributionsofDDTsandHCHsinsurfacesedimentsfromdifferentlakesintheworld

研究地區(qū)ResearchareaDDTsng/gHCHsng/g文獻(xiàn)Literature升金湖ShengjinLake1．85—該研究扎龍濕地ZhalongWetland2．671．06[18]黃河濕地孟津段YellowRiverWet?landsMengjinSection——[19]洪湖HonghuLake9．196．91[20]太湖TaihuLake3．2711．19[21]鄱陽湖PoyangLake1．080．57[22]羅馬尼亞Merbei湖RomaniaLakeMerbei17．006．80[23]加拿大Yukon湖YukonLake，Canada1．310．59[24]北美Ontario湖NorthAmericanOn?tarioLake141．002．50[25]意大利Garda湖GardaLake，Italy5．604．00[26]

注：“—”表示未檢出

Note："-" indicates no detection

2.3.2OCPs的組成和來源。

2.3.2.1升金湖湖泊沉積物中DDTs組成特征。DDT是一種廣泛使用的殺蟲劑，目前我國生產(chǎn)的DDT主要是作為生產(chǎn)三氯殺螨醇的中間體存在。工業(yè)品DDT主要由p，p′-DDT(>70%)和o，p′-DDT(約15%)組成，而三氯殺螨醇中則是o，p′-DDT 的含量大于p，p′-DDT，環(huán)境中的o，p′-DDT較p，p′-DDT更易降解。因此，當(dāng)環(huán)境中o，p′-DDT 含量大于p，p′-DDT，則可判斷其來源于三氯殺螨醇[27]。由表3可知，樣品中所檢出DDT均為p，p′-DDT，表明升金湖湖泊沉積物中DDT污染并非來自三氯殺螨醇的使用。

DDT在環(huán)境中，可在好氧條件下脫氯化氫氧化生成DDE，在厭氧環(huán)境中脫氯還原生成DDD。相較于DDT，代謝產(chǎn)物DDE和DDD容易在環(huán)境介質(zhì)內(nèi)殘留和累積。因此，隨著時間的推移，環(huán)境介質(zhì)中的DDT代謝產(chǎn)物之間的比例會發(fā)生變化，表現(xiàn)為DDT百分含量的減少和DDE、DDD的增加。一般研究使用(DDE+DDD)/DDT的比值大小來判斷DDT的使用時間，比值<0.5表示該處近期有DDT的輸入，比值>0.5說明DDT主要為歷史殘留[28]。而從所得數(shù)據(jù)中易知，(DDE+DDD)/DDT的比值均大于0.5(表3)，說明沉積物中DDT已大部分降解轉(zhuǎn)化為DDE，DDT主要來源于早期殘留，近期基本無新的DDT污染源輸入。

2.3.2.2升金湖湖泊沉積物中的七氯。七氯作為一種OCPs，同時也是一種POPs。盡管七氯所受關(guān)注遠(yuǎn)不及DDTs等應(yīng)用更為廣泛的化合物，但由于其高度的持久性和潛在危害，仍然被列入《關(guān)于持久性有機(jī)污染物的斯德哥爾摩公約》中的首批名單。七氯自1952年在美國第一次注冊成為殺蟲劑并進(jìn)行商業(yè)化生產(chǎn)以來，科學(xué)家逐漸認(rèn)識到其致癌活性和食物鏈富集趨勢。為此，美國環(huán)保局于1974年禁止七氯生產(chǎn)，并于1988年禁止所有剩余七氯和含七氯的氯丹產(chǎn)品銷售。作為廣譜性殺蟲劑，七氯主要用于噴灑或玉米、谷物、高粱等作物的拌種，借以殺滅土壤中的螞蟻、毛蟲、蛆、白蟻、牧草蟲、象鼻蟲及線蟲，也用于建筑物殺滅白蟻。我國環(huán)境中的七氯更多地源于氯丹施用，商品氯丹中通常含有相當(dāng)?shù)钠呗?體積分?jǐn)?shù)約10%)，這些七氯通過施用氯丹直接進(jìn)入土壤，并長期殘留。我國從20世紀(jì)80年代起禁用七氯[29]。與其他有機(jī)氯農(nóng)藥類似，七氯通過農(nóng)業(yè)施用進(jìn)入環(huán)境的途徑因禁用而被切斷，但由于半衰期長達(dá)2年，在環(huán)境中仍會殘留較長時間，繼續(xù)危害生態(tài)系統(tǒng)乃至人體健康。除自身影響外，進(jìn)入環(huán)境的七氯還可能轉(zhuǎn)化為毒性相仿的七氯環(huán)氧化物而構(gòu)成持續(xù)威脅。

升金湖表層沉積物中所檢出的七氯分布廣泛，幾乎在所有采樣點都有檢出。另外，下湖區(qū)的七氯檢出量較之中湖、上湖更大，可能是由于下湖周邊的農(nóng)業(yè)活動中氯丹類農(nóng)藥產(chǎn)品的施用量更大。因七氯并非是最重要的持久性有機(jī)污染物，其相關(guān)資料不多。因此，該研究區(qū)域中七氯殘留的原因值得進(jìn)一步探究，同時應(yīng)加強對七氯的監(jiān)測。

3 結(jié)論

升金湖表層沉積物中多環(huán)芳烴主要是苯并(a)芘，濃度為0.19～2.43 ng/g，均值(1.01±0.54)ng/g(n=36)，來源主要是近岸污水排放和周圍村民生活中對煤等燃料的利用；多氯聯(lián)苯濃度為0.14～5.71 ng/g，平均值為(1.10±1.14)ng/g(n=37)，來源主要是周圍村民在生產(chǎn)生活中對于含PCBs物品的使用和使用過后對其不合理的處置；有機(jī)氯農(nóng)藥檢出七氯和DDTs(包括p，p′-DDT和p，p′-DDE)2類，其中DDT濃度為0.15～1.39 ng/g，均值為(0.50±0.27)ng/g(n=35)；DDE濃度為0.26～4.70 ng/g，均值為(1.99±1.19)ng/g(n=35)；七氯濃度為0.14～2.21 ng/g，均值為(1.13±0.05)ng/g(n=35)。未檢測到另一類主要OCPs類污染物HCHs，DDTs和七氯主要來源于早期有機(jī)氯類農(nóng)藥的施用。作為保護(hù)白頭鶴等越冬珍禽及濕地生態(tài)系統(tǒng)的國家級自然保護(hù)區(qū)，升金湖濕地的持久性有機(jī)污染物污染處于較低水平，生態(tài)風(fēng)險水平較低。

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