張鵬輝， 方 慧， 白大為， 何梅興， 呂琴音

( 中國地質(zhì)科學(xué)院 地球物理地球化學(xué)勘查研究所,河北 廊坊 065000 )

0 引言

天然氣水合物中氣資源量非常豐富，被譽為21世紀重要的可替代能源。全球海域天然氣水合物中儲存7.4×104Gt的甲烷，是常規(guī)天然氣資源量的三倍，世界范圍內(nèi)多分布于多年凍土區(qū)、大陸架邊緣深海沉積物和深湖泊沉積物[1]。目前，全球已經(jīng)累計發(fā)現(xiàn)超過220個天然氣水合物礦點并獲得大量的天然氣水合物實物樣品[1-2]，其中陸域凍土區(qū)4個，包括位于極地凍土區(qū)的加拿大馬更些三角洲、美國阿拉斯加北坡、俄羅斯西西伯利亞和中國祁連山木里地區(qū)[3-4]；后者是世界上唯一在中低緯度鉆遇天然氣水合物的區(qū)域，天然氣水合物發(fā)育的特征不同于其他地區(qū)的，具有埋藏淺、重烴含量高、賦存巖石固結(jié)程度高等特征[5]，表明木里凍土區(qū)天然氣水合物成藏具有復(fù)雜性和特殊性。

成藏模式是以油氣藏為中心，綜合分析成藏要素(烴源巖、疏導(dǎo)體及圈閉體)及其之間有效配置關(guān)系[6]，逐漸應(yīng)用于新能源領(lǐng)域，如頁巖氣、煤層氣、天然氣水合物等。人們開展木里凍土區(qū)天然氣水合物的成藏體系或成藏模式研究，如根據(jù)動態(tài)演化情況，認為天然氣水合物賦存狀態(tài)有3種類型：成長型(滲透型、擴散型)、成熟型和消退型，木里地區(qū)被劃分為消退型[7]。應(yīng)用含油氣系統(tǒng)研究方法，綜合天然氣水合物成藏的物源條件、儲集條件、蓋層條件和運移方式等，提出木里凍土區(qū)天然氣水合物屬于廣義自生自儲、短距運移成藏模式[8]。根據(jù)主控因素，提出凍土層和氣體組分是形成天然氣水合物的主控因素，并推測區(qū)域水合物主要為熱解氣—低溫冷凍—地層型動態(tài)成藏[9]。根據(jù)烴類生成體系和流體運移體系，翟剛毅等[10]提出天然氣水合物成礦富集體系和成礦系統(tǒng)，認為深部烴源巖生成的烴類氣體運移至淺部，是直接或間接由晚期壓性斷裂封堵形成的淺部氣體聚集，在冰期作用下形成的天然氣水合物或以游離氣或以吸附氣存在于地層。

這些成藏特征研究對木里凍土區(qū)天然氣水合物的分布和成藏規(guī)律提出一定認識，但關(guān)于天然氣水合物的烴類成因來源、充注特征和主控因素等還存在爭議。根據(jù)油氣成藏理論，筆者應(yīng)用地球化學(xué)反演方法，綜合天然氣地球化學(xué)、油氣分布和地層埋藏史等，探索研究區(qū)天然氣水合物的烴類充注和成藏特征。

1 區(qū)域地質(zhì)背景及水合物分布特征

1.1 區(qū)域地質(zhì)背景

木里坳陷位于中祁連陸塊，向南以疏勒南山—拉雞山早古生代縫合帶與南祁連陸塊相鄰，北與北祁連新元古代—早古生代縫合帶相鄰，是一個在早古生代構(gòu)造演化基礎(chǔ)上發(fā)展起來的晚古生代—中生代坳陷[11]。木里坳陷主要構(gòu)造線呈NWW向展布，多數(shù)斷層以逆沖斷層為主，構(gòu)造線由一系列山脈體系和與之平行的不同期次的推覆構(gòu)造組成，與之相應(yīng)有北西向、北東向拉伸的走滑正斷裂[11](見圖1)。坳陷出露地層除第四系外，還有中侏羅統(tǒng)和上三疊統(tǒng)等地層。研究區(qū)發(fā)育4套烴源巖：石炭系暗色泥(灰)巖、中二疊統(tǒng)草地溝組暗色灰?guī)r、上三疊統(tǒng)尕勒得寺組暗色泥巖和侏羅系暗色泥頁巖等，具有良好的氣源條件[11-12]。坳陷發(fā)育以山地型為主的多年凍土，凍土面積約為10×104km2，年平均氣溫為-2.4～-1.5 ℃，凍土層厚度為35～139 m[12]；具有豐富的水資源，有利于天然氣水合物的形成。

圖1 木里坳陷水合物鉆孔分布及水合物鉆井剖面Fig.1 Borehole location and drilling profile of gas hydrate in the Muli sagu

1.2 水合物分布特征

木里坳陷的天然氣水合物在空間上賦存復(fù)雜且極不均質(zhì)[5]。目前已有26口水合物鉆井，其中11口鉆遇天然氣水合物。平面上主要分布在F2斷裂以南；以F30斷裂為界，9口井位于F30斷裂以西500 m范圍內(nèi)，其中5口井(DK1、DK2、DK3、DK7和DK8井)分布在直徑不超過30 m范圍內(nèi)，另有1口井——DK8-19井位于F30斷裂東側(cè)，含水合物層段在橫向上無明顯可對比關(guān)系[13]。位于F2斷裂北部的鉆井未鉆遇水合物，如距DK-3井距離分別為350、2 847和2 500 m的DK-4、DK-5和DK-6井未鉆遇水合物實物樣品[3]，僅見一些少量氣體噴溢或巖石表面微量—少量氣泡等水合物異?，F(xiàn)象。

木里凍土區(qū)天然氣水合物產(chǎn)出方式包括裂隙型和孔隙型[5]，以裂隙型為主?？v向上，天然氣水合物主要發(fā)育于F2斷層下盤，按賦存層段埋深基本可以分為3層，層與層之間相隔較大，對應(yīng)每一層的深度范圍分別為130.00～156.00、225.00～291.30和367.00～396.00 m。如DK1井中天然氣水合物主要分布范圍分別為133.50～135.50、142.90～147.70和165.30～165.50 m；DK2井中天然氣水合物主要分布范圍分別為144.40～152.00和235.00～291.30 m；DK3井中天然氣水合物主要分布范圍分別為133.00～156.00、225.10～240.00和367.70～396.00 m。3口井相距最大不超過30.00 m。天然氣水合物的賦存層位主要是中侏羅統(tǒng)江倉組上段和江倉組下段的頂部，木里組未見水合物。因此，天然氣水合物在平面上和垂向上的強非均質(zhì)分布，表明木里坳陷天然氣水合物成藏具有復(fù)雜性和特殊性。

2 烴類氣體成因

充足的烴類氣源是天然氣水合物形成的物質(zhì)基礎(chǔ)，也是天然氣水合物資源評價和靶區(qū)選擇的重要依據(jù)。海域天然氣水合物的烴類氣體多以生物成因為主，其次是生物—熱解混合成因，熱解成因成熟甲烷氣較少。木里凍土區(qū)天然氣水合物中烴類成因與海域水合物的不同：以熱解成因氣為主，微生物成因較少[4]，對熱解成因中是油型氣還是煤型氣存在兩種不同的觀點，如果利用天然氣水合物氣體組成和同位素基本特征分析，則烴類氣體主要是油型氣，以原油裂解氣、原油伴生氣為主，含少量凝析油伴生氣、煤成氣和干酪根裂解氣[4,14]；如果根據(jù)天然氣水合物在煤系地層的賦存狀態(tài)、碳同位素和氣體組成，則指示天然氣成因類型跨越煤型氣至油型氣范圍，主要為煤成氣[15-17]。

2.1 氣體同位素特征

DK-2井水合物分解氣的氣體組分和同位素見表1[18]。烴類氣體組分隨深度變化較大， 對于141.50～274.00 m埋深段，天然氣的干燥因數(shù)(C1/C2+)小于0.87，屬于典型的濕氣；在該深度段的上部和下部，天然氣干燥因數(shù)大于0.90，屬于典型的干氣，天然氣濕度與其成因和演化階段密切相關(guān)，化學(xué)組分復(fù)雜性反映研究區(qū)天然氣成因的多樣性[19]。

甲烷碳同位素常用于烴類成因研究，但在應(yīng)用過程中易受成熟度影響，高成熟油型裂解氣與煤型熱解氣的甲烷碳同位素分布往往重疊在同一區(qū)域。甲烷成因和來源具有多樣性，且易受運移等次生作用影響[20]，分析天然氣成因類型時具有不確定性。重烴氣碳同位素的母質(zhì)類型繼承性較強，能有效區(qū)別不同母質(zhì)類型的天然氣，通常將乙烷碳同位素作為一個重要的判別依據(jù)。對于前陸盆地天然氣成因類型，認為δ13C2大于-26.0‰的為煤成氣，δ13C2小于-29.0‰的為油型氣，δ13C2分布在-29.0‰～-26.0‰之間的是煤成氣和油型氣的混合氣[21]。木里地區(qū)的乙烷碳同位素為-38.4‰～-25.2‰，根據(jù)乙烷劃分標準，淺部為煤成氣，147.00～393.30 m埋深段的是典型油型氣，141.50和450.70 m埋深的顯示混合氣特征[4]。

表1 DK2井天然氣水合物的烴類氣體組分及碳同位素

2.2 氣體成因

木里坳陷水合物賦存層位相對較淺，層位內(nèi)部或周圍發(fā)育煤層，煤型氣為水合物的形成提供氣源。有機地球化學(xué)分析表明，坳陷發(fā)育的4套烴源巖層進入油氣生成階段，其中早二疊世草地溝組烴源巖和石炭系臭牛溝組烴源巖進入高成熟和過成熟階段[22-24]；盆地模擬結(jié)果顯示，晚三疊世和中侏羅世兩期生油和中侏羅世一期生氣，烴源巖層是天然氣水合物的烴類氣體來源。因此，坳陷水合物的烴類氣體來源較復(fù)雜。為綜合判斷水合物的烴類成因，應(yīng)用Stahl、戴金星、Fabe、劉文匯和沈平常規(guī)天然氣中成熟度與碳同位素的經(jīng)驗公式，進行成熟度標定[25]。這些經(jīng)驗公式選擇的樣品地質(zhì)背景不同，回歸的方程也有差異，但校正結(jié)果比較接近(見表2)。由表2可以看出，若主體為煤型氣，則計算結(jié)果差別較大。若主體為油型氣，則采用經(jīng)驗公式標定的成熟度具有較好的一致性，木里凍土區(qū)天然氣水合物的烴類氣體應(yīng)以油型氣為主。

表2 DK1、DK2井水合物中烴類成熟度計算結(jié)果Table 2 Calculated maturity of gas hydrate in well DK1 and DK2 %

3 烴類氣體來源

根據(jù)天然氣水合物分解氣、巖心解析氣和頂空氣氣體組分及同位素特征進行氣源對比，是研究烴類氣體來源的常用方法。根據(jù)水合物樣品的氣體碳氫同位素具有深部熱解氣特征，推測氣體來源于附近煤層氣及下伏深部烴源巖層[4,16]；DK-2、DK-3井的巖心(泥巖、油頁巖和煤)熱模擬結(jié)果顯示，天然氣水合物的烴類氣體與深部泥巖或油頁巖具有地球化學(xué)成因聯(lián)系，而與煤層的關(guān)系不大[26]，且天然氣水合物穩(wěn)定帶內(nèi)泥巖、油頁巖等有機地球化學(xué)分析顯示，不足以產(chǎn)生水合物形成所需大量烴類氣體。因此，烴類氣體絕大部分來源于深部烴源巖層。

3.1 烴源巖熱演化特征

木里坳陷自上而下發(fā)育4套烴源巖：侏羅系暗色泥頁巖及煤層、晚三疊世尕勒得寺組暗色泥巖、早二疊世草地溝組暗色灰?guī)r、石炭系暗色泥(灰)巖[22-23]。DK-8井侏羅統(tǒng)泥頁巖巖心樣品Ro為0.78%～1.10%，最大熱解峰溫Tmax為440～470 ℃，處于成熟且大量生成油氣的階段[25]。晚三疊世尕勒得寺組烴源巖Ro為1.21%～1.50%，平均為1.37%，進入高成熟期凝析油—濕氣階段[22-23]。由于烴源巖成熟度與埋深呈正相關(guān)關(guān)系，早二疊世草地溝組烴源巖和石炭系臭牛溝組烴源巖進入高成熟或過成熟階段，野外露頭樣品的實測成熟度表明氣熱演化進入高成熟階段[22]。

為探討天然氣水合物的烴類氣體來源，應(yīng)用標定的成熟度反推烴類生成時經(jīng)歷的埋深，結(jié)合木里坳陷埋藏史和碳同位素探討水合物的烴類來源。首先，對比侏羅系泥巖、油頁巖和煤的抽提物碳同位素(-32.60‰～-23.30‰)，以及水合物烴類氣體的甲烷碳同位素分布(見表1)，可以排除侏羅系烴源巖的主要貢獻。其次，根據(jù)實測泥巖Ro建立研究區(qū)成熟度與深度的相關(guān)關(guān)系(見圖2)。DK-8井泥巖、泥頁巖樣品的實測Ro與深度呈線性關(guān)系，隨埋深增大，成熟度越高，代表該區(qū)烴源巖的成熟演化過程。

3.2 氣源對比結(jié)果

將基于油型氣標定的平均成熟度代入DK-8井實測Ro與深度關(guān)系擬合公式(見圖2)，計算烴類生成時的烴源巖埋深。在區(qū)域地層未發(fā)生大規(guī)模隆升—剝蝕和熱流穩(wěn)定的前提下，計算的埋深是生成烴類的

圖2 實測烴源巖Ro與計算水合物的烴類Ro縱向分布Fig.2 Vertical profile of measured Ro of source rock and calculated Ro of gas hydrate

烴源巖的最淺歷史埋深。區(qū)域構(gòu)造沉降史分析表明，受燕山運動和青藏高原隆升影響，地層快速隆升并遭受剝蝕，前者隆升大于1 000 m，后者隆升大于500 m[27]，因此討論烴類來源時應(yīng)考慮盆地埋藏史，并結(jié)合碳同位素等綜合分析。由于成熟度較高的天然氣來源相對簡單，討論天然氣來源時應(yīng)用效果較好，如450.70 m深度的烴類氣體計算生烴埋深為5 068.10 m，對比埋藏史，該埋深主要有二疊系和石炭系地層；兩套地層沉積環(huán)境和有機質(zhì)類型具有差異，下二疊統(tǒng)草地溝組機質(zhì)類型以Ⅲ型為主、以Ⅱ2型為輔，石炭系主要是以低等水生生物為主的腐泥型烴源巖，通常Ⅲ和Ⅱ2型干酪根的甲烷碳同位素大于-28.00‰，對比450.70 m深度的烴類氣體的碳同位素(δ13C1=-34.20‰，δ13C2=-27.90‰)，推測氣體來源為石炭紀地層。應(yīng)用該方法分析DK-2井的水合物中烴類來源，石炭系腐泥型烴源巖和下二疊統(tǒng)草地溝組暗色灰?guī)r，是木里坳陷烴類氣體的主要烴源巖層。

4 成藏特征

侏羅系烴源巖生排烴史模擬表明，生烴高峰處于早白堊世末期(90～100 Ma)[27]，下伏的下二疊統(tǒng)烴源巖生排烴時間更早。研究區(qū)凍土形成時間不早于1.2 Ma，青藏高原此前處于隆升剝蝕、構(gòu)造運動頻繁時期。理論上，在1.2 Ma前，區(qū)域只存在常規(guī)油氣藏，且水合物形成前經(jīng)歷充注—破壞—充注的復(fù)雜過程[28]。天然氣水合物層段的烴類包括早期深部油氣藏遭破壞后逸散的烴類，以及凍土形成后從深部運移的烴類。

4.1 烴類充注特征

根據(jù)木里坳陷烴類氣體的干燥因數(shù)和甲烷同位素結(jié)果，縱向上分為3段(見圖3)[2-5]，儲層熱解原油密度也具有相同的分布特征和一致的埋深[14]。

A段(埋深<130.00 m)：位于凍土底板下部，未見天然氣水合物，儲層的烴類氣體的干燥因數(shù)普遍較高(>0.90)，為典型的干氣；甲烷碳同位素偏負，標定Ro分布在0.57%～0.72%之間，屬于烴源巖早期生成的成熟度較低的天然氣。該段烴類氣體主要是早期深部油氣藏遭受破壞后、在淺部重新聚集形成的，混有天然氣水合物分解形成的甲烷氣；凍土底板發(fā)育的“裂隙型”黃鐵礦指示水合物曾發(fā)生分解等次生變化[29]。

B段(埋深為130.00～290.00 m)：見兩層天然氣水合物層，如對于DK-2井，分別對應(yīng)144.40～152.00和235.00～291.30 m；干燥因數(shù)相對較低(0.50～0.85)，隨深度變化無明顯的變化趨勢。甲烷碳同位素分布在-50.00‰～-20.00‰之間，標定Ro分布在0.40%～2.20%之間，表明該段天然氣水合物的烴類具有“多階”充注特征。對于DK-2井，該段下部埋深為298.50～305.60 m(巖性為粉砂質(zhì)泥巖夾薄層碳酸鹽巖)，其儲集巖熱解實驗顯示原油密度普遍較高(0.92～0.96 g/cm3)，為重質(zhì)油、超重油和瀝青[14]，且高于上部和下部儲集層的。推測早期發(fā)育的油氣藏發(fā)生次生變化，在油氣向上運移過程中沿優(yōu)勢運移路徑形成殘余重質(zhì)組分，因此該段具有原油裂解氣的貢獻。

C段(埋深>290.00 m)：下部樣品的干燥因數(shù)總體上隨深度增加而變大，顯示正常的變化趨勢，碳同位素為-48.70‰～-35.20‰，標定Ro為0.42%～2.85%，具有“多階”充注特征?？紤]水合物的分布與構(gòu)造的空間關(guān)系，該段的氣體主要沿連通孔隙、深部斷裂等優(yōu)勢運移通道自深部向上運移。

圖3 木里地區(qū)天然氣水合物分解氣干燥因數(shù)及甲烷碳同位素分布Fig.3 Distribution of dry coefficient and methane carbon isotope of gas hydrate in the Muli area

4.2 成藏主控因素

隨昆黃運動的發(fā)生(1.2 Ma)，青藏高原開始發(fā)育永久凍土，推測天然氣水合物形成于1.2 Ma后。盆地熱演化史分析表明，侏羅系下伏的烴源巖的生排烴時間在90～100 Ma前[28]，因此在凍土形成(1.2 Ma)前，生成的烴類運移聚集于有利的儲層并形成常規(guī)油氣藏。天然氣水合物形成后，由于不是一種穩(wěn)定的固體，在適宜的熱力學(xué)或構(gòu)造運動條件下，水合物自身也不斷分解?，F(xiàn)今天然氣水合物的空間賦存是1.2 Ma后構(gòu)造運動和熱力學(xué)環(huán)境共同作用的結(jié)果。因此，天然氣水合物形成前的油氣藏演化和形成后的保存條件(熱力學(xué)環(huán)境、構(gòu)造)，是木里凍土區(qū)天然氣水合物賦存的主要控制因素。

4.2.1 常規(guī)油氣藏演化

水合物形成前的常規(guī)油氣藏演化是基礎(chǔ)。在侏羅統(tǒng)烴源巖達到生排烴高峰前，上三疊統(tǒng)、中二疊統(tǒng)和石炭統(tǒng)烴源巖生成的油氣，或自生自儲，或通過斷裂、連通孔隙等運移至上覆儲層而聚集，形成一系列油氣藏，包括巖性油氣藏、構(gòu)造油氣藏和構(gòu)造—巖性油氣藏等(見圖4)。侏羅系烴源巖生排烴高峰期排出的烴類，主要聚集于侏羅系儲集層和上覆的白堊系儲層。在晚白堊世燕山運動尾幕，區(qū)域經(jīng)歷隆升剝蝕，剝蝕厚度大于1 000 m，導(dǎo)致白堊統(tǒng)地層和部分侏羅統(tǒng)地層缺失，侏羅系油氣藏遭受破壞。剝蝕作用使地層孔隙壓力降低，侏羅系及下伏儲集層的油氣藏烴類氣體發(fā)生擴散和逸散作用，沿斷裂或連通孔隙運移至淺部有利儲集層或構(gòu)造而重新聚集成藏，是天然氣水合物穩(wěn)定帶未發(fā)現(xiàn)侏羅系烴源巖烴類的原因之一。

4.2.2 保存條件

水合物形成后的保存條件是關(guān)鍵。隨昆黃運動(1.2 Ma)的發(fā)展，青藏高原大部分區(qū)域快速隆升而進入冰凍圈，出現(xiàn)第四紀以來最大的冰川，具備水合物形成的溫壓環(huán)境，聚集于淺部的烴類氣體在充足的水源條件下形成天然氣水合物。進入早更新世晚期(0.9～0.8 Ma)，青藏高原再次迅速隆升，導(dǎo)致研究區(qū)地層產(chǎn)狀發(fā)生變化，形成或激活大量的斷裂構(gòu)造，破壞天然氣水合物的穩(wěn)定狀態(tài)，部分水合物發(fā)生分解及甲烷氣逸散；同時，深部烴類沿活動斷裂向上運移，在凍土層的封蓋作用下，又參與天然氣水合物的形成。氣候變化也影響天然氣水合物保存，研究區(qū)屬于中—深季節(jié)性凍土，最大季節(jié)融化深度達4.5 m，地表溫度的變化向地下傳導(dǎo)并影響天然氣水合物的穩(wěn)定狀態(tài)。全球氣溫的增高導(dǎo)致青藏高原年均氣溫上升0.3～0.4 ℃，凍土區(qū)逐年退化[3]。這些現(xiàn)象對天然氣水合物保存具有不利的影響。

圖4 木里凍土區(qū)天然氣水合物成藏模式Fig.4 Diagram of gas hydrate accumulation model in the Muli permafrost region

5 結(jié)論

(1)木里凍土區(qū)水合物的烴類氣體主要為油型氣，淺部混入較少的煤成氣。水合物的烴類氣體主要來源于石炭系和早二疊系烴源巖，上覆侏羅系烴源巖貢獻相對較小。

(2)水合物成藏空間分布非均質(zhì)性較強，縱向上不同層段的氣體來源和成藏充注特征具有差異：上部層段(A段)的烴類成熟度較低，氣體主要源于早期油氣藏破壞后逸散的氣體，且混有少量水合物分解甲烷；中部層段(B段)甲烷具有“多階”充注特征，有原油裂解氣的貢獻，底部發(fā)育油氣運移優(yōu)勢路徑；下部層段(C段)烴類主要來源于深部烴源巖層(早二疊系和石炭系)，具有“多階”充注特征。

(3)水合物形成時間始于昆黃運動(1.2 Ma)，木里凍土區(qū)天然氣水合物的形成經(jīng)歷常規(guī)油氣藏充注—破壞和形成后的形成—分解等動態(tài)演化過程。常規(guī)油氣藏演化(>1.2 Ma)和水合物形成后的保存條件是控制現(xiàn)今天然氣水合物成藏和空間分布的主要控制因素。

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