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        LiNbO3棱鏡耦合雙金屬薄膜表面等離子共振傳感器*

        2018-03-26 03:17:29符運良劉漢軍
        傳感器與微系統(tǒng) 2018年3期
        關(guān)鍵詞:棱鏡折射率共振

        符運良, 劉漢軍, 鄒 旭, 楊 紅

        (海南師范大學(xué) 物理與電子工程學(xué)院,海南 ???571158)

        0 引 言

        與傳統(tǒng)的傳感器(如液相色譜儀等)相比,基于表面等離子共振(surface plasmon resonance,SPR)[1,2]現(xiàn)象的傳感器,具有樣品無需標(biāo)記、檢測前樣品處理簡單、儀器價格便宜并能夠在線實時檢測、檢測時間短、儀器體積小等優(yōu)點,使得SPR傳感器在化學(xué)、生物、藥物、醫(yī)學(xué)、農(nóng)藥和氣體傳感檢測方面得到廣泛應(yīng)用研究[3~7]。為了優(yōu)化改善SPR傳感器的性能,許多文獻在SPR傳感器的結(jié)構(gòu)上進行嘗試,如采用雙金屬薄膜傳感結(jié)構(gòu)[8~10]、金屬—介質(zhì)—金屬波導(dǎo)結(jié)構(gòu)、BK7玻璃棱鏡耦合內(nèi)全反射兩次激發(fā)表面等離子體方式等[11,12]。單層銀薄膜SPR反射率曲線的共振峰半峰值寬度小,但銀金屬表面易于氧化,表面化學(xué)穩(wěn)定性較差,而單層金薄膜SPR反射率曲線的共振峰較寬,檢測靈敏度高,金薄膜表面化學(xué)性能穩(wěn)定,故SPR傳感器結(jié)構(gòu)中多采用金薄膜作為傳感膜。

        光直接照射在金屬表面無法激勵表面等離子體波,因此,必須采用光耦合激勵的方式[13~15],Kretschmann結(jié)構(gòu)棱鏡耦合即為在棱鏡底面沉積起傳感作用的金屬薄膜,棱鏡材料采用普通的BK7玻璃[16],而該玻璃在632.8 nm處的折射率約1.516,屬于低折射率的棱鏡材料,限制了SPR傳感器的樣品檢測動態(tài)范圍,需采用高折射率的棱鏡材料提高樣品檢測的動態(tài)范圍。

        本文提出了以高折射率(632.8 nm處為2.202)的鈮酸鋰(LiNbO3)晶體為棱鏡材料,在其底面沉積雙金屬銀/金薄膜,理論優(yōu)化雙層金屬薄膜的厚度,對優(yōu)化的雙金屬薄膜SPR傳感器的靈敏度、反射率曲線的峰值半寬度(full width at half maximum,FWHM)、品質(zhì)因數(shù)等參數(shù)進行計算,并與單層優(yōu)化銀、金薄膜SPR傳感器的性能進行了比較。實驗驗證了優(yōu)化的SPR傳感器檢測糖水濃度與共振角關(guān)系。

        1 Kretschmann棱鏡耦合型SPR傳感器結(jié)構(gòu)和理論基礎(chǔ)

        Kretschmann棱鏡耦合型SPR傳感器的結(jié)構(gòu)如圖1所示,耦合棱鏡為LiNbO3材料,雙層金屬分別為銀和金膜。

        圖1 雙層金屬薄膜棱鏡耦合SPR傳感器結(jié)構(gòu)

        設(shè)在棱鏡內(nèi)與銀薄膜界面的電磁場幅度分別為E0,H0,分析樣品內(nèi)介面的電磁場幅度分別為E3,H3,根據(jù)傳輸矩陣方法,得出

        (1)

        式中δ1,δ2分別為銀、金薄膜的相位差,為

        (2)

        式中di為銀、金薄膜的厚度;ni為銀、金薄膜的復(fù)數(shù)折射率;θi為光電磁波在銀、金層的入射角。對于恒磁(transverse magnetic,TM),式(1)中的ηi為

        ηi=ni/cosθi,i=1,2

        (3)

        第一邊界的光學(xué)導(dǎo)納為Y=H0/E0,最后邊界的光學(xué)導(dǎo)納為η3=H3/E3,因此,電場的關(guān)系為

        (4)

        雙層金屬薄膜的SPR傳感器的特征矩陣為

        (5)

        雙層金屬棱鏡耦合型SPR傳感器的反射率為

        (6)

        式中η0為輸入耦合棱鏡材料的光學(xué)導(dǎo)納。在反射率最小值,對應(yīng)的輸入角稱為共振角,分析樣品的折射率變化時,共振角也隨之變化,定義單位樣品折射率變化對應(yīng)的共振角度的變化為SPR傳感器的檢測靈敏度,表達式為

        (7)

        式中 Δn,Δθ分別為樣品折射率變化量和共振角度改變量。綜合單層銀薄膜與金薄膜的優(yōu)點,引入了評價SPR傳感器的綜合因子,即品質(zhì)因數(shù)(figure of merit,FOM),定義為靈敏度S與SPR曲線半峰值寬度之比,表達式為

        (8)

        2 數(shù)值模擬結(jié)果與討論

        2.1 單層銀和金薄膜SPR傳感器薄膜厚度優(yōu)化

        LiNbO3晶體材料在光波長為632.8 nm處的折射率為2.202,銀和金的介電常數(shù)分別εAg=-17.8+0.677i和εAu=-10.98+1.464i,由于反射率為最小值時,入射光電磁波耦合到等離子體的能量最大,靈敏度最高。設(shè)樣品的折射率為1.330,理論計算的單層銀、金薄膜的SPR反射率曲線如圖2所示??芍?,在反射率為最小值時,優(yōu)化的單層銀膜、金膜的厚度分別為51 nm和47 nm。另外,計算銀薄膜在優(yōu)化51 nm厚度處的半峰值寬度為0.555°,金薄膜的在優(yōu)化47 nm 處的半峰值寬度為2.685°,則金薄膜的SPR曲線相對于銀薄膜具有較寬的半峰值寬度。

        圖2 銀和金薄膜在不同厚度的SPR反射率曲線

        2.2 雙層金屬薄膜結(jié)構(gòu)SPR傳感器薄膜厚度優(yōu)化

        對雙層銀和金薄膜的SPR傳感器反射率曲線進行計算,樣品折射率1.330,光波長為632.8 nm,對于不同的2種金屬厚度組合,優(yōu)化厚度組合計算方法為:銀薄膜的厚度為0 nm時,金薄膜的厚度從0~47 nm,在反射率值為最小時,得到優(yōu)化的金薄膜的厚度;取銀薄膜的厚度為1 nm,同樣方法優(yōu)化得到金薄膜的組合厚度。計算得到的優(yōu)化的組合厚度如圖3和圖4所示。

        圖3 樣品折射率1.330時兩種金屬優(yōu)化組合關(guān)系曲線

        圖4 最小反射率時優(yōu)化的組合厚度

        2.3 雙層金屬薄膜結(jié)構(gòu)SPR傳感器性能理論計算

        對上述優(yōu)化的雙金屬薄膜厚度(銀/金=41/5)、優(yōu)化單層銀薄膜(51 nm)和金薄膜(47 nm)的SPR傳感器的共振角、峰值半寬度、靈敏度以及品質(zhì)因數(shù)等性能進行了計算。另外,為方便比較,對優(yōu)化組合厚度銀/金(9/35)的性能進行了計算,在樣品折射率為1.330條件下,計算結(jié)果如表1所示。在優(yōu)化的不同組合中,隨著金薄膜厚度的增加(相應(yīng)銀薄膜厚度減少),共振角增大,半峰值寬度增加,檢測的靈敏度緩慢增加,但品質(zhì)因數(shù)卻減少,下降較快。從表1中,雙金屬優(yōu)化厚度的SPR傳感器的品質(zhì)因數(shù)是單層金優(yōu)化厚度品質(zhì)因數(shù)的2倍以上。對以BK7玻璃(折射率為1.516)為耦合棱鏡的優(yōu)化單層金薄膜厚度的SPR傳感器性能計算結(jié)果,如表1所示,從表1可得到高折射率的LiNbO3棱鏡耦合雙金屬厚度優(yōu)化SPR傳感器的品質(zhì)因數(shù)比傳統(tǒng)的低折射率BK7玻璃金薄膜的SPR傳感器的品質(zhì)因素大2倍以上。

        表1 不同優(yōu)化金屬薄膜厚度組合SPR傳感器性能理論計算

        對于低折射率的BK7玻璃棱鏡耦合的單金薄膜優(yōu)化厚度SPR傳感器的樣品折射率檢測范圍,經(jīng)過計算,當(dāng)樣品折射率達1.390時,已不能滿足波矢量相等共振條件,故其樣品折射率檢測范圍受到限制,但以高折射率LiNbO3棱鏡耦合雙金屬優(yōu)化SPR傳感器,其檢測樣品折射率大于1.390的較大的范圍,說明高折射率的LiNbO3棱鏡耦合SPR傳感器,具有較大的樣品折射率檢測范圍。

        3 糖水濃度與共振角關(guān)系實驗研究

        實驗中,在LiNbO3棱鏡底面依次磁控濺射優(yōu)化厚度的雙金屬銀和金薄膜,獲得雙層金屬薄膜棱鏡耦合SPR傳感器。激光源為He-Ne激光器,輸出光波長為632.8 nm,光功率為2 mW,光源輸出的光首先經(jīng)過偏振片,變成TM偏振光,再輸入到棱鏡上,棱鏡置于具有游標(biāo)式讀數(shù)的轉(zhuǎn)動平臺上,反射光光強由AP—1型光電流放大器檢測。用白沙糖去離子水配置濃度分別為0 %,1 %,3 %,5 %,7 %,10 %,13 %的糖水溶液,每個樣品注入棱鏡底面的樣品池中,轉(zhuǎn)動平臺,檢測出每個濃度樣品對應(yīng)的共振角,以共振角為縱坐標(biāo),糖水濃度為橫坐標(biāo),糖水濃度與共振角關(guān)系如圖5所示,可以看出:糖水濃度與共振角為線性比例關(guān)系。文獻[17]實驗表明,糖水折射率與濃度之間關(guān)系為n=1.328+0.001 8c,c為濃度,可見糖水折射率與共振角為線性比例關(guān)系。根據(jù)相關(guān)數(shù)據(jù),如果以BK7玻璃為棱鏡耦合的優(yōu)化厚度單金薄膜SPR傳感器,當(dāng)糖水濃度達35 %時,已無法檢測出共振角,而優(yōu)化的雙金屬薄膜LiNbO3棱鏡耦合的檢測濃度遠(yuǎn)大于35 %。

        圖5 傳感器檢測糖水濃度與共振角關(guān)系

        4 結(jié) 論

        對高折射率LiNbO3棱鏡耦合的單層銀薄膜、單層金薄膜及雙層金屬薄膜的SPR傳感器的薄膜厚度進行了優(yōu)化,計算優(yōu)化的單層金屬薄膜、雙層金屬薄膜SPR傳感器在樣品折射率為1.330時的共振角、峰值半寬度、靈敏度和品質(zhì)因數(shù),表明隨著金薄膜厚度的增加(銀薄膜厚度相應(yīng)減少),SPR傳感器的共振角增大,半峰值寬度增加,檢測的靈敏度緩慢增加,但品質(zhì)因素卻減少,下降較快。高折射率的LiNbO3棱鏡耦合雙金屬厚度優(yōu)化SPR傳感器的品質(zhì)因數(shù)較傳統(tǒng)的低折射率BK7玻璃金膜的SPR傳感器的品質(zhì)因數(shù)大2倍以上。同時,實驗研究了糖水濃度與共振角之間關(guān)系,兩者關(guān)系為線性比例關(guān)系,糖水折射率與共振角也為線性比例關(guān)系,高折射率的棱鏡較低折射率的棱鏡耦合SPR傳感器具有較大的樣品折射率動態(tài)檢測范圍。

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