吳 江, MUZVIDZIWA Humphroy, 關 昱, 張文博, 徐 凱

(上海電力學院 能源與機械工程學院, 上海 200090)

中國是世界上最大的煤炭生產(chǎn)國,也是最大的煤炭消費國,目前煤在我國的能源結構中約占70%。預測到2050年,我國火電的發(fā)電量仍占全國發(fā)電總量的50%以上[1]。因此,煤炭在我國能源框架中的主體地位,在相當長的一段時間內(nèi)是難以改變的。燃煤過程伴隨著大量污染物的生成,為了嚴控燃煤電廠煙氣污染物的排放,我國規(guī)定了電廠煙氣的排放標準,煙塵,SO2,NOx的排放濃度(標準容積)分別不高于10 mg/m3,35 mg/m3,50 mg/m3。由于汞的劇毒性,2011年發(fā)布的GB 13223—2011《火電廠大氣污染物排放標準》,增加了汞的排放標準[2],要求燃煤鍋爐汞及其化合物的排放限值為0.03 mg/m3,而且這一標準將更為嚴格。

電廠煙氣凈化技術是指燃煤電廠中根據(jù)煙氣中污染物的物理、化學性質(zhì),通過吸附劑、催化劑以及其他凈化設備等,對煙氣中的有害氣體、煙塵以及重金屬污染物等進行脫除凈化的技術。目前,應用較為成熟的有燃煤煙氣除塵、脫硫、脫硝和脫汞等技術,主要用于脫除煙氣中的粉塵,SOx,NOx,Hg等。

1 除塵技術

電廠煙氣除塵技術是指根據(jù)煙氣中粉塵、飛灰等顆粒性質(zhì)、煙氣密度及電性質(zhì)進行粉塵脫除減排的技術。電廠應用較多的除塵技術包括靜電除塵、袋式除塵和電袋復合除塵等技術。

1.1 靜電除塵技術

電除塵技術設備一般是指靜電除塵器。它是一種干式高效除塵器,通過利用外加強電場使粉塵荷電分離,在電場力的作用下使粉塵沉積在集塵極的平板或圓管上,從而脫除煙氣中的粉塵。靜電除塵器是電廠廣泛應用的傳統(tǒng)型除塵器,但粉塵顆粒度、電阻率等粉塵特性對除塵效率影響較大,且靜電除塵器對超細粉塵和重金屬的捕集效果較差,已不能達到越來越嚴格的粉塵排放限值要求,因此對細顆粒物脫除效果明顯的布袋除塵器或電袋復合除塵器得到了更多的關注。

1.2 袋式除塵器

袋式除塵器也是一種干式高效除塵器,即利用袋式過濾元件對煙氣中的粉塵進行捕集的技術。該除塵器主要有過濾裝置和清灰裝置兩部分。當煙氣中的粉塵通過濾料時,經(jīng)由纖維的篩濾、粉塵的碰撞以及靜電的吸引效應,在濾料表面形成一層穩(wěn)定的初層,多孔的初層具有很好的過濾作用,極大地提高了除塵效率。

1.3 電袋復合式除塵器

為達到超低排放的要求,電除塵器的改造及運行優(yōu)化研究越來越受到關注。電袋復合式除塵器結合了電除塵器和袋式除塵器的優(yōu)點,用靜電增強袋式除塵器。目前相關研究應用已較為成熟,并顯示了其優(yōu)越的性能:一是對微細粒子(特別是0.01～0.1 μm的粒子)有很好的捕集性;二是與電除塵器相比,有較寬的粉塵比電阻適用范圍;三是與袋式除塵器相比,其濾袋表面沉積的粉塵層較為松散,降低了阻力,從而減少了運行費用。

2 脫硫技術

燃煤電廠排放的SOx,是大氣污染主要的排放源之一。煤在燃燒過程中,約有95%的硫與氧反應生成SOx,其中以SO2為主,還有少量的SO3。電廠煙氣脫硫技術可分為燃燒前、燃煤中和燃燒后3個脫硫階段,煙氣脫硫?qū)儆谌紵竺摿颉?/p>

2.1 燃燒前脫硫

燃燒前脫硫即煤中脫硫,一方面,可通過洗選、型煤加工和水煤漿方法去除煤中的硫分和灰分等;另一方面,可通過煤氣化技術得到粗煤氣,再對其進行脫硫凈化。整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)發(fā)電技術就是典型的低排放清潔發(fā)電技術。在燃燒前,將高溫粗煤氣中的硫脫除,主要有H2S和少量的COS等。

2.2 燃燒中脫硫

燃燒中脫硫,是在燃燒過程中加入石灰石粉作脫硫劑,CaCO3受熱分解成CaO,CaO與SO2在O2氣氛中生成CaSO4,從而將SO2脫除。

2.3 燃燒后脫硫

燃燒后脫硫即煙氣脫硫(Flue Gas Desulfurization,FGD),利用SO2易溶于水或易被吸附的性質(zhì),對其進行凈化處理。煙氣脫硫通常按照脫除過程是否有水以及反應產(chǎn)物的干濕狀態(tài),可分為濕法、半干法和干法脫硫3類工藝。

濕法煙氣脫硫可分為石灰石/石膏法[3-4]、雙堿法[5]、海水法[6]等。石灰石/石膏法煙氣脫硫技術是目前應用最成熟、最廣泛的技術。

干法煙氣脫硫的脫硫過程和脫硫產(chǎn)物皆是干燥的,因此不會發(fā)生腐蝕、結露等問題,無廢液等二次污染,但其脫硫效率較低,適用于含硫量較低的環(huán)境。主要有活性炭吸附法[7]、爐內(nèi)噴鈣法[8]以及爐內(nèi)噴鈣尾部煙氣增濕活化法[9]等。半干法煙氣脫硫是利用石灰漿液吸收SO2,最終產(chǎn)物為干粉。其工藝較簡單、成本低,但脫硫效率較低。主要有噴霧干燥法、循環(huán)流化床煙氣脫硫技術[10]以及增濕灰技術[11]等。段守保[12]在對300 MW循環(huán)流化床鍋爐機組超低排放設計改造中,經(jīng)過技術可行性和經(jīng)濟性等分析,推薦選用循環(huán)流化床半干法脫硫,效率可達96.59%。

煙氣脫硫技術有很多,不少已實現(xiàn)了商業(yè)化應用。在實現(xiàn)電廠煙氣SO2超低排放的進程中,對新建機組或現(xiàn)役機組進行SO2吸收塔的優(yōu)化設計及改造,建議采用較為成熟的石灰石/石膏法煙氣脫硫技術,選擇采用單塔雙循環(huán)或雙塔雙循環(huán)等高效脫硫設施,優(yōu)化噴淋層結構,增加吸收塔漿液循環(huán)量,以提高煙氣的脫硫效率。

3 脫硝技術

燃煤電廠煙氣中排放的氮氧化物主要是NO和NO2,其中絕大多數(shù)是NO。脫硝技術就是脫除煙氣中NOx的過程。由于NO不易被水吸收,目前煙氣脫硝技術多為干法和半干法脫硝技術,通過在煙氣中噴入氨和尿素等,將NOx還原成N2和水,主要有選擇性催化還原法(Selective Catalytic Reduction,SCR)、選擇性非催化還原法(Selective Non-Catalytic Reduction,SNCR)等。

3.1 SCR脫硝技術

SCR脫硝技術是在200～400 ℃的較低溫度范圍內(nèi),向煙氣中噴入氨或尿素等含氮化合物,在催化劑作用下脫除NOx。目前,應用較為廣泛的釩基催化劑的溫度窗口為300～400 ℃,脫硝效率可達80%～90%。

SCR脫硝技術是目前應用最廣泛的煙氣脫硝技術。其脫硝效率高、設備簡單,且凈化溫度較低,無副產(chǎn)物[13]。但催化劑的燒結、磨損、腐蝕等,易使催化劑中毒,活性降低;而且SCR脫硝設備長時間運行的壽命,以及鍋爐啟動、低負荷運行時煙氣尚未達到SCR催化劑工作溫度窗口,容易造成NO瞬時超標。目前,為了實現(xiàn)嚴格控制氮氧化物的排放,往往需要結合低氮燃燒技術,以降低燃燒過程中NO的生成。

3.2 SNCR脫硝技術

SNCR脫硝技術是指在870～1 100 ℃高溫區(qū),在不利用催化劑的情況下,噴入氨等還原劑與煙氣中的NOx發(fā)生化學反應的脫硝技術。其脫硝效率一般為30%～60%。SNCR脫硝技術對反應空間和時間均有較高的要求,且大多與其他脫硝技術協(xié)同工作。SNCR脫硝技術的主要影響因素有反應溫度、空間速度、混合程度、氨逃逸等。SNCR脫硝技術投資少、運行費用低,若與低NOx燃燒技術[14]、SCR技術、再燃燒技術等聯(lián)合使用,可進一步提高脫硝效率,將NOx的排放濃度控制在限值以下。段守保[12]在對300 MW循環(huán)流化床鍋爐機組超低排放設計改造中,采用SNCR協(xié)同降低NOx,爐外脫硝效率達到了75%。

在電廠煙氣脫硝技術的開發(fā)與推廣中,可以通過SCR和SNCR與低NOx燃燒技術的有效結合,實現(xiàn)NOx的超低排放;在有效控制氨逃逸的基礎上,通過增加催化劑層數(shù)、增加噴氨量等措施,達到NOx的限排標準。

4 脫汞技術

汞是煤中一種劇毒微量元素,伴隨煤的燃燒過程排入大氣。汞具有低熔點、低沸點、高揮發(fā)性等物理性質(zhì),對環(huán)境、人體產(chǎn)生極大的危害。燃煤煙氣所產(chǎn)生的汞通常有單質(zhì)汞(Hg0)、二價汞(Hg2+)和顆粒汞(Hgp)3種形態(tài)[15-17]。煙氣中汞的脫除很大程度上取決于汞的形態(tài)。二價汞具有水溶性,故可以通過濕式靜電除塵器脫除,效率可達90%[18]。顆粒汞可以很容易通過電廠現(xiàn)有的除塵裝置進行脫除[19]。但由于單質(zhì)汞的揮發(fā)性、不溶于水和化學穩(wěn)定性,不容易通過電廠現(xiàn)有的空氣污染物脫除設備將其脫除,因此在燃煤電廠脫除單質(zhì)汞是一個巨大的挑戰(zhàn)。其關鍵點是將單質(zhì)汞轉(zhuǎn)化為二價汞。

為此,要有效脫除煙氣中的汞,最主要的是降低單質(zhì)汞的含量,主要采用以下兩種方法:一是吸附方法,主要的煙氣汞吸附劑有活性炭、飛灰以及鈣基吸附劑等;二是將單質(zhì)汞氧化成易脫除的二價汞的新型脫汞技術,如等離子體脫汞技術、催化氧化技術等。此外,還有在燃燒過程中添加添加劑脫汞等技術。

4.1 碳基吸附劑吸附脫汞技術

活性炭的研究較為成熟,其比表面積大,空隙較為發(fā)達,具有很強的吸附能力[20]。研究發(fā)現(xiàn),單純的活性炭對汞的脫除效率并不高,通過摻雜改性可以提高其脫除效率。常采用鹵元素[21-22]和硫單質(zhì)等方法來提高活性炭的脫汞能力。此外,通過摻雜飛灰等也可提高脫汞效果。

ZHAO Z等人[23]利用浸漬法制備了Ce-Mn共改性活性炭催化劑。研究表明,經(jīng)摻雜改性的活性炭有著較好的脫汞能力。摻雜CeO2的活性炭催化脫汞能力最高達到70%,再摻入Mn之后脫汞效率達90%左右。究其原因,主要是Ce-Mn固溶體的形成促進了氧化反應的發(fā)生。

4.2 新型脫汞技術

一是低溫等離子體脫汞技術,其重粒子溫度只有室溫左右,而電子溫度可達上千萬度,反應條件溫和,有利于工藝操作和防止高溫副反應的發(fā)生[16]。主要有電暈放電技術和介質(zhì)阻擋放電技術。

二是催化氧化脫汞技術。利用催化劑的光催化氧化性,在光照的條件下,產(chǎn)生強氧化性的自由基,氧化脫除污染物。具有光催化作用的半導體催化劑,在用能量大于禁帶寬度的光照射時,電子從充滿的價帶被激發(fā)躍遷到空的導帶,在價帶上產(chǎn)生帶正電的空穴(h+),并在催化劑表面形成電子-空穴對。光生空穴具有極強的氧化性,能將其表面吸附的OH-和H2O氧化成·OH-?！H-具有強氧化性,幾乎可以氧化大多數(shù)的污染物。光催化氧化脫汞技術的催化效率高,環(huán)境友好無污染,并能充分利用紫外光或可見光,成本低,具有其他傳統(tǒng)煙氣脫汞技術不可比擬的優(yōu)點,已逐步成為國內(nèi)外研究的熱點,擁有廣闊的應用前景。常用的催化劑一般可分為SCR催化劑、金屬和金屬氧化物催化劑以及光催化劑等。

SCR催化劑和V2O5/WO3體系對Hg都有催化氧化作用,但當煙氣中HCl的濃度較低時,其氧化催化效果較差[19]。因此,研究者利用現(xiàn)有的SCR催化劑負載其他金屬活性組分,來進一步提高其催化效率[24-25]。

貴金屬具有很好的氧化催化性能,但其價格昂貴不利于應用發(fā)展;經(jīng)濟性較好的金屬及其氧化物如Mn,Fe,Cu等則更有研究價值[26]。LIU D J等人[27]研究了摻雜Ce和La的CuO/ZSM-5或MnOx/ZSM-5催化劑,在120～240 ℃溫度下進行了脫汞試驗,結果表明,其脫汞效率較高。

JIANG Z F等人[28]通過溶膠熱法制備的TiO2/In2O3@g-C3N4能夠有效地降解煙氣污染物。研究發(fā)現(xiàn),通過氧化銦與二氧化鈦形成的異質(zhì)結化合物,具有抑制電子空穴對復合的能力,由于其比表面積較小,利用石墨相-氮化碳修飾(為載體),使復合物的比表面積增大,提高了在可見光范圍內(nèi)的催化和抑制電子-空穴對的復合,從而提升了光催化能力。

傳統(tǒng)的TiO2,由于其較大的帶隙寬度(銳鈦礦3.20 eV,金紅石3.02 eV)僅能在紫外光照射下具有活性[29],同時,激發(fā)的電子-空穴對極易復合,且難以轉(zhuǎn)移到催化劑表面進行下一步反應,嚴重導致量子化產(chǎn)率較低和氧化能力不足,從而阻礙了TiO2光催化劑的廣泛應用。因此,開發(fā)新型的、在可見光下可被激發(fā)的光催化劑已成為當前的研究熱點。其中,鉍基光催化劑由于其奧利維里斯層狀結構受到了越來越多學者的關注[30]。

目前,Bi2WO6[30],Bi2MoO6[31],BiVO4[32],BiOIO3[33]等鉍基化合物已經(jīng)應用在有機污染物的降解上。研究發(fā)現(xiàn),BiOIO3在紫外線的照射下,其光催化效率高于同等條件下TiO2的效率;在LED燈光下,Hg0的移除效率接近100%,充分顯示了其杰出的光催化性能。通過對鉍基物質(zhì)的分析,發(fā)現(xiàn)BiOI與BiOIO3擁有相似的晶體結構,而且BiOI的禁帶寬度更窄,可以在波長λ<700 nm時被激發(fā),使用窄帶隙的BiOI(1.75 eV)摻雜BiOIO3,可以縮小BiOI/BiOIO3化合物的帶隙,增加對可見光的響應,也可分離光生電子-空穴對。

通過水熱法可以制備BiOIO3[34],在室溫下通過化學沉淀法合成BiOI/BiOIO3異質(zhì)結納米復合材料。通過紫外線和可見光照射氧化汞的試驗表明,BiOI/BiOIO3異質(zhì)結材料對去除Hg0具有顯著的光催化活性:隨著BiOI含量的增加,Hg0的去除率有所增加,然后隨著BiOI含量的加大,Hg0去除率反而下降;當BiOI/BiOIO3化合物的摩爾比為3∶1時,Hg0的去除效率最高,約達到98.53%。研究表明,該化合物的光催化活性高于其單一組分,p型半導體BiOI的費米能級接近于價帶,而n型半導體BiOIO3的費米能級接近導帶。當BiOIO3和BiOI之間形成p-n結時,p型半導體BiOI和n型半導體BiOIO3的費米能級達到平衡,同時BiOI的價帶和導帶位置向更負的電負性移動,BiOIO3的價帶和導帶位置向更正的電負性移動。

因此,開發(fā)表面積大、光生空穴率高、固化性能高的光催化劑,使其在可見光范圍內(nèi)發(fā)生氧化還原反應,進一步研究光催化脫汞反應機理,將成為光催化氧化脫汞領域的發(fā)展方向。

5 多種污染物聯(lián)合脫除技術

聯(lián)合脫除污染物技術是聯(lián)合除塵、脫硫以及脫硝技術,通過優(yōu)化燃燒,結合電廠現(xiàn)有脫除設備,適當增加脫汞設備等達到協(xié)同脫除污染物目的的一種技術。目前,國內(nèi)除塵、脫硫、脫硝技術系統(tǒng)大多單獨運行,單獨控制,分級處理,系統(tǒng)占地面積大且費用昂貴,很少有一體化的脫除技術。脫硫脫硝協(xié)同脫除技術是將單獨脫硫、脫硝系統(tǒng)整合而成的一體化技術。其方法有固相吸附/再生脫硫脫硝工藝、氣/固催化脫硫脫硝工藝、液相脫硫脫硝工藝、高能電子活化氧化工藝等。姜未汀等人[35]將KMnO4-H2SO4溶液作為吸收液,研究了KMnO4濃度、H2SO4濃度、NO濃度對脫除NOx和Hg效果的影響。結果表明,其脫除效率分別為43.33%和98.95%。

脫硫脫汞協(xié)同技術是利用現(xiàn)有的濕式煙氣脫硫設備脫除煙氣中的二價汞,經(jīng)研究發(fā)現(xiàn),其脫除效率可達90%[36]。趙毅等人[37]通過濕式脫硫系統(tǒng)同時進行脫汞,其脫除汞的效率達87%。

利用活性炭吸附煙氣污染物,是脫除多種污染物技術手段之一。活性炭吸附劑在吸附煙氣汞的同時,也能吸附脫除一定的NO和SO2。在活性炭的表面化學研究中,活性炭表面的官能團在吸附和催化性能中發(fā)揮著極為重要的作用。施雪等人[38]采用氯化鋅作為活化劑制備了生物質(zhì)活性炭,研究表明,所制備的活性炭對汞具有良好的吸附性能。

6 結 語

綜合比較上述各凈化技術,建議在對電廠煙氣多種污染物進行控制時,利用電廠現(xiàn)有設備或在現(xiàn)有設備的基礎上進行改造,在滿足污染物排放限值的基礎上,實現(xiàn)多污染物的協(xié)同脫除。特別是對電廠煙氣中氨、細顆粒物、汞和SO3等污染物,應加強排放檢測技術和在線監(jiān)測技術的研發(fā)與推廣;加強脫硝設施運行管理,開發(fā)經(jīng)濟高效的催化劑,在脫除硫、硝的基礎上實現(xiàn)汞的脫除;注重低低溫電除塵器、電袋復合除塵器以及濕法脫硫等措施對SO3和汞的協(xié)同脫除作用,從而實現(xiàn)電廠尾氣的超低排放,全面落實“節(jié)約、清潔、安全”的能源戰(zhàn)略方針,促進電力行業(yè)的高效、清潔、可持續(xù)發(fā)展。

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