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        鋸齒波激勵(lì)氬氣介質(zhì)阻擋放電的發(fā)光特性

        2018-03-21 01:46:43李雪辰吳凱玥楚婧娣賈鵬英
        發(fā)光學(xué)報(bào) 2018年3期
        關(guān)鍵詞:鋸齒譜線氣隙

        李雪辰,吳凱玥,張 琦,楚婧娣,王 彪,賈鵬英

        (河北大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 河北省光電信息材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,河北 保定 071002)

        1 引 言

        大氣壓放電產(chǎn)生的多種活性粒子在眾多領(lǐng)域中具有廣泛的應(yīng)用前景。例如,在工業(yè)領(lǐng)域可用于材料的表面處理[1]、臭氧合成[2]及污染物處理[3]等,在生物醫(yī)療領(lǐng)域可用于殺菌消毒[4]等。因此,大氣壓氣體放電產(chǎn)生的非平衡態(tài)低溫等離子體受到了大量關(guān)注。

        大氣壓非平衡等離子體最常用的產(chǎn)生方法是介質(zhì)阻擋放電(DBD)。它的特點(diǎn)是有絕緣介質(zhì)插入電極之間。對于不同的氣體種類、電壓幅值和驅(qū)動頻率,DBD從放電形貌上可分為隨機(jī)絲、斑圖和均勻放電3種形式[5]。相比較而言,大氣壓均勻DBD對工業(yè)應(yīng)用(特別是材料處理等應(yīng)用)尤為重要。關(guān)于均勻DBD的研究,早在1988年,Okazaki等就在大氣壓氦氣中得到了均勻放電[6]。進(jìn)一步的研究發(fā)現(xiàn),均勻放電從放電機(jī)制上劃分可分為兩種:大氣壓輝光放電(APGD)和大氣壓湯森放電(APTD)[7]。在APTD中,電場是均勻分布的;而在APGD中,電場會在陰極附近達(dá)到最大值,形成陰極位降區(qū)。Massines等最先證實(shí)了氦氣中均勻DBD的機(jī)制屬于APGD[8]。除了氦氣,在其他工作氣體如氮?dú)狻⒒旌媳臍鍤庵幸伯a(chǎn)生了均勻DBD[9]。Trunec等最先獲得了氖氣中的均勻DBD,并研究了電壓幅值、頻率和氣流對氖氣DBD的影響[10]。研究表明,氖氣中的均勻DBD和氦氣中類似,仍屬于APGD機(jī)制[11]。Brandenburg等也證實(shí)了氦氣和氖氣中的均勻放電屬于APGD機(jī)制,并將該均勻放電的成因歸功于低電場下存在的較高離化率[12]。與稀有氣體中的APGD不同,研究發(fā)現(xiàn)純氮?dú)庵械腄BD屬于APTD[9,13]。Osawa等發(fā)現(xiàn)除了氮?dú)夂涂諝?,在較低驅(qū)動頻率的情況下,氦氣DBD也可以運(yùn)行于APTD機(jī)制[14]。除了驅(qū)動頻率影響外,Bogaczyk等指出在放電氣隙間距較小的情況下,得到的氦氣DBD也屬于APTD機(jī)制[15]。

        上述DBD都是正弦電壓激勵(lì)的,而非正弦電壓激勵(lì)的DBD與之在放電特征上有所不同。例如,采用納秒脈沖激勵(lì)空氣DBD,可以產(chǎn)生均勻放電,隨著氣隙間距增大,該均勻放電轉(zhuǎn)換為非均勻的絲狀放電[16]。Yu等還發(fā)現(xiàn)納秒脈沖激勵(lì)DBD,電壓的頻率會影響放電的形貌[17]。Ayman等對比研究不同外加電壓波形對沿面DBD放電特性的影響,發(fā)現(xiàn)在正弦波和鋸齒波驅(qū)動下放電呈絲狀,而在脈沖和方波驅(qū)動下可以獲得均勻放電[18]。Bogaczyk 等發(fā)現(xiàn)氣隙間距為1 mm的氦氣DBD,在正弦波激勵(lì)時(shí)屬于APTD機(jī)制,方波激勵(lì)時(shí)屬于APGD機(jī)制,而鋸齒波激勵(lì)時(shí),在一個(gè)電壓周期下放電機(jī)制由APTD轉(zhuǎn)化為APGD。然而,他們僅通過放電電流和氣隙電壓來判定放電機(jī)制[15]。此前,本小組采用數(shù)值模擬,研究了鋸齒波激勵(lì)小氣隙間距的氦氣DBD,獲得了階梯狀放電,并發(fā)現(xiàn)其放電機(jī)制屬于APTD[19]。

        針對于此,本文采用鋸齒波激勵(lì)微間隙氬氣介質(zhì)阻擋放電裝置,實(shí)驗(yàn)上獲得了具有放電平臺的階梯放電模式。通過ICCD對放電過程中的時(shí)間演化進(jìn)行詳細(xì)的研究,分析其放電形成機(jī)制。利用放電的發(fā)射光譜,對電子激發(fā)溫度和分子振動溫度進(jìn)行了研究。

        2 實(shí)驗(yàn)裝置

        實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示,兩個(gè)圓柱形的水電極對稱放置(內(nèi)直徑為28 mm),每個(gè)水電極上分別覆蓋0.5 mm厚的石英介質(zhì)板。兩介質(zhì)板之間的氣隙間距固定為300 μm。該放電裝置被放置在開放的空氣環(huán)境中。采用純度為99.999%的氬氣,以恒定流速Q(mào)=4.0 L/min通入氣隙中。其中一個(gè)水電極連接高壓放大器(Trek 20/20C-HS),其輸出端產(chǎn)生的鋸齒波電壓由相連的信號發(fā)生器(Tektronix AFG3052C)提供輸入信號。另一個(gè)水電極接地。利用高壓探頭(Tektronix P6015A)對外加鋸齒波電壓進(jìn)行測量。通過陽極與地之間串聯(lián)小電阻(R=1 kΩ)上的分壓,采用電壓探頭(Tektronix P6139A)來測量放電電流。外加電壓和放電電流通過示波器(Tektronix DPO4104)同步進(jìn)行顯示和存儲。利用光電倍增管(PMT)(ET 9085SB)來探測放電的發(fā)光信號。放電的發(fā)射光譜通過連接光纖探頭并配置有CCD(PIXIS 400,1 340×400 pixels)的光譜儀(ACTON SP-2750)對其進(jìn)行采集。利用ICCD(Andor DH334)研究放電的時(shí)間演化情況。

        圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of the experimental setup

        3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

        圖2給出了不同鋸齒波峰值(Up)下外加電壓和放電電流的波形圖。放電電流是由全電流中扣除相應(yīng)的位移電流得到的。當(dāng)鋸齒波頻率為0.3 kHz時(shí),對應(yīng)每半個(gè)電壓周期放電電流均出現(xiàn)一個(gè)放電平臺,此時(shí)放電為階梯放電。這與此前在數(shù)值模擬上得到的結(jié)果一致[19]。對比通常得到的脈沖放電,在低頻率鋸齒波驅(qū)動下形成的階梯放電其放電平臺能達(dá)到ms量級的時(shí)間尺度,這明顯高于脈沖放電產(chǎn)生的脈沖所能達(dá)到μs量級的時(shí)間尺度[20]。隨Up增加,放電平臺的持續(xù)時(shí)間和幅度隨之增加。也就是說,隨Up增加,放電平臺階段的時(shí)間占整個(gè)鋸齒波電壓周期的比例(占空比)增加。由此可知,在較低鋸齒波頻率下的DBD可通過增加Up來得到具有高占空比的低溫等離子體。并且在該頻率下,增加Up放電仍然處在階梯放電模式下。這表明,鋸齒波激勵(lì)與正弦波激勵(lì)的不同之處在于外加電壓峰值并不是影響放電模式的決定性因素(低于10 kV)。

        圖2 不同Up下外加電壓和放電電流的波形圖,頻率0.3 kHz。
        Fig.2 Waveforms of the applied voltage and the discharge current under differentUpat a frequency of 0.3 kHz

        從圖2還可以看出,對于Up=1.4 kV時(shí),其正半周期的起始電壓出現(xiàn)在正半周期的上升沿,而隨Up的繼續(xù)增加(Up=4.0,6.0,10.0 kV),其起始電壓前移,會在負(fù)半周期的下降沿出現(xiàn),起始電壓值為負(fù)。這里提到的起始電壓并不是電壓的絕對值。因此,起始電壓值隨Up的增加而降低。產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因在于,隨Up增加放電會產(chǎn)生越來越多的殘余電荷并積累在介質(zhì)板表面,其產(chǎn)生的電場降低放電所需的外加電壓,從而使得放電的起始電壓降低,因此導(dǎo)致放電可能出現(xiàn)在電壓的下降沿階段[21]。

        為了研究階梯放電的形成機(jī)制,采用ICCD對單個(gè)放電平臺的時(shí)間演化進(jìn)行了拍攝,如圖3所示。其拍攝時(shí)刻已經(jīng)在波形圖中標(biāo)注,圖中用實(shí)線和虛線分別表示瞬時(shí)陽極和瞬時(shí)陰極。在(a)時(shí)刻,氣隙中無放電。隨時(shí)間延遲到(b)時(shí)刻,能夠在氣隙中觀察到微弱的發(fā)光。盡管放電很微弱,但可分辨出發(fā)光強(qiáng)度是由瞬時(shí)陰極向瞬時(shí)陽極逐漸增強(qiáng)的。相比于(b)時(shí)刻,(c)時(shí)刻的發(fā)光強(qiáng)度增大。而在整個(gè)放電平臺階段,發(fā)光的區(qū)域和強(qiáng)度保持不變,如圖3(c)和(d)所示。在(e)時(shí)刻,放電裝置的上電極和下電極的極性出現(xiàn)反轉(zhuǎn),因此此時(shí)最大發(fā)光強(qiáng)度仍靠近瞬時(shí)陽極附近。

        圖3 曝光時(shí)間30 μs 的ICCD拍攝階梯放電的時(shí)間演化情況,每張照片疊加100個(gè)周期。對應(yīng)的時(shí)刻(a)~(e)由頂圖顯示,Up=10 kV。
        Fig.3 Temporal evolution of the stepped discharge captured by the ICCD with an exposure time of 30 μs,which every image is an accumulation of 100 shots.Time moments (a)-(e) correspond to those shown in the top figure,Up=10 kV.

        在較低頻率下,放電的電子雪崩發(fā)展水平低,其產(chǎn)生的空間電荷對外電場的影響小,外電場仍能保持均勻分布,放電表現(xiàn)為APTD。在APTD中,電子雪崩由瞬時(shí)陰極向瞬時(shí)陽極發(fā)展,因此電子密度呈現(xiàn)e指數(shù)增長,在瞬時(shí)陽極附近達(dá)到最大值。則APTD的發(fā)光是由瞬時(shí)陰極向瞬時(shí)陽極逐漸增強(qiáng)的。對于較高頻率下,電子雪崩的發(fā)展水平高,由于正電荷遷移速度慢,在陰極附近能形成陰極位降區(qū),放電表現(xiàn)為APGD,即陰極附近出現(xiàn)發(fā)光強(qiáng)度最大值。由圖3 的放電時(shí)間演化情況可以判斷,階梯模式的DBD應(yīng)屬于APTD機(jī)制[14]。

        階梯放電的放電平臺由外加電壓的斜率與介質(zhì)電壓的斜率的比值決定,其比值又是由電子雪崩的發(fā)展水平?jīng)Q定[19]。在較低頻率的情況下,鋸齒波電壓的斜率很小。因此,在電極間僅產(chǎn)生少量的電子雪崩,使得在氣隙中具有較小的離子密度。此時(shí)正離子的數(shù)量較少,則源于激發(fā)態(tài)的分子碰撞產(chǎn)生的陰極二次電子發(fā)射就不能被忽視[22]。隨放電的進(jìn)行外加電壓的斜率與介質(zhì)電壓的斜率相等,此時(shí)放電電流就保持恒定,由此出現(xiàn)階梯放電的放電平臺。

        圖4 放電的發(fā)射光譜(Up=10 kV,Q=4 L/min)Fig.4 Optical emission spectrum from the DBD(Up=10 kV,Q=4 L/min)

        圖4給出放電在波長300~800 nm范圍內(nèi)的發(fā)射光譜。從圖中可以看出,放電發(fā)射光譜中存在多條躍遷譜線,這表明在放電過程中電子碰撞將氣體原子(和分子)激發(fā)到多種高激發(fā)態(tài),激發(fā)態(tài)粒子退激發(fā)時(shí)發(fā)射出多條特定譜線。從圖中可以觀察到氮分子第二正帶系(C3Πu→B3Πu)波長為337.1,357.6,380.4,405.8 nm的譜線。氮分子譜線的出現(xiàn)主要源于環(huán)境空氣中的氮?dú)鈹U(kuò)散到工作氣體中。

        e+N2(X)→e+N2(A,B,C),

        (1)

        同時(shí),還發(fā)現(xiàn)了OH(A2∑+→X2Π)波長為308.8 nm和616.0 nm的譜線,這是由于外界環(huán)境中的空氣存在少量的水蒸氣滲入到工作氣體中。由于在氣體間隙中Ar氣流的沖刷作用,滲入到間隙中的空氣含量很少,因此氮分子和OH發(fā)射譜線相比于Ar的發(fā)射譜線要低很多。

        e+H2O(X)→e+H+OH(A2Σ+→X2Π),

        (2)

        發(fā)射譜中除了ArⅠ750.4 nm譜線,在波長650~800 nm范圍內(nèi)還發(fā)現(xiàn)了696.5,706.7,714.7,727.3,738.4,750.4,763.5,772.4,794.8 nm等譜線。這些氬的原子譜線主要來源于氬與電子發(fā)生碰撞激發(fā)、碰撞離化和隨后的輻射復(fù)合。這些高強(qiáng)度ArⅠ譜線的存在說明放電產(chǎn)生了大量的活性粒子,即這種介質(zhì)阻擋放電具有很高的化學(xué)活性?;钚粤W赢a(chǎn)生途徑如下:

        e+Ar→Ar(4p,4s)+e,

        (3)

        e+Ar→Ar++2e,

        (4)

        (5)

        e+Ar+→Ar(4p,4s),

        (6)

        (7)

        由于OH對于低溫等離子體應(yīng)用具有重要作用,我們對其譜線強(qiáng)度進(jìn)行了研究。發(fā)現(xiàn)OH(308.8 nm)的譜線強(qiáng)度隨Up增加而單調(diào)增加,結(jié)果如圖5所示。

        圖5 OH譜線強(qiáng)度(308.8 nm)隨Up的變化關(guān)系Fig.5 Spectral line intensity of OH(308.8 nm) as a function of Up

        OH作為一種強(qiáng)氧化劑[23],能夠在工業(yè)等領(lǐng)域用于氧化降解,因此圖5說明增大峰值電壓有利于增大化學(xué)反應(yīng)效率。這是因?yàn)?,電壓峰值增大的過程中,放電的占空比增大(圖2),則一個(gè)周期中放電產(chǎn)生的電子數(shù)量增加,導(dǎo)致電子與水分子的碰撞次數(shù)增加,從而使得在一個(gè)放電周期中產(chǎn)生的OH譜線強(qiáng)度會隨著外加鋸齒波電壓峰值的增加而增大。

        圖6給出了利用玻爾茲曼擬合計(jì)算得到的電子激發(fā)溫度和分子振動溫度隨Up的變化關(guān)系。電子激發(fā)溫度的變化范圍為9 000~10 800 K,分子振動溫度的變化范圍為840~1 930 K。并且,隨外加鋸齒波電壓峰值大,電子激發(fā)溫度降低,而分子振動溫度升高。產(chǎn)生這種現(xiàn)象可以解釋為,隨外加鋸齒波電壓峰值的增加,放電的占空比增大,即單次放電產(chǎn)生的電子數(shù)目和活性粒子增加。在這些電子和活性粒子共同作用下,放電的擊穿電場降低。這直接導(dǎo)致了電子能量會隨著峰值電壓的增大而降低,表現(xiàn)為電子激發(fā)溫度隨著峰值電壓的增大而降低。但對于分子振動溫度而言,電子能量隨峰值電壓的增大而降低會導(dǎo)致分子振動溫度的降低,但另一方面峰值電壓的增大會增加電子與中性粒子的碰撞次數(shù),導(dǎo)致分子振動溫度的升高。在兩個(gè)因素的共同作用下,分子振動溫度表現(xiàn)為隨峰值電壓的增大而降低。

        圖6 電子激發(fā)溫度和分子振動溫度隨Up的變化關(guān)系Fig.6 Excited electron temperature and molecular vibration temperature as functions of Up

        圖7通過對ArⅠ(750.4 nm)強(qiáng)度進(jìn)行對比,發(fā)現(xiàn)相同峰值電壓下鋸齒波激勵(lì)DBD比正弦波激勵(lì)DBD的譜線強(qiáng)度大。對于大氣壓介質(zhì)阻擋放電,通常情況下采用正弦波交流電源進(jìn)行激勵(lì)。例如,Tang等采用正弦波交流電壓激勵(lì)DBD,研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)向工作氣體空氣中混入氬氣時(shí),放電表現(xiàn)為多脈沖的絲狀放電模式,放電的發(fā)射光譜中包含氮分子的第二正帶系、OH(A2∑+→X2Π)和ArⅠ譜線[24]。通過對比,我們發(fā)現(xiàn)鋸齒波激勵(lì)DBD與正弦波激勵(lì)DBD的發(fā)射光譜中所包含譜線種類一樣。但是,由于鋸齒波激勵(lì)DBD比正弦波激勵(lì)DBD每個(gè)周期的放電持續(xù)時(shí)間更長,因此在相同曝光時(shí)間下,鋸齒波激勵(lì)DBD的譜線強(qiáng)度會更大。

        圖7 正弦波激勵(lì)DBD和鋸齒波激勵(lì)DBD下Ar Ⅰ(750.4 nm)譜線強(qiáng)度隨Up的變化關(guān)系
        Fig.7 Spectral line intensity of ArⅠ(750.4 nm)by DBD excited by the voltage of sine wave and saw-tooth wave as functions ofUp

        4 結(jié) 論

        利用微間隙平行平板DBD裝置在大氣壓條件下產(chǎn)生了非平衡態(tài)低溫等離子體,并用光學(xué)方法對其放電特性、放電機(jī)制和光譜特性進(jìn)行了研究。在鋸齒波電壓激勵(lì)下,發(fā)現(xiàn)DBD表現(xiàn)為放電電流具有平臺狀的階梯放電。并且,隨外加鋸齒波電壓峰值的增加,放電平臺的持續(xù)時(shí)間和幅值隨之增加。對階梯放電中單個(gè)放電平臺的時(shí)間演化情況進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)階梯放電的放電機(jī)制屬于大氣壓Townsend放電機(jī)制。對波長300~800 nm的放電發(fā)射光譜進(jìn)行采集,發(fā)現(xiàn)發(fā)射光譜中包含氮分子的第二正帶系(C3Πu→B3Πu)、OH(A2∑+→X2Π)和ArⅠ的特征譜線。通過測量OH(308.8 nm)的譜線強(qiáng)度,發(fā)現(xiàn)其隨鋸齒波電壓峰值的增大而增大。采用波爾茲曼擬合的方法,對不同電壓峰值下的電子激發(fā)溫度和分子振動溫度進(jìn)行了測量計(jì)算,發(fā)現(xiàn)電子激發(fā)溫度隨鋸齒波峰值電壓的增大而減小,而分子振動溫度隨鋸齒波電壓峰值的增大而增大。通過對Ar Ⅰ(750.4 nm)強(qiáng)度進(jìn)行對比,發(fā)現(xiàn)相同峰值電壓下鋸齒波激勵(lì)DBD比正弦波激勵(lì)DBD的譜線強(qiáng)度大。

        介質(zhì)阻擋放電作為一種產(chǎn)生低溫等離子體的重要方法,通常采用正弦(幾千赫茲或射頻)和納秒脈沖激勵(lì)。然而,在這些方式激勵(lì)下介質(zhì)阻擋放電一般表現(xiàn)為脈沖模式。在脈沖放電模式中,放電時(shí)間占外加電壓周期的時(shí)間(定義為放電的占空比)較小。也就是說常規(guī)激勵(lì)的DBD具有較低的占空比。本文采用鋸齒波激勵(lì)介質(zhì)阻擋放電能夠形成具有高占空比的階梯放電。并且,鋸齒波激勵(lì)DBD屬于大氣壓湯森放電機(jī)制的均勻模式放電,這對于需要均勻等離子體的應(yīng)用領(lǐng)域也具有一定價(jià)值。

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        李雪辰(1976-),男,河北保定人,博士,教授,2005年于中國科學(xué)院物理研究所獲得博士學(xué)位,主要從事氣體放電光學(xué)診斷等方面的研究。

        E-mail:plasmalab@126.com

        賈鵬英(1976-),女,河北保定人,副教授,主要從事氣體放電、高壓靜電等離子體除塵等方面的研究。

        E-mail:jiapengying@mail.hbu.edu.cn

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