米徐慧， 秦 雷， 廖擎瑋

(北京信息科技大學(xué) 傳感器重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100101)

隨著聲吶系統(tǒng)對(duì)水聲換能器性能要求的不斷提高，作為換能器敏感元件的壓電材料成為制約聲吶系統(tǒng)性能的瓶頸[1]。近年來(lái)為解決上述瓶頸，研究者設(shè)計(jì)制作了壓電復(fù)合材料，其在壓電材料中引入第二相柔性材料，使得壓電材料工作于具有更高能量轉(zhuǎn)換效率的振動(dòng)模態(tài)，從而提高了壓電材料的壓電性。因此，壓電復(fù)合材料近年來(lái)得到了廣泛的研究[2-5]。在眾多類型的壓電復(fù)合材料中，1-3型壓電復(fù)合材料中的壓電晶柱工作于縱向伸縮振動(dòng)模態(tài)(d33模態(tài))，從而獲得了較好的性能[6-9]。研究人員分析了壓電材料的體積百分比對(duì)壓電復(fù)合材料的壓電性能的影響，并建立了等效參數(shù)模型[10]。部分研究者們?yōu)樘岣邚?fù)合材料的壓電性能，選用了具有更高壓電常數(shù)的弛豫鐵電單晶作為主動(dòng)性材料。美國(guó)賓洲大學(xué)率先用PZN-PT弛豫鐵電單晶與聚氨脂復(fù)合，制備出1-3型單晶復(fù)合材料樣品，制備的樣品中，PZN-PT相體積百分比為59%時(shí)，機(jī)電耦合系數(shù)達(dá)到了0.83[11]。之后，研究者們又對(duì)壓電復(fù)合材料中聚合物相的選擇進(jìn)行了深入研究。西安交通大學(xué)的研究人員通過(guò)提高溫度來(lái)減小聚合物對(duì)于壓電柱的束縛力來(lái)提高壓電性能，發(fā)現(xiàn)當(dāng)溫度從25℃達(dá)到250℃時(shí)，陶瓷百分比為12%的1-3型陶瓷/環(huán)氧樹(shù)脂復(fù)合材料的機(jī)電耦合系數(shù)從0.57增加到了0.6。說(shuō)明溫度升高使聚合物變軟，減小了聚合物對(duì)壓電柱的束縛力，提高了機(jī)電耦合系數(shù)[12]。哈爾濱工業(yè)大學(xué)研究者通過(guò)研究發(fā)現(xiàn)復(fù)合材料的壓電性能不僅與壓電晶柱有關(guān)，也與聚合物的剛度有關(guān)。聚合物的剛度越小，復(fù)合材料的壓電性能越好[13]。同時(shí)該研究人員還通過(guò)比較分別用硅橡膠和環(huán)氧樹(shù)脂填充的1-3型陶瓷復(fù)合材料的壓電性能發(fā)現(xiàn)，在同一溫度下，硅橡膠作為聚合物的1-3型復(fù)合材料的機(jī)電耦合系數(shù)比環(huán)氧樹(shù)脂作為聚合物的復(fù)合材料要高，而且在常溫到140 ℃的條件下穩(wěn)定性要好。但是在一定高溫和強(qiáng)電場(chǎng)的條件下，硅橡膠為聚合物的1-3型復(fù)合材料容易老化變形[14]。還有部分研究者著重于在結(jié)構(gòu)上對(duì)1-3型壓的復(fù)合材料進(jìn)行改進(jìn)。Haun等[15]通過(guò)在環(huán)氧樹(shù)脂中加入發(fā)泡劑或玻璃微球進(jìn)而研制了1-3-0型。Wang等[16]研制了1-3-2型壓電復(fù)合材料，具有壓電系數(shù)高，聲阻抗小，介質(zhì)損耗小和溫度穩(wěn)定性好等特點(diǎn)。

本課題組在以上研究基礎(chǔ)上提出了1-1-3型復(fù)合材料結(jié)構(gòu)。它通過(guò)陶瓷、硅橡膠和環(huán)氧樹(shù)脂的結(jié)合，減小了聚合物對(duì)壓電柱束縛作用，使壓電晶柱趨于自由振動(dòng)，進(jìn)而提高了壓電材料的壓電性能和穩(wěn)定性[17]。 本文主要是通過(guò)實(shí)驗(yàn)的方法分析該 1-1-3型復(fù)合材料的振動(dòng)模態(tài)。

1 1-1-3型復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)

1-1-3型復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)圖如圖1所示。圖中紫的部分為環(huán)氧樹(shù)脂，在整個(gè)復(fù)合材料中三維連通，對(duì)整個(gè)復(fù)合元件起支撐作用。如圖所示壓電陶瓷柱只在厚度方向一維連通。硅橡膠把陶瓷柱包裹在里面，同樣只在厚度方向一維連通。因此，這種復(fù)合材料稱為1-1-3型壓電復(fù)合材料。由于硅橡膠的楊氏模量比較小，所以這種連通方式減小了聚合物對(duì)壓電晶柱的束縛力，使陶瓷柱趨于自由振動(dòng)，充分發(fā)揮了陶瓷柱本身的縱向伸縮振動(dòng)模態(tài)機(jī)電耦合系數(shù)高的特點(diǎn)，因此提高了整個(gè)復(fù)合材料的壓電性能。同時(shí)環(huán)氧樹(shù)脂作為支架支撐起整個(gè)復(fù)合元件，增強(qiáng)復(fù)合材料的穩(wěn)定性。復(fù)合材料的上下兩面制備有金屬電極。

圖1 1-1-3型復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)示意圖

2 1-1-3型復(fù)合材料的制備

本文采用切割灌注的方法制備1-1-3型復(fù)合元件。首先，將環(huán)氧樹(shù)脂固化成矩形塊，然后加工打磨，制作出環(huán)氧框架。其次，按相對(duì)應(yīng)尺寸切割整塊壓電陶瓷，使壓電陶瓷柱按一定步進(jìn)均勻分布于壓電基底之上，構(gòu)成壓電陶瓷骨架。再次，將環(huán)氧框架套在切好的陶瓷骨架上。最后，將硅橡膠灌注在陶瓷和環(huán)氧樹(shù)脂之間。實(shí)驗(yàn)選用南大牌704單組份室溫硫化硅橡膠。這種硅橡膠粘接性好，高強(qiáng)度，是無(wú)腐蝕的，具有優(yōu)良的電絕緣性能、密封性能和耐老化性能，可在-50 ℃～+250 ℃的范圍內(nèi)長(zhǎng)期使用。固化后清洗打磨復(fù)合材料，并在上下兩面濺射銀電極，最終制備出如圖1所示的復(fù)合材料。制作出的實(shí)物圖如圖2所示。本文擬通過(guò)實(shí)驗(yàn)的方法驗(yàn)證復(fù)合材料的振動(dòng)模態(tài)，以及復(fù)合材料壓電性能隨壓電晶柱體積百分比的關(guān)系。本文共制備出九個(gè)實(shí)驗(yàn)樣品，尺寸如表1所示。樣品分為A、B組。A組樣品保持陶瓷柱大小不變，通過(guò)改表環(huán)氧樹(shù)脂框架的直徑大小來(lái)改變復(fù)合材料內(nèi)壓電相體積百分比。B組樣品保持環(huán)氧樹(shù)脂框架尺寸不變，通過(guò)改變陶瓷柱的大小改變復(fù)合材料內(nèi)壓電相體積百分比。

圖2 1-1-3型復(fù)合元件的實(shí)物圖

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

3.1 阻抗分析儀測(cè)試結(jié)果

壓電復(fù)合材料上下表面濺射電極后為一個(gè)壓電振子，分析振子阻抗特性的目的在于測(cè)量復(fù)合材料振子的諧振頻率，主要是通過(guò)在材料兩電極間加電激勵(lì)來(lái)完成。在材料電極間加上激勵(lì)后，振子相當(dāng)于一個(gè)振蕩電路。 當(dāng)振蕩電路的導(dǎo)納最大時(shí)，稱其振蕩頻率為串聯(lián)諧振頻率fs，當(dāng)振蕩電路的導(dǎo)納最小時(shí)，稱其振蕩頻率為并聯(lián)諧振頻率fp。壓電振子的機(jī)電耦合系數(shù)可以通過(guò)式(1)計(jì)算得出。機(jī)電耦合系數(shù)是反應(yīng)壓電復(fù)合元件能量轉(zhuǎn)換效率的常數(shù)，機(jī)電耦合系數(shù)越大，能量轉(zhuǎn)換效率越高。

(1)

聲阻抗指聲波傳導(dǎo)時(shí)介質(zhì)位移需要克服的阻力。介質(zhì)的特性阻抗是平面自由行波中某一點(diǎn)上的有效聲壓與有效質(zhì)點(diǎn)速度的比值，等于介質(zhì)的密度和聲速，如計(jì)算式(2)所示。

(2)

表1 1-1-3型復(fù)合材料實(shí)驗(yàn)樣品尺寸

(3)

相對(duì)介電常數(shù)是表征介質(zhì)材料的介電性質(zhì)或極化性質(zhì)的物理參數(shù)，可以通過(guò)式(4)算出。

εr=Cpt/ε0s

(4)

式中，Cp指的是靜態(tài)電容，介電常數(shù)ε0=8.85×10-12，s指的是復(fù)合元件的面積。

本文應(yīng)用美國(guó)Agilent公司生產(chǎn)的HP4294A阻抗分析儀對(duì)實(shí)驗(yàn)樣品進(jìn)行電性能測(cè)試，測(cè)試結(jié)果如表2所示。從表中可以看出，樣品的機(jī)電耦合系數(shù)保持在0.67～0.69。而對(duì)比樣品1、2分別為西安交通大學(xué)與美國(guó)賓夕法尼亞州立大學(xué)研制的1-3型壓電復(fù)合材料，其機(jī)電耦合系數(shù)分別為0.58、0.64，可見(jiàn)1-1-3型壓電復(fù)合材料相比1-3型壓電復(fù)合材料具有較高的機(jī)電耦合系數(shù)。其中樣品的聲阻抗最大為9.66 Mraly，最小值為6.81 Mraly，而對(duì)比的1-3型壓電復(fù)合材料聲阻抗19 Mraly和25 Mraly，這說(shuō)明該復(fù)合材料比1-3型壓電復(fù)合材料具有更低的聲阻抗，更易于與空氣和水匹配。圖3為該1-1-3型復(fù)合材料的機(jī)電耦合系數(shù)和聲阻抗隨陶瓷柱體積百分比變化的曲線圖。A組樣品機(jī)電耦合系數(shù)的擬合曲線截距為0.685，標(biāo)準(zhǔn)誤差為0.016 71，斜率為-4.73×10-4，標(biāo)準(zhǔn)差為0.001 06。B組樣品機(jī)電耦合系數(shù)擬合曲線的截距為0.683，標(biāo)準(zhǔn)誤差為0.030 59，斜率為-3.696×10-4，標(biāo)準(zhǔn)誤差為0.001 94。由此可見(jiàn)，復(fù)合材料的機(jī)電耦合系數(shù)基本不隨壓電陶瓷體積百分比變化而改變。同樣的，對(duì)復(fù)合材料的聲阻抗進(jìn)行線性擬合。A組樣品線性擬合截距為3.993 85，標(biāo)準(zhǔn)誤差為0.328，斜率為0.257 53，標(biāo)準(zhǔn)誤差為0.020 8。B組樣品線性擬合截距為1.528 63，標(biāo)準(zhǔn)誤差為2.850 98，斜率為0.392 16，標(biāo)準(zhǔn)誤差為0.172 38。對(duì)比兩組曲線數(shù)據(jù)可知，對(duì)于聲阻抗來(lái)說(shuō)，兩組數(shù)據(jù)具有較一致的變化趨勢(shì)，曲線的斜率與截距基本一致。由此可見(jiàn)，隨著壓電陶瓷體積百分比的減小，復(fù)合材料的聲阻抗線性減小，具有較強(qiáng)的規(guī)律性。B組樣品中聲阻抗的誤差較A組樣品的誤差稍大，這是由于A組樣品中環(huán)氧樹(shù)脂的體積百分比保持不變，而B(niǎo)組樣品中環(huán)氧樹(shù)脂以及硅橡膠的體積百分比是變化的，這樣由于硅橡膠及環(huán)氧樹(shù)脂的比例變化，兩種材料的總質(zhì)量產(chǎn)生不規(guī)則變化，因此對(duì)復(fù)合材料的聲阻抗產(chǎn)生了一定的影響(參見(jiàn)表1數(shù)據(jù))。

(a) A組樣品變化曲線

(b)B組樣品變化曲線

Fig.3 The curve diagram of the change of the electromechanical coupling coefficient and acoustic impedance with the change of the volume percentage of the ceramic column

圖4為相對(duì)介電常數(shù)隨陶瓷百分比變化的曲線圖，從圖中可以看出當(dāng)陶瓷百分比增大時(shí)，相對(duì)介電常數(shù)隨之增大。當(dāng)陶瓷體積百分比為21.7%的時(shí)候相對(duì)介電常數(shù)達(dá)到了462，當(dāng)陶瓷體積百分比為10.5%的時(shí)候相對(duì)介電常數(shù)降低到了212。本文同樣對(duì)A、B兩組數(shù)據(jù)進(jìn)行了線性擬合。A組相對(duì)介電常數(shù)擬合曲線的斜率為22.173 52，B組樣品擬合曲線的斜率為25.265 75，可見(jiàn)兩組樣品具有比較近似的變化規(guī)律。B組的B1號(hào)樣品與B2號(hào)樣品具有相同的陶瓷體積百分比，但是介電常數(shù)區(qū)別較大，這是由于環(huán)氧樹(shù)脂和硅橡膠的比例不同造成的。由此可見(jiàn)，復(fù)合材料的介電常數(shù)可在一定范圍內(nèi)線性調(diào)整，以此來(lái)提高復(fù)合材料與驅(qū)動(dòng)電路的匹配。同時(shí)，1-1-3型復(fù)合材料在作為水聽(tīng)器的敏感元件使用時(shí)，其接收靈敏度也可通過(guò)調(diào)整介電常數(shù)來(lái)進(jìn)行調(diào)整。

表2 樣品測(cè)試實(shí)驗(yàn)結(jié)果

圖4 相對(duì)介電常數(shù)隨陶瓷體積百分比變化曲線

Fig.4 The curve diagram of the change of the relative dielectric constant with the change of the volume percentage of the ceramic column

上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果說(shuō)明該1-1-3型復(fù)合材料中填充的硅橡膠對(duì)于陶瓷柱的束縛力很弱。也就是說(shuō)在施加電激勵(lì)后，陶瓷柱的振動(dòng)相當(dāng)于自由振動(dòng)，并且?guī)?dòng)硅橡膠振動(dòng)，而環(huán)氧樹(shù)脂作為框架基本上不隨之振動(dòng)。通過(guò)硅橡膠和環(huán)氧樹(shù)脂相結(jié)合，減小了復(fù)合元件的橫向振動(dòng)，增強(qiáng)了厚度振動(dòng)，提高了復(fù)合材料的機(jī)電耦合系數(shù)。也就是說(shuō)這種1-1-3型復(fù)合材料的壓電性能更好，聲阻抗低，穩(wěn)定性好，適合用于高頻水聲換能器上。

3.2 激光測(cè)振儀測(cè)試結(jié)果

多普勒頻移效應(yīng)是指如果一定頻率的聲波、無(wú)線電波或者光在傳播過(guò)程中，與被測(cè)物體間有相對(duì)運(yùn)動(dòng)時(shí)，經(jīng)被測(cè)物體反射的波會(huì)隨相對(duì)運(yùn)動(dòng)的速度變化而產(chǎn)生頻率的變化[20]。激光測(cè)振儀采用的是單光束激光測(cè)振方法，其測(cè)量原理圖如圖5所示。激光從光源發(fā)出后，通過(guò)偏振分束鏡一部分經(jīng)過(guò)發(fā)射到達(dá)光源探測(cè)器，另一部分進(jìn)過(guò)分光鏡到達(dá)物體表面，其反射光在經(jīng)過(guò)分光鏡、孔徑光闌到達(dá)探測(cè)器。這樣這兩束光會(huì)發(fā)生干涉現(xiàn)象，通過(guò)對(duì)此信號(hào)進(jìn)行處理，就可得出物體振動(dòng)的振動(dòng)位移、速度等信息。

本文應(yīng)用POLYTEC公司的PSV-400型激光測(cè)振儀，對(duì)實(shí)驗(yàn)樣品進(jìn)行了多普勒掃描測(cè)量。激光測(cè)振儀產(chǎn)生一束激光垂直入射到樣品表面，激光光斑大小約為0.04 mm(使用近掃鏡頭)，測(cè)量的頻率上限為1.5 MHz。本文選擇頻率在200～600 kHz之間，觀察到所有樣品都具有相同的振動(dòng)模態(tài)，經(jīng)分析可知，其振動(dòng)模態(tài)為復(fù)合材料的厚度振動(dòng)模態(tài)。以A4樣品部分基元的振動(dòng)形態(tài)為例(如圖6所示)，可以看到復(fù)合材料中壓電柱及其周圍的硅橡膠以及環(huán)氧樹(shù)脂的振動(dòng)情況。在諧振頻率點(diǎn)479.84 kHz時(shí)，所有壓電柱及其周圍的硅橡膠都同步的在復(fù)合材料的厚度方向上振動(dòng)，因此可以判定其為復(fù)合材料的厚度振動(dòng)。而對(duì)于每一個(gè)壓電柱而言，其振動(dòng)是沿著柱的長(zhǎng)度方向伸縮，由于壓電柱的極化方向與長(zhǎng)度方向一致，所以可以判斷，壓電柱的振動(dòng)為長(zhǎng)度伸縮模態(tài)(即d33模態(tài))。這是1-3型壓電復(fù)合材料和1-1-3型復(fù)合材料與普通陶瓷片比具有較高機(jī)電耦合系數(shù)的原因。

圖5 多普勒單光束測(cè)振光路圖

圖6 1-1-3型復(fù)合材料振動(dòng)形態(tài)圖

圖7為通過(guò)傅里葉變換后得到的所有被測(cè)點(diǎn)的平均振動(dòng)速率的頻譜圖，從圖7中可以看出，在諧振頻率479.84 kHz下被測(cè)表面的平均振速最高，達(dá)到了405.72 μm/s。在該諧振頻率下，分別在各種材料的表面選取一個(gè)代表點(diǎn)測(cè)量其振速的頻率響應(yīng),結(jié)果如圖8所示。圖8(a)為圖6中的1點(diǎn)的頻率響應(yīng)圖，壓電陶瓷的振動(dòng)速度為1.457 4 mm/s，圖8(b)為圖6中2點(diǎn)的頻率響應(yīng)，硅橡膠的振速為241.26 μm/s，圖8(c)為圖6中3點(diǎn)的頻率響應(yīng)，環(huán)氧樹(shù)脂的振速為96.24 μm/s。以壓電陶瓷柱的振動(dòng)為基準(zhǔn)，通過(guò)計(jì)算得出硅橡膠的振動(dòng)幅度衰減了-15.6 dB，環(huán)氧樹(shù)脂的振動(dòng)幅度衰減了-23.6 dB。這進(jìn)一步說(shuō)明了1-1-3型復(fù)合材料的振動(dòng)模態(tài)為厚度振動(dòng)模態(tài)，主要是陶瓷柱在振動(dòng)且所有材料振動(dòng)方向一致，這種振動(dòng)形態(tài)更有利于發(fā)射聲波，增加了輻射面積，可進(jìn)一步提高換能器的性能。

圖7 1-1-3型復(fù)合材料振動(dòng)形態(tài)的頻譜圖

(a) 陶瓷柱

(b) 硅橡膠

(c) 環(huán)氧樹(shù)脂

4 結(jié) 論

本文對(duì)研制出的由PZT-5H、硅橡膠和環(huán)氧樹(shù)脂復(fù)合成的1-1-3型復(fù)合材料進(jìn)行了振動(dòng)模態(tài)分析。該復(fù)合材料的振動(dòng)模態(tài)為厚度振動(dòng)模態(tài)，主要是陶瓷柱在振動(dòng)，硅橡膠和環(huán)氧樹(shù)脂的振動(dòng)幅值比陶瓷要小很多。說(shuō)明該結(jié)構(gòu)的復(fù)合元件充分發(fā)揮了陶瓷柱自身的壓電性能，提高了復(fù)合材料的機(jī)電耦合系數(shù)。而且該復(fù)合材料聲阻抗小的特點(diǎn)使其更加容易與水和空氣相匹配。說(shuō)明1-1-3型復(fù)合材料適合用在水聲換能器上。

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