蔣紫靖，韓喜球，王葉劍，邱中炎

(1.國(guó)家海洋局 第二海洋研究所，浙江 杭州 310012；2.國(guó)家海洋局 海底科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江 杭州 310012)

0 引言

海底熱泉噴出海底后即與周圍海水發(fā)生混合，上升到一定高度后達(dá)到中性浮力面，可沿水平方向遠(yuǎn)距離擴(kuò)散，形成物理和化學(xué)性質(zhì)有別于背景海水物理和化學(xué)性質(zhì)的穩(wěn)定的熱液羽狀流[1]。溫度和濁度等物理參數(shù)以及CH4、Fe、Mn、3He、Eh和pH等化學(xué)參數(shù)經(jīng)常被用來(lái)示蹤海底熱液系統(tǒng)，其中Fe元素的含量異常即使在羽狀流擴(kuò)散了上千公里之后依然能夠被識(shí)別出[2-5]。熱液異常信號(hào)的探測(cè)為定位熱液噴口的精確位置提供重要的信息，并為研究熱液系統(tǒng)的類型和特征，計(jì)算熱液區(qū)對(duì)全球大洋化學(xué)通量和熱通量的輸入提供重要基礎(chǔ)技術(shù)支持[6]。

繼第一個(gè)海底熱液噴口在20世紀(jì)70年代于太平洋被發(fā)現(xiàn)[7]以來(lái)，截止2014年，先后在全球洋底探測(cè)并發(fā)現(xiàn)的熱液區(qū)、熱液異常區(qū)高達(dá)565處[8]。這些熱液區(qū)主要分布在太平洋和大西洋海域[9]，而印度洋地區(qū)所發(fā)現(xiàn)的熱液區(qū)和熱液異常區(qū)僅為15個(gè)[10]。

西北印度洋卡爾斯伯格脊位于2°S～10°N之間，東南部的Vityaz斷裂帶與中印度洋脊為界，西北以O(shè)wen斷裂帶與Sheba脊為界。該洋脊具有典型慢速擴(kuò)張洋脊的地形地貌特征，前人研究表明，卡爾斯伯格脊的半擴(kuò)張速率為12～16 mm/a[11]，和大西洋中脊類似，卡爾斯伯格脊擁有較深的中央裂谷和陡峭的巖壁[12]。相比全球其他洋中脊，該洋脊的調(diào)查和研究程度較低。前人在該洋脊作了若干航次的熱液異常調(diào)查，海水中發(fā)現(xiàn)了一些熱液異常的存在，但一直沒(méi)有發(fā)現(xiàn)熱液噴口和高溫硫化物。如2003年，MURTON et al[13]在卡爾斯伯格脊(5°41′N，61°30′E)與(6°20′N，60°33′E)之間的區(qū)域發(fā)現(xiàn)水體有光學(xué)散射和溫度異常，判斷其源于一個(gè)大規(guī)模的羽狀流事件。RAY et al[12]報(bào)道在(5°54′N，61°06′E)到(5°38′N，61°32′E)發(fā)現(xiàn)水體有顯著的CH4、Mn、3He異常，這些異常被證實(shí)來(lái)自同一個(gè)事件羽狀流。2007年和2009年，RAY et al[14]在62°20′E到66°20′E之間探測(cè)到多處熱液異常。我國(guó)自2012年開(kāi)始對(duì)西北印度洋進(jìn)行熱液異常探測(cè)，目前已發(fā)現(xiàn)4處活動(dòng)熱液區(qū)，分別為天休、大糦、臥蠶1#、臥蠶2#熱液區(qū)[15-17]。其中大糦熱液區(qū)(6°48′N，60°10′E)位于卡爾斯伯格脊中段一新火山脊上(圖1)，水深為3 400～3 500 m。通過(guò)電視抓斗和攝像拖體觀察到熱液區(qū)內(nèi)有正在噴發(fā)的硫化物煙囪體和熱液生物群落。

本文對(duì)在大糦熱液區(qū)采集的海水樣品進(jìn)行了水體化學(xué)和顆粒物成分的分析，以了解該熱液區(qū)因海底熱液活動(dòng)對(duì)水體化學(xué)成分產(chǎn)生的影響。

圖1 大糦熱液區(qū)地形及CTD采樣站位圖Fig.1 Topography and sampling site of CTD at the Daxi Hydrothermal Field注：多波束地形數(shù)據(jù)采自大洋24航次EM120多波束測(cè)深系統(tǒng)Note: Topography data was collected by EM120 multibeam swath bathymetry system during the cruise DY24

1 樣品和分析方法

2015年中國(guó)大洋33航次在西北印度洋卡爾斯伯格脊6°48′N附近進(jìn)行了熱液異常探測(cè)，成功發(fā)現(xiàn)了大糦熱液區(qū)。本文所研究的樣品來(lái)自于大糦熱液區(qū)附近站位CTD05。該站位位于(6°47′37”N，60°09′58”E)，水深3 450 m，位于大糦熱液區(qū)西南方向約0.8 km(圖1)。海水樣品從CTD采水器的Niskin瓶中轉(zhuǎn)移出來(lái)后，使用真空泵和抽濾裝置進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)抽濾，所使用的Millipore聚碳酸酯濾膜規(guī)格為直徑47 mm，微孔孔徑0.4 μm。我們共采集了9層水樣，采樣層位分別為3 400、3 250、3 200、3 150、3 100、3 050、3 000、2 900和2 000 m，其中在水深2 000 m處采集的樣品為分析研究的背景值。由于每層采水量?jī)H約1.3 L，故相鄰三層水樣使用同一張濾膜，共獲得濾膜4份，所抽濾的水體容量分別為3.80 L(水深3 200～3 400 m)，3.70 L(水深3 050～3 150 m)，3.65 L(水深2 900～3 000 m)，1.35 L (水深2 000 m)。過(guò)濾后的海水，置于事先酸洗過(guò)的高密度聚乙烯(HDPE)瓶中，滴加HNO3至海水樣品的pH為2后，密封并冷藏保存，帶回陸地實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行化學(xué)分析。

海水樣品的化學(xué)測(cè)試在德國(guó)基爾大學(xué)地球科學(xué)研究所進(jìn)行。使用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-OES，設(shè)備型號(hào)：Spectro Ciros SOP)分析樣品中的主量元素(Cl、Br、Mg)，樣品稀釋10倍后上機(jī)測(cè)試。3種元素的分析精度分別為0.1%、0.4%和0.5%，檢測(cè)限分別為0.1 mmol/L、4 μmol/L和0.002 mmol/L。使用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS，設(shè)備型號(hào)：Agilent 7500cs)分析樣品中的溶解鐵(DFe)和溶解錳(DMn)，樣品稀釋50倍后上機(jī)測(cè)試。Fe和Mn元素的分析精度分別為4.5%和4.4%，檢測(cè)限分別為0.29 nmol/L和0.04 nmol/L。

掃描電鏡和能譜分析實(shí)驗(yàn)在國(guó)家海洋局海底科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行。首先截取約5 mm×15 mm大小的濾膜樣品粘貼于載玻片上，鍍鉑金后用掃描電鏡(SEM，設(shè)備型號(hào)：Ultra 55)對(duì)顆粒物進(jìn)行形貌觀察，并利用X射線能譜分析儀(EDS，設(shè)備型號(hào)：Oxford-Inca X-Max 20)分析元素組成。掃描電鏡的加速電壓為20 kV，工作距離為10 mm，分析時(shí)使用高真空模式。

2 結(jié)果

2.1 水體化學(xué)分析結(jié)果

CTD水樣的主量元素(Cl、Br、Mg)分析結(jié)果見(jiàn)表1和圖2。在2 900～3 100 m水深處海水的Cl、Br和Mg元素含量與背景海水無(wú)明顯差異(偏差均在±1.38%以內(nèi))，而>3 100 m(3 150～3 400 m)的樣品開(kāi)始出現(xiàn)Cl、Br和Mg元素的負(fù)異常。其中Cl虧損2.87%～5.27%，Br虧損3.21%～4.53%，Mg虧損2.52%～3.82%。深度越深Cl和Mg元素虧損越大，而B(niǎo)r則相反。

表1 CTD05站位化學(xué)異常層位海水與背景海水(2 000 m)元素分析結(jié)果Tab.1 Analysis result of elements at chemical anomaly layers comparing to background seawater (2 000 m)

注：Cl、Br和Mg元素偏差為相對(duì)于2 000 m背景海水的偏差值

在大洋未受熱液影響的深層水中Fe和Mn的濃度一般均在1 nmol/L之內(nèi)[18]。對(duì)CTD05站位水樣進(jìn)行DFe、DMn的分析測(cè)試結(jié)果見(jiàn)表1和圖3。2 000 m海水中DFe和DMn的含量分別為22.6 nmol/L和4.84 nmol/L，作為背景海水明顯偏高。其采水層位離底大于1 400 m，屬于熱液羽狀流的可能性不大。受到船上實(shí)驗(yàn)室環(huán)境的潔凈度限制，海水樣品有可能在過(guò)濾處理過(guò)程中遭受污染，因此2 000 m海水樣品中DFe和DMn的含量不能作為海水背景值。從3 100 m開(kāi)始，深層海水出現(xiàn)DFe和DMn濃度明顯增加的現(xiàn)象，并在3 150 m達(dá)到峰值，其中DFe為127 nmol/L，DMn為29.0 nmol/L，分別是背景海水的上百倍和數(shù)十倍。即便與2 000 m水深處的DFe和DMn濃度值相比，也均高出約5倍，認(rèn)為3 100～3 400 m范圍內(nèi)的水體受到熱液羽狀流的影響。WANG et al[19]在2012年對(duì)西南印度洋中脊龍旂熱液區(qū)(37°47′S，49°39′E)1 km范圍內(nèi)進(jìn)行CTD采水，測(cè)得海水樣品中DFe和DMn含量的最高值分別為28.9 nmol/L和10.41 nmol/L。FIELD et al[20]在東太平洋海隆9°45′N的熱液區(qū)內(nèi)測(cè)得海水樣品中的DFe和DMn含量的最高值為320 nmol/L和193 nmol/L。我們所分析的樣品介于兩者之間。

圖2 CTD05站位海水的主量元素(Cl、Br、Mg)含量垂直剖面圖Fig.2 Vertical profiles of major elements (Cl, Br, Mg) at Station CTD05

圖3 CTD05站位水體DFe和DMn含量垂直剖面Fig.3 Vertical profiles of DFe and DMn concentrations at Station CTD05

2.2 顆粒物形貌與成分分析結(jié)果

對(duì)水樣中過(guò)濾出來(lái)的顆粒物進(jìn)行掃描電鏡觀察和X射線能譜分析，結(jié)果顯示，各層位的顆粒物均以板狀與塊狀的非晶質(zhì)顆粒物為主，在2 900～3 000 m、3 050～3 150 m和3 200～3 400 m的3個(gè)層位均發(fā)現(xiàn)了Fe含量較高的顆粒物，顆粒物粒徑多在1～6 μm之間，無(wú)定形結(jié)構(gòu)，F(xiàn)e的原子量百分比在49.1%～95.2%之間(圖4a～4f，表2)，未見(jiàn)具完整晶形的黃鐵礦、閃鋅礦、黃銅礦等硫化物礦物[21-24]。此外，在3 050～3 150 m層位還發(fā)現(xiàn)了富Cr的顆粒物，Cr2O3含量占9.69%(圖4d)。在2 900～3 000 m層位見(jiàn)富Cu顆粒，Cu2O含量高達(dá)22.2%。這些高Fe、含Cr和Cu的顆粒物很有可能成因于熱液活動(dòng)。與之相比，2 000 m水深所采集的顆粒樣品未檢測(cè)到任何富Fe、Cu 或者Cr的顆粒物，基本上均為鈣質(zhì)或硅質(zhì)生物碎屑集合體，偶有顆粒物含有Ba、Ti等元素(圖4g和4h)。

圖4 不同層位海水礦物顆粒電鏡與能譜圖Fig.4 SEM and EDS figures of mineral particulates in seawater from different layers

水深原子量百分比(%)FeOMgOCaOAl2O3SiO2Cr2O3Cu2OBaOTiO2MnO2a:3200～3400m88.14.24ND1.006.69NDNDNDNDNDb:3200～3400m95.22.27NDND2.56NDNDNDNDNDc:3050～3150m93.9ND1.75ND4.37NDNDNDNDNDd:3050～3150m87.0NDNDND3.329.69NDNDNDNDe:2900～3000m67.217.4ND1.8913.6NDNDNDNDNDf:2900～3000m49.114.8NDND13.9ND22.2NDNDNDg:2000mNDNDNDND12.2NDND87.8NDNDh:2000mNDNDNDNDNDNDNDND100ND

注：其中ND表示未檢出。

3 討論

3.1 大糦熱液區(qū)水體Cl、Br、Mg元素的虧損

熱液流體在沸騰臨界點(diǎn)下，會(huì)發(fā)生貧鹵的氣相和富鹵的液相的分離作用，氣相流體一般早于富鹵的液相流體釋放，也有可能同時(shí)釋放兩種流體，因此流體中Cl和Br的含量盈虧取決于熱液噴口發(fā)生相分離以及兩種流體噴發(fā)的情況[25-27]。Cl和Br在熱液羽狀流樣品中的富集現(xiàn)象在前人的研究中已有報(bào)道[27-28]，認(rèn)為發(fā)生了相分離的熱液流體產(chǎn)生了富Cl的組分，在海水中擴(kuò)散形成了富Cl羽狀流。而本文樣品呈現(xiàn)Cl和Br的負(fù)異常，這暗示了研究區(qū)熱液羽狀流可能受到貧鹵流體的影響。

熱液循環(huán)過(guò)程會(huì)清除水體中的Mg元素[29]，并降低流體的pH值[30-31]。可能發(fā)生的反應(yīng)方程式[32]為：

(1)

因此，在熱液羽狀流中會(huì)觀測(cè)到Mg的虧損現(xiàn)象，其虧損程度與被周圍海水稀釋的程度有關(guān)。本文研究區(qū)的羽狀流樣品Mg含量虧損2.52%～3.82%。作為比較，WANG et al[28]在東太平洋海隆13°N附近水體檢測(cè)到的Mg含量虧損9.3%～22.4%，表明本文研究的羽狀流樣品中熱液組分的貢獻(xiàn)較小，說(shuō)明與周邊海水混合較充分。若假設(shè)熱液噴口流體中Mg含量為0，并且無(wú)其他來(lái)源Mg的輸入，則有：

[Mg]sw·XSW+[Mg]VF·XVF=[Mg]P

(2)

XVF+XSW=1

(3)

其中：[Mg]SW為海水中Mg的含量，[Mg]VF為噴口流體中Mg的含量，[Mg]P為熱液羽狀流中Mg的含量，XVF為熱液羽狀流中噴口流體參與的比例，XSW為熱液羽狀流中背景海水參與的比例。已知[Mg]SW=53.9 mmol/L，[Mg]VF=0，[Mg]P=51.8 mmol/L(最小值)，則可計(jì)算在CTD05站位，熱液流體參與的比例最大為3.90%。

3.2 大糦熱液區(qū)熱液Fe的歸宿

-d[Fe(Ⅱ)]/dt=k1[Fe(Ⅱ)]

(4)

其中常數(shù)k1的大小由溫度、鹽度、pH和溶解氧共同決定[20]。

但由于有機(jī)配體與Fe(Ⅱ)結(jié)合會(huì)抑制其向Fe(Ⅲ)轉(zhuǎn)變，F(xiàn)e(Ⅱ)氧化率的真實(shí)值要低于反應(yīng)式計(jì)算值。不同海域由于溶解氧含量、pH等的不同，F(xiàn)e(Ⅱ)的氧化率大相徑庭。從大西洋到太平洋，F(xiàn)e(Ⅱ)的氧化半衰期由幾分鐘到幾十個(gè)小時(shí)變化[20]。研究表明，對(duì)于大西洋的熱液系統(tǒng)，由于Fe(Ⅱ)高氧化率的影響，DFe將會(huì)在上升了150 m的羽狀流中就被全部清除，因此Fe(Ⅱ)并不會(huì)存在于羽狀流的中性浮力面中[37-38]。相反，由于太平洋海域Fe(Ⅱ)的低氧化率，F(xiàn)e(Ⅱ)將會(huì)在中性浮力面中存在[20,38]。在距離熱液噴口約0.8 km的CTD05站位未發(fā)現(xiàn)硫化物，暗示在此站位大部分Fe(Ⅱ)可能已經(jīng)被氧化成Fe(Ⅲ)。熱液羽狀流的擴(kuò)散速度主要受到海流影響，據(jù)我們?cè)诳査共窦古P蠶熱液區(qū)(6°22′N)布放的錨系實(shí)測(cè)，在離底150 m高度海流的平均流速為2～8 cm/s。一般在5個(gè)半衰期以后，大部分Fe(Ⅱ)被氧化成Fe(Ⅲ)[38]。由此估算出大糦熱液區(qū)的Fe(Ⅱ)氧化半衰期最大為0.56～2.22 h。STATHAM et al[36]進(jìn)行的甲板現(xiàn)場(chǎng)Fe(Ⅱ)氧化實(shí)驗(yàn)測(cè)得，中印度洋中脊Kairei和Edmond熱液區(qū)Fe(Ⅱ)的氧化半衰期為2.08～2.54 h。WANG et al[19]測(cè)得西南印度洋區(qū)域(37°47′S，49°39′E)Fe(Ⅱ)的氧化半衰期為1.6 h和1.8 h。本文估算得到的數(shù)據(jù)與這兩個(gè)結(jié)果在同一數(shù)量級(jí)。

4 結(jié)論

通過(guò)對(duì)大糦熱液區(qū)熱液羽狀流水化學(xué)和顆粒物成分的分析，得到以下結(jié)論：

(1)在卡爾斯伯格脊6°48′N附近水體離底50～300 m處，發(fā)現(xiàn)Cl、Br和Mg呈輕微負(fù)異常，3個(gè)元素的虧損范圍分別為2.87%～5.27%、3.21%～4.53%和2.52%～3.82%；同時(shí)發(fā)現(xiàn)DFe、DMn呈現(xiàn)正異常，其峰值分別達(dá)到127 nmol/L和29.0 nmol/L；此外，在相應(yīng)水深的顆粒物中發(fā)現(xiàn)了含鐵量較高的氧化物(49.1%～95.2% FeO)。

(2)Cl和Br的虧損指示海底熱液曾經(jīng)發(fā)生了相分離，羽狀流受到貧鹵流體的影響。根據(jù)Mg的虧損程度，估算羽狀流中熱液的貢獻(xiàn)為3.90%。顆粒物中檢測(cè)到富鐵的氧化物，但未檢測(cè)到硫化物，估算該熱液區(qū)Fe(Ⅱ)氧化半衰期最大為0.56～2.22 h。

致謝中國(guó)大洋33航次第一航段全體參航船隊(duì)員對(duì)樣品采集給予了支持，德國(guó)基爾大學(xué)Ulrike Westernstr?er 和 Dieter Garbe-Sch?nberg 教授對(duì)本文樣品的分析測(cè)試給予了幫助，謹(jǐn)致謝忱！

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