張智明 沈哲民 商亞鵬 潘濤

(同濟大學(xué) 汽車學(xué)院∥新能源汽車工程中心，上海 201804)

基于GDL非一致孔隙率的PEMFC模擬仿真*

張智明 沈哲民 商亞鵬 潘濤

(同濟大學(xué) 汽車學(xué)院∥新能源汽車工程中心，上海 201804)

目前，針對質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)性能的數(shù)值模擬研究大多假設(shè)氣體擴散層(GDL)的多孔介質(zhì)孔隙率一致，但實際上GDL受雙極板脊背壓縮產(chǎn)生的變形會導(dǎo)致孔隙率的非一致性.文中針對裝配壓力引起的GDL變形及非一致孔隙率情況，基于有限元理論和計算流體力學(xué)軟件，在FLUENT中導(dǎo)入力學(xué)分析得到非一致孔隙率的自定義函數(shù)(UDF).模擬結(jié)果表明：脊部下方GDL由于孔隙率的變化使得沿Y方向截面縱向氣體的流速往雙極板方向的遞增；且孔隙率的非一致性導(dǎo)致脊部下方的氣體濃度較流道下方降低、水含量增大，產(chǎn)生積水現(xiàn)象，這些變化將不利于燃料電池性能的保持.然后在驗證函數(shù)準(zhǔn)確性的同時探究了電池溫度、濕度等參數(shù)隨燃料電池電壓的變化規(guī)律，并研究了燃料電池內(nèi)部溫度的變化. 發(fā)現(xiàn)流道下方陰極側(cè)電化學(xué)區(qū)域比陽極側(cè)溫度高，反映了實際燃料電池中陰極側(cè)水堆積現(xiàn)象造成熱的傳輸速度慢于陽極側(cè)的實際情況.

PEMFC性能仿真；GDL變形；非一致孔隙率；自定義函數(shù)；電流密度

燃料電池是一種通過電化學(xué)反應(yīng)將化學(xué)能轉(zhuǎn)換成電能的能量轉(zhuǎn)換裝置.它具有效率高、無污染、重量輕等優(yōu)點，被稱為21世紀(jì)的綠色環(huán)保能源，具有很大的發(fā)展?jié)摿蛻?yīng)用前景[1].文中主要研究的是質(zhì)子交換膜(PEM)燃料電池.它不僅啟動快、工作溫度低，還具有高功率密度的優(yōu)點.

燃料電池的雙極板、膜電極等在裝配壓力的作用下裝配在一起，由于氣體擴散GDL層彈性模量相對較小，其形變相對較大.該形變會導(dǎo)致GDL的孔隙率變小，從而影響流體的滲透率以及GDL本身的電導(dǎo)率，并與反應(yīng)中的燃料氣體的流速和濃度分布有著直接的聯(lián)系，對燃料電池電流密度分布、水熱管理及性能產(chǎn)生重要影響.

Zhou等[2]模擬分析了裝配壓力對不同厚度GDL及燃料電池性能的影響,發(fā)現(xiàn)GDL越厚，則越能承受更大的裝配壓力而不至于起水淹現(xiàn)象；但薄的GDL在合適的裝配力作用下會使反應(yīng)發(fā)生更加迅速，得到更好的燃料電池性能.范留飛等[3]采用實驗和有限元模擬的方法研究了裝配壓力對GDL孔隙率的影響，發(fā)現(xiàn)其會使得GDL孔隙率降低，而雙極板與GDL層未接觸區(qū)域的孔隙率變化不明顯.Yoon等[4]考慮了燃料電池的多物理場和裝配壓力對GDL的壓縮變形因素，研究裝配壓力對電池的GDL氣體傳輸特性、電流密度分布、接觸電阻對燃料電池性能的影響.Chippar等[5]通過仿真發(fā)現(xiàn)，裝配壓力所引起的GDL壓縮形變使得GDL內(nèi)部和電流密度分布不均勻，造成燃料電池的性能降低.

目前，針對燃料電池的數(shù)值模擬研究大都假設(shè)GDL多孔介質(zhì)是一致孔隙率[6-9]，但實際上由于雙極板脊背及拐角效應(yīng)，GDL層變形和孔隙率分布是非一致的.文中通過建立二維燃料電池力學(xué)模型(沿流道方向的燃料電池受力及形變沒有明顯改變，故力學(xué)模型采用二維)，選用有限元仿真軟件ANSYS分析裝配壓力作用下燃料電池部件的變形，隨后根據(jù)GDL層變形情況建立三維的單流道燃料電池流體力學(xué)模型.與此同時，將GDL變形量與孔隙率的關(guān)系轉(zhuǎn)換成孔隙率數(shù)據(jù)，通過編寫多孔介質(zhì)非一致孔隙率的自定義函數(shù)(UDF)嵌入FLUENT軟件中，并添加相關(guān)參數(shù)及約束條件進行運算，最后分析非一致孔隙率對燃料電池內(nèi)部氣體流速、濃度分布影響，及氣體濃度、溫度、膜中水含量對波浪形流道結(jié)構(gòu)PEM燃料電池電流密度、性能的影響.

1 模型假設(shè)和理論基礎(chǔ)

文中建立的PEM燃料電池波浪形流道單電池堆模型，包含了陰、陽極集流板(BL)，流道(CH)，氣體擴散層(GDL)，催化層(CL)和質(zhì)子交換膜(PEM).

在模擬軟件FLUENT的計算中考慮氫氣、空氣和水蒸氣這3種氣體.模型計算時需要以下假設(shè)：①參與反應(yīng)的混合氣體都是理想氣體；②模型中的流動是穩(wěn)態(tài)；③模型中的氣體流動為層流和不可壓縮流動；④重力對氣體及水的作用忽略不計；⑤環(huán)境溫度恒定；⑥沒有反應(yīng)氣體穿過質(zhì)子交換膜；⑦流道和GDL中的氣體不溶于水.

文中所采用的模型在反應(yīng)過程中將包含以下守恒方程[10].

質(zhì)量守恒方程：

(1)

動量守恒方程：

(2)

PEM燃料電池組分守恒方程：

(3)

PEM燃料電池能量守恒方程：

(4)

PEM燃料電池電化學(xué)反應(yīng)速率方程：

(5)

(6)

PEM燃料電池電勢控制方程：

(7)

(8)

式中：ε為多孔介質(zhì)的孔隙率;ρ為反應(yīng)氣體的密度;u為速度;Sm表示質(zhì)量源項;p為氣體壓力;Su代表動量源項;ck、Sk分別代表了組分濃度和組分源項，下標(biāo)k代表各氣體，在陰極側(cè)為氧氣、氮氣與水蒸氣,在陽極側(cè)為氫氣及水蒸氣;ja,ref為陽極和陰極的交換電流密度;Ci為反應(yīng)氣體的摩爾濃度;CH2,ref為氫氣參考摩爾濃度;γa為濃度系數(shù);a為傳遞系數(shù);F為法拉第常數(shù);R為熱力學(xué)常數(shù);T為反應(yīng)氣體溫度;η為過電位，其下標(biāo)a和c分別表示陽極側(cè)與陰極側(cè)；σ為電解質(zhì)的電導(dǎo)率大?。沪諡殡妱?；S為體積交換電流密度，即為電流源項.

由于燃料電池受壓后GDL孔隙率會發(fā)生變化，而在模型中孔隙率涉及到質(zhì)量、動量、組分及能量守恒方程，需要對非一致孔隙率進行定義及計算.

模型中的GDL材料選用東麗公司的TGP-H120，其初始厚度0.25 mm，初始孔隙率0.78.根據(jù)受壓后的GDL厚度得到受壓后的GDL孔隙率，其值可以根據(jù)下式[11]計算得出：

(9)

從式(9)中可以看出，隨著裝配壓力的增大，GDL厚度的減小會導(dǎo)致實際孔隙率減小.通過該公式，可以將結(jié)構(gòu)力學(xué)分析的GDL變形情況轉(zhuǎn)換為GDL孔隙率，進而嵌入流體軟件中分析非一致孔隙率對燃料電池性能的影響.

將ANSYS運算得到的燃料電池GDL各節(jié)點的位移變化量導(dǎo)出，最上層的節(jié)點位移變化情況如圖1所示.隨后，采用式(9)將其轉(zhuǎn)換成孔隙率分布情況，如圖2所示.最后將非一致的孔隙率分布情況用數(shù)學(xué)公式表達(dá)并編譯成C語言，通過添加UDF嵌入FLUENT軟件中進行燃料電池性能的仿真計算.

圖1 GDL受壓變形情況(單位：mm)Fig.1 GDL deformation distribution under compression(Unit:mm)

圖2 GDL孔隙率分布情況Fig.2 GDL porosity distribution

2 燃料電池性能的數(shù)值仿真

基于圖1中的GDL層變形情況，建立含有GDL層變形的三維有限元模型并導(dǎo)入FLUENT，如圖3所示.在燃料電池性能仿真模型中，相關(guān)物理參數(shù)及操作參數(shù)見表1.

圖3 燃料電池流道3D模型Fig.3 3D model of fuel cell channel

表1 燃料電池操作參數(shù)[12]Table 1 Operation parameters of fuel cell

續(xù)表

參數(shù)數(shù)值陽極進口表壓/kPa60陽極氣體相對濕度/%100陽極氣體進口質(zhì)量流率/(kg·s-1)1．97×10-7陽極氣體過量系數(shù)1．5陰極操作溫度/℃80單電池操作壓力/kPa101陰極出口表壓/MPa0陰極氣體相對濕度/%100陰極氣體進口質(zhì)量流率/(kg·s-1)2．128×10-6陰極氣體過量系數(shù)3

為了驗證文中PEM燃料電池多場耦合模型的準(zhǔn)確性，將模型仿真得到的燃料電池極化特性曲線與實驗點[8]進行比對，結(jié)果如圖4所示.

圖4 燃料電池電化學(xué)數(shù)值模擬與實驗結(jié)果Fig.4 Fuel cell performance simulation and experimental results

從圖4中可以看出，模擬仿真得到的極化特性曲線與實驗數(shù)據(jù)及趨勢非常接近.此外，在電流密度為1 A/cm2時，模擬燃料電池電壓約為0.74 V，也與肖勇[13]所得數(shù)據(jù)接近，文中模型具有準(zhǔn)確性及可信性.

由于GDL孔隙率的變化對燃料電池水熱管理、電流密度分布及性能產(chǎn)生影響，在仿真中將首先關(guān)注燃料電池內(nèi)部氣體流速及氣體濃度分布的情況.

從圖5氣體沿Y方向的流速分布可以發(fā)現(xiàn)，陽極側(cè)流道下方處GDL(孔隙率較大部分)氣體沿Y負(fù)方向的流速約為0.317 cm/s，極板的脊部下方(孔隙率較小)處流速約為0.2 cm/s.同時脊部處最上層的流速約為0.083 cm/s，而最下層流速約為0.317 cm/s，越靠近脊部流速越慢.這是由于與雙極板脊背接觸部分的GDL層受壓形變較大，該處孔隙率遠(yuǎn)小于其他處，從而影響了氣體的流動和滲透.此外，在GDL與流道、極板交界的4個圓角處的氣體流速很大，約為3 cm/s，這是因為該區(qū)域流道部分由于GDL的擠入導(dǎo)致其空間更狹窄，從而更有利于氣體的侵入，使得Y方向流速較其他部分更大.脊部下方的Y方向流速的減小會使得氣體通過量降低，間接影響了電化學(xué)反應(yīng)的速率，從而不利于燃料電池電化學(xué)性能.

圖5 氣體沿Y方向的流速分布Fig.5 Fuel flow velocity distribution in Y direction

圖6(a)所示的氧氣濃度(摩爾分?jǐn)?shù))分布中，流道下方GDL的氣體含量比脊部下方氣體含量高，分布情況與氫氣分布相似，流道下方GDL氧氣摩爾分?jǐn)?shù)約為0.130，脊部下方GDL氧氣摩爾分?jǐn)?shù)約為0.091.這是由于前者孔隙率大且更接近流道，而后者的孔隙率較小且距離流道較遠(yuǎn)使得氣體含量較低.此外，雙極板的脊部下方液態(tài)水的堆積相比流道下方嚴(yán)重，使得流道下方GDL氣體含量要明顯多于脊部下方的氣體含量.圖6(b)為GDL沿Z方向氧氣濃度分布，氧氣采用由下至上的進氣方式.氧氣摩爾分?jǐn)?shù)在最上部約為0.107，最下部約為0.155，其濃度沿進氣方向有顯著的減小趨勢.這主要是由于氧氣在反應(yīng)中不斷被損耗，此外還有從陽極側(cè)緩慢擴散及電化學(xué)反應(yīng)本身生成的水的加入，從而使得氧氣的濃度減小.脊部下方氧氣濃度的不足及沿流道方向的減小，都會使得電化學(xué)反應(yīng)的速率變慢，從而不利于燃料電池性能.

燃料電池的電流密度是其輸出性能好壞的標(biāo)準(zhǔn)之一.從圖7(a)中電流密度沿Z方向的分布可以看出，流道下方最下部分的電流密度約為0.98 A/cm2，其最上部分約為0.8 A/cm2，由下至上逐漸減小，這是由于氧氣摩爾分?jǐn)?shù)由下至上逐漸減小(如圖6(b)所示)，根據(jù)電極的動力學(xué)方程[14]，氧氣摩爾分?jǐn)?shù)越大，其電流密度也越大.此外，由于下部的溫度和膜的濕潤程度都要略高于上部，使得氣體的遷移和擴散更快、電流密度更大.結(jié)果也與胡佳林等[10]得到的相符.其中，在極板脊部下方的電流密度要比流道下方的電流密度大，這是因為脊部下方具有更高的電導(dǎo)率，該因素比氧氣摩爾分?jǐn)?shù)的影響更大.

從圖7(b)中電流密度沿Y方向的分布可以看出，電流密度在脊部靠近流道的交界部分處最大，這是由于極板與GDL接觸部分存在接觸電阻，而在這些交界處附近的接觸電阻最小，電子更多地通過這個區(qū)域來進入極板.同時，在流道中的反應(yīng)氣體也更易到達(dá)該區(qū)域.此外，在這個區(qū)域的有效導(dǎo)電系數(shù)也比較高.所以在這4個交界點附近區(qū)域的電流密度相對于其他部分高.電流密度的不均勻會使得局部的發(fā)熱更多，從而引起不必要的能量損失；而均勻的電流密度分布將有效提高燃料電池的性能.

圖7 電流密度分布圖Fig.7 Current density distribution

燃料電池中水熱管理緊密聯(lián)系并對電池壽命及性能有關(guān)鍵作用，GDL孔隙率的不均勻性同樣也會對其水熱管理帶來影響.

從圖8沿Y方向的水含量分布可以看出，由于水在陰極側(cè)生成，使得陰極側(cè)的水含量比陽極側(cè)的多.此外，脊部下方的GDL水含量要大于流道下方，這是由于GDL孔隙率的不均勻性使得脊部下方的孔隙率比流道下方的孔隙率小，水排出的難度變大.脊部下方的積水將造成該處氣體濃度的降低，間接影響電化學(xué)反應(yīng)的進行，進而使得燃料電池性能下降.

圖8 沿Y方向的水含量分布Fig.8 Water content distribution in Y direction

燃料電池內(nèi)部溫度將影響質(zhì)子與氣體的傳導(dǎo)、擴散及膜的活性，它對電流密度及電池性能有很大影響，同樣值得研究分析.圖9中流道下方區(qū)域比脊部下方溫度高，這是由于前者的氣體濃度更高,反應(yīng)速率也更高，同時前者產(chǎn)生的熱主要通過流體傳輸，比后者通過固體的熱傳導(dǎo)速度來得慢.此外，陰極部分溫度要略高于陽極部分，這是由于電反應(yīng)在陰極側(cè)生成了熱，同時陰極側(cè)有水的堆積現(xiàn)象(如圖8所示)使得熱的傳輸速度慢于陽極側(cè).

圖9 GDL及MEA的溫度分布Fig.9 Temperature distribution of GDL and MEA

3 變參數(shù)研究

燃料電池的溫度、空氣化學(xué)計量比、空氣濕度、壓力這些參數(shù)的變化都會對燃料電池的電壓產(chǎn)生一定影響.由于PEM燃料電池堆正常的工作電流為200 A，文中對標(biāo)燃料電池堆有效面積為250 cm2，換算成電流密度即為0.8 A/cm2.為了數(shù)據(jù)采集及分析研究更具代表性，圖10以燃料電池在0.8 A/cm2電流密度下的電壓變化情況進行分析研究.

從圖10(a)中可以看出，燃料電池電壓隨溫度先升高后降低.這是由于燃料電池內(nèi)部反應(yīng)氣體的活性會隨著溫度升高而增大，反應(yīng)加快，從而升高電壓，而溫度增大至一定數(shù)值會使得質(zhì)子交換膜變干，不利于反應(yīng)的進行，故存在最佳工作溫度，其值大約在60 ℃左右，這一溫度范圍也與王志文等[15]的研究結(jié)果相吻合.由圖10(b)-(d)可以看出，燃料電池電壓隨著濕度、空壓、空氣計量比的增大都有增大趨勢.這是由于濕度增大會使得質(zhì)子交換膜更濕潤，從而加快反應(yīng)并增大電壓；空壓的增大不僅能避免缺氣的發(fā)生，還能吹走脊部下方GDL中的水，增大有效反應(yīng)面積，從而提高電壓；而空氣計量比的增大令參與反應(yīng)的氧氣增多，從而使得電池性能更好.

圖10 溫度、濕度、空壓、空量比與電壓的關(guān)系曲線Fig.10 Curves of fuel cell voltage varying with temperature,humiidty,air pressure,air stoichiometric ratio

從圖10還可以看出，文中模型模擬仿真得到的溫度、空氣壓力、濕度及計量比對PEMFC的電壓影響曲線與實驗數(shù)據(jù)及趨勢非常接近，進一步驗證了模型的準(zhǔn)確性及可信度.

4 結(jié)論

文中建立非一致孔隙率燃料電池模型，選用蛇形流道，仿真得到的極化特性曲線、參數(shù)變化后電壓值與實驗數(shù)據(jù)及武漢理工數(shù)值能較好吻合.

模擬結(jié)果表明，流道脊部下方GDL由于孔隙率的不均勻，使得沿Y方向截面縱向氣體的流速呈往兩極板方向遞增的變化，且脊部下方的氣體濃度相比流道下方更低，存在積水現(xiàn)象，不利于燃料電池的性能；燃料電池的氧氣濃度分布直接影響電流密度分布，且脊部下方的電流密度高于流道下方；電流密度在脊部拐角處出現(xiàn)最大值；流道下方溫度略高于脊部下方溫度，電池的陰極部分溫度略高于陽極部分.

此外，燃料電池的電壓隨著工作溫度先增大后減小，最佳工作溫度為60 ℃；增加濕度、空氣計量比及空氣壓力都可以使得燃料電池電壓升高.PEM燃料電池非一致孔隙率多場耦合模型的建立，為今后PEM燃料電池多場耦合建模及電化學(xué)性能的優(yōu)化打下了基礎(chǔ).

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s:Supported by the National Natural Science Foundtion of China(51405344) and the 47#Scientific Research Foundation for Returned Scholars,Ministry of Education of China

SimulationofPEMFCBasedonNon-UniformPorosityofGDL

ZHANGZhi-mingSHENZhe-minSHANGYa-pengPANTao

(School of Automobile Studies∥Clean Energy Automotive Engineering Center,Tongji University,Shanghai 201804,China)

At present,for the numerical simulation of the PEMFC(Proton Exchange Membrane Fuel Cell) perfor-mance,it is assumed that the porous media in the GDL(Gas Diffusion Layer) has a constant porosity.But in fact,the GDL deformation caused by the compression of bipolar plate ribs can lead to the non-uniform porosity of the GDL.In this paper,aiming at the GDL deformation and the non-uniform porosity,which are caused by the assembly pressure,based on the finite element theory and the computational fluid dynamics software,a non-uniform porosity function (UDF,User Defined Function) is deduced by introducing the structural mechanics analysis into a FLUENT simu-lation model.Simulation results show that,for the GDL below the rib,the changes of the porosity cause the gas flow rate in the longitudinal section in theYdirection to increase from the middle to the bipolar plates,and that,due to the nonuniformity of the porosity,the gas concentration below the rib is lower than that below the flow channel,and the water content increases leads to a water accumulation phenomenon,which are negative to maintaining the performance of fuel cells.Moreover,the accuracy of the deduced function is verified,meanwhile the change rules of the operating temperature and humidity with the fuel cell voltage are discussed,and the temperature distribution inside the fuel cell is also investigated.It is found that the temperature of the electrochemical region at the cathode side below the flow channel is higher than that at the anode side,which reflects that,for the actual fuel cell,the water accumulation phenomenon at the cathode side causes its heat transfer speed to be slower than that at the anode side.

PEMFC performance simulation;GDL deformation;non-uniform porosity;user-defined function;current density

2016-02-19

國家自然科學(xué)基金資助項目(51405344);47期教育部留學(xué)歸國人員科研啟動基金項目；同濟大學(xué)中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資金資助項目(1600219247)；公路養(yǎng)護裝備國家工程實驗室開放基金資助項目(310825151129)

張智明(1979-)，男，博士，講師，主要從事新能源燃料電池發(fā)動機及關(guān)鍵零部件技術(shù)研究.E-mail:zhangzm@#edu.cn

1000-565X(2017)08-0035-07

TM 911.4

10.3969/j.issn.1000-565X.2017.08.006