楊德鋒,肖小祥,張 曄,徐 敏

(1.中國(guó)核電工程有限公司,北京 100840;2.江蘇核電有限公司,連云港 222042)

核反應(yīng)堆運(yùn)行過(guò)程中產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物是一回路冷卻劑源項(xiàng)的重要組成部分,對(duì)核電廠輻射防護(hù)設(shè)計(jì)、安全分析和環(huán)境影響評(píng)價(jià)具有非常重要的意義。在各類型壓水堆核電廠的技術(shù)規(guī)范中,都明確地對(duì)一回路裂變產(chǎn)物 (主要是碘和惰性氣體)活度濃度限值做出了規(guī)定[1,13]。

燃料棒包殼是裂變產(chǎn)物釋放的第一道屏障,如果包殼的完整性受到破壞,裂變產(chǎn)物將直接進(jìn)入反應(yīng)堆冷卻劑中,核電廠各主、輔系統(tǒng)中的放射性水平隨之升高,有可能對(duì)核電廠工作人員造成額外的輻射照射,甚至危害核電廠的安全運(yùn)行[2]。為實(shí)現(xiàn)對(duì)燃料棒包殼完整性的監(jiān)測(cè),需要對(duì)一回路冷卻劑實(shí)施連續(xù)γ放射性測(cè)量,或定期對(duì)一回路冷卻劑進(jìn)行取樣測(cè)量[3]。

本文基于RELWWER程序計(jì)算的WWER型反應(yīng)堆一回路裂變產(chǎn)物比活度,通過(guò)分析運(yùn)行核電廠一回路裂變產(chǎn)物活度濃度的實(shí)測(cè)值,給出燃料棒包殼破損情況的初步判斷方法。

1 程序簡(jiǎn)介

WWER(也稱VVER)反應(yīng)堆核電廠的一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)計(jì)算是利用RELWWER程序完成的。RELWWER是俄羅斯庫(kù)爾恰托夫科學(xué)研究院專為WWER堆型開(kāi)發(fā)的裂變產(chǎn)物源項(xiàng)計(jì)算程序,主要用于計(jì)算燃料棒包殼內(nèi)部氣空間中的裂變產(chǎn)物活度、帶有凈化系統(tǒng)的一回路冷卻劑中的裂變產(chǎn)物比活度、凈化設(shè)備中累積的裂變產(chǎn)物活度等[4]。

WWER型反應(yīng)堆對(duì)燃料棒包殼破損的類型分為兩種:氣密性喪失;燃料芯塊與冷卻劑直接接觸[5]。RELWWER程序中模擬的物理過(guò)程如下:燃料芯塊中產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物核素由芯塊擴(kuò)散至包殼內(nèi)部的氣空間,再通過(guò)燃料包殼在運(yùn)行過(guò)程中出現(xiàn)的微裂紋 (氣密性喪失)或明顯破口 (燃料芯塊與冷卻劑直接接觸)進(jìn)入一回路冷卻劑中。程序內(nèi)部采用一套標(biāo)準(zhǔn)的參數(shù)來(lái)描述兩種包殼破損模式下裂變產(chǎn)物核素遷移過(guò)程中的各個(gè)物理參數(shù),這些參數(shù)都是由元件試驗(yàn)以及WWER型反應(yīng)堆實(shí)際運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)得到的。

2 程序計(jì)算結(jié)果

壓水堆核電廠一回路冷卻劑中的裂變產(chǎn)物核素主要有兩個(gè)來(lái)源:一是在燃料芯塊中裂變產(chǎn)生并釋放到冷卻劑中,二是由燃料棒包殼外表面的鈾污染裂變產(chǎn)生。RELWWER程序中考慮的鈾污染分為兩部分:包殼外表面沾污鈾和包殼、格架等結(jié)構(gòu)材料 (鋯合金)中的天然鈾雜質(zhì)。

燃料棒包殼外表面的鈾污染是始終存在的。當(dāng)堆芯中所有燃料棒包殼都保持完整時(shí),鈾污染是一回路冷卻劑裂變產(chǎn)物核素的主要來(lái)源;一旦燃料棒包殼發(fā)生破損,一回路冷卻劑中的裂變產(chǎn)物活度會(huì)明顯升高。

為了給一回路冷卻劑放射性測(cè)量結(jié)果提供足夠的對(duì)照依據(jù),需要綜合考慮各種可能出現(xiàn)的工況,對(duì)具有代表性的工況進(jìn)行計(jì)算分析。根據(jù)國(guó)際通用的燃料棒包殼破損識(shí)別方法,裂變產(chǎn)物活度計(jì)算考慮的核素主要包括碘、銫、惰性氣體等[6,7]。

2.1 僅存在鈾污染的工況

通常情況下,燃料棒包殼表面的鈾污染量沒(méi)有確定的數(shù)值。RELWWER程序的開(kāi)發(fā)單位通過(guò)對(duì)比俄羅斯國(guó)內(nèi)WWER反應(yīng)堆核電廠的運(yùn)行數(shù)據(jù),給出了鈾污染量的推薦值。此外,根據(jù)近年來(lái)國(guó)內(nèi)外WWER型核電廠燃料包殼未發(fā)生泄漏時(shí)的測(cè)量數(shù)據(jù),也可進(jìn)一步對(duì)鈾污染量做出修正。

經(jīng)過(guò)計(jì)算,WWER燃料棒包殼表面的沾污鈾量約為1.5×10-10kg·m-2,鈾雜質(zhì)的含量約為2×10-6kg·kg-1。在這樣的鈾污染水平下,燃料棒包殼無(wú)破損的WWER反應(yīng)堆一回路冷卻劑中,主要裂變產(chǎn)物核素的活度濃度的實(shí)測(cè)值和計(jì)算值見(jiàn)表1。

表1 燃料棒無(wú)破損時(shí)一回路裂變產(chǎn)物比活度實(shí)測(cè)值與計(jì)算值Table 1 Measured and calculated FP activities in primary coolant with no fuel clad defects

2.2 燃料棒出現(xiàn)氣密性喪失的工況

壓水堆堆芯中的燃料組件都是分批裝卸的[8],對(duì)于采用4區(qū)換料方案的WWER堆芯,各批次燃料組件經(jīng)歷的燃料循環(huán)數(shù)為1、2、3、4,將經(jīng)歷1個(gè)循環(huán)的組件記為第1組,以此類推。根據(jù)這4組燃料組件的功率、燃耗等設(shè)計(jì)參數(shù),分別計(jì)算每組有1根燃料棒出現(xiàn)氣密性喪失的工況,結(jié)果見(jiàn)表2。

表2 1根燃料棒出現(xiàn)氣密性喪失的一回路裂變產(chǎn)物比活度Table 2 FP activities in primary coolant from 1 fuel clad with gaseous leakage failure

對(duì)同一批燃料組件不同數(shù)量燃料棒發(fā)生氣密性喪失的情況進(jìn)行計(jì)算,以第1組 (即新燃料)組件為例,主要裂變產(chǎn)物比活度見(jiàn)表3。

表3 新燃料組件不同數(shù)量燃料棒出現(xiàn)氣密性喪失的一回路裂變產(chǎn)物比活度Table 3 FP activities in primary coolant from various numbers of fuel rods with gaseous leakage failure in group 1

2.3 燃料芯塊與冷卻劑直接接觸的工況

對(duì)于采用4區(qū)換料方案的WWER堆芯,分別計(jì)算4組燃料中有1根燃料棒出現(xiàn)燃料芯塊與冷卻劑直接接觸的工況,結(jié)果見(jiàn)表4。

表4 1根燃料棒出現(xiàn)燃料芯塊與冷卻劑直接接觸的一回路裂變產(chǎn)物比活度Table 4 FP activities in primary coolant from 1 fuel clad with direct contact of fuel with coolant failure

3 燃料棒包殼破損分析方法

3.1 數(shù)據(jù)篩選

RELWWER程序的計(jì)算結(jié)果主要用于輻射安全分析,出于保守性考慮,程序中的很多參數(shù)都選取了使最終結(jié)果偏大的數(shù)值。程序適用于穩(wěn)態(tài)計(jì)算,燃料棒包殼破口的參數(shù)是固定不變的,計(jì)算結(jié)果是一回路冷卻劑中各核素達(dá)到平衡狀態(tài)時(shí)的活度。而核電廠實(shí)際運(yùn)行過(guò)程中,反應(yīng)堆功率、凈化流量和凈化效率、燃料棒包殼破口特征等條件可能都是隨時(shí)間變化的,另外反應(yīng)堆冷卻劑裂變產(chǎn)物核素比活度測(cè)量值也存在誤差,這些條件的不確定性導(dǎo)致程序計(jì)算值與實(shí)測(cè)值可能有較大差別。

為進(jìn)行計(jì)算值與實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)的對(duì)比分析,首先要對(duì)大量測(cè)量數(shù)據(jù)進(jìn)行篩選,確定每個(gè)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)應(yīng)的反應(yīng)堆運(yùn)行狀態(tài),排除功率快速變化時(shí)的測(cè)量值、排除存在較大測(cè)量誤差的值,將選定的代表反應(yīng)堆穩(wěn)定運(yùn)行時(shí)的裂變產(chǎn)物比活度實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)的平均值與RELWWER程序計(jì)算的數(shù)值進(jìn)行對(duì)比。

3.2 判斷是否發(fā)生破損

當(dāng)堆芯中的全部燃料棒包殼都保持完整,一回路冷卻劑中的裂變產(chǎn)物主要來(lái)自鈾污染的貢獻(xiàn),放射性活度較低,見(jiàn)表1。一旦出現(xiàn)包殼破損的情況,冷卻劑中的裂變產(chǎn)物活度會(huì)明顯上升 (表2—表4)。綜合考慮不同裂變產(chǎn)物核素的物理、化學(xué)形態(tài),半衰期,測(cè)量難易程序等因素,結(jié)合程序開(kāi)發(fā)單位的建議,選定131I活度作為判斷燃料棒包殼是否發(fā)生破損的標(biāo)準(zhǔn)。

從表1的計(jì)算結(jié)果可以看出,燃料棒包殼無(wú)破損時(shí),一回路冷卻劑中的131I活度很低,約為102Bq·kg-1量級(jí)。與之對(duì)應(yīng),核電廠實(shí)際運(yùn)行中的測(cè)量值往往低于儀表的探測(cè)下限,一般不超過(guò)103Bq·kg-1,與計(jì)算值相符。而即使只有一根燃料棒發(fā)生包殼破損時(shí),根據(jù)表2和表4中的數(shù)據(jù),131I活度最高也可達(dá)到104Bq·kg-1水平,與無(wú)破損時(shí)差異明顯。因此根據(jù)131I實(shí)測(cè)活度的數(shù)量級(jí),可初步判斷堆芯中是否有燃料棒包殼發(fā)生破損。

此外在功率發(fā)生快速變化時(shí) (例如停堆過(guò)程),碘和惰性氣體活度是否出現(xiàn)明顯的 “尖峰效應(yīng)”,也是判斷是否有燃料棒包殼破損的重要依據(jù)。

3.3 破損燃料棒燃耗分析

破損燃料棒的燃耗可根據(jù)一回路冷卻劑中134Cs和137Cs比活度的比值粗略估計(jì)[9,7]。研究表明,燃料芯塊中137Cs的放射性活度與燃耗成正比,而134Cs的放射性活度與燃耗的平方成正比,利用反應(yīng)堆物理程序計(jì)算不同初始富集度燃料的134Cs和137Cs活度比值隨燃耗的變化,如圖1所示。

圖1 燃料組件134 Cs和137 Cs活度比隨燃耗的變化Fig.1 FA’s 134 Cs/137 Cs activity ratio versus burnup

可見(jiàn)134Cs和137Cs活度比值與燃料初始富集度關(guān)系不大,與燃耗關(guān)聯(lián)緊密。根據(jù)RELWWER程序計(jì)算結(jié)果和核電廠運(yùn)行經(jīng)驗(yàn),燃料組件無(wú)破損時(shí),一回路冷卻劑中的134Cs和137Cs比活度與破損后的比活度相比可忽略;另外燃料棒破損后,長(zhǎng)壽命核素134Cs和137Cs向冷卻劑釋放的速率比較接近,則冷卻劑中134Cs和137Cs比活度的比值可以反應(yīng)燃料芯塊中134Cs和137Cs的活度之比,進(jìn)而估計(jì)破損燃料棒的燃耗,該燃耗值與包殼破損發(fā)生時(shí)的燃耗相當(dāng)。不過(guò),在多根不同燃耗的燃料棒同時(shí)發(fā)生破損時(shí),用這一方法估計(jì)的燃耗很可能不準(zhǔn)確。

3.4 判斷包殼破損類型和數(shù)量

根據(jù)國(guó)外反應(yīng)堆實(shí)驗(yàn)結(jié)果和國(guó)內(nèi)外運(yùn)行壓水堆的運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù),當(dāng)燃料棒包殼發(fā)生破損時(shí),破口尺寸對(duì)不同惰性氣體核素 (Kr、Xe)和揮發(fā)性核素 (I、Cs)向冷卻劑釋放速率的影響是不同的[10],其差別主要在于核素壽命的長(zhǎng)短。對(duì)于131I、133Xe等相對(duì)長(zhǎng)壽命的核素,釋放速率受破口尺寸影響較小,只要發(fā)生包殼泄漏,這些核素就大量釋放到一回路冷卻劑中;對(duì)于134I、135Xe等核素,在氣密性喪失和燃料芯塊與冷卻劑直接接觸兩種破損模式下,釋放到冷卻劑的量會(huì)有較大差別。

程序開(kāi)發(fā)單位的研究成果表明,WWER型反應(yīng)堆一回路冷卻劑中碘同位素活度的測(cè)量值比惰性氣體核素活度測(cè)量值更具有代表性,測(cè)量精度也更高,因此本文以131I和134I兩種核素為主,以其實(shí)測(cè)比活度判斷包殼破損數(shù)量及破損類型。

冷卻劑中131I活度與破損類型關(guān)系不大,從表3可以看出冷卻劑中的131I比活度與破損燃料棒數(shù)近似成正比例關(guān)系,根據(jù)131I實(shí)測(cè)比活度與單棒破損比活度的比值,可初步估計(jì)破損棒數(shù)。從表2和表4中的數(shù)據(jù)可以看出,在氣密性喪失和燃料芯塊與冷卻劑直接接觸兩種破損模式下,131I和134I活度的比值會(huì)有較大差別,在排除鈾污染的貢獻(xiàn)后,這兩種核素比活度實(shí)測(cè)值的比例可明顯反映出包殼破損類型。

除131I和134I的活度外,也可將其他重要裂變產(chǎn)物核素比活度的測(cè)量值與RELWWER程序計(jì)算值進(jìn)行對(duì)比,進(jìn)一步驗(yàn)證破損燃料棒的數(shù)量和破損類型。

3.5 燃料棒破損分級(jí)圖

堆芯中不同位置的燃料組件經(jīng)歷的循環(huán)數(shù)不同,破損類型、破損數(shù)量也可能不同,對(duì)于出現(xiàn)了燃料棒破損的堆芯,上述條件的排列組合后可形成很多種工況,這為通過(guò)程序計(jì)算判斷燃料棒包殼的破損帶來(lái)一定難度。

為了便于燃料棒包殼破損分析,將所有可能出現(xiàn)的工況歸類,根據(jù)RELWWER程序計(jì)算結(jié)果繪制成燃料棒包殼破損分級(jí)圖。以第1組燃料 (即新燃料)為例,考慮破損棒數(shù)不超過(guò)2的情況,繪制的破損分級(jí)圖如圖2所示。

圖2 新燃料棒破損分級(jí)圖Fig.2 Fuel rod failure classification for group 1 FA

需要注意的是,圖中131I和134I比活度的比值是去掉鈾污染貢獻(xiàn)后的結(jié)果。對(duì)于WWER型核電廠一回路冷卻劑裂變產(chǎn)物比活度的實(shí)測(cè)值,可將131I和134I比活度按圖2中橫、縱坐標(biāo)的物理意義進(jìn)行處理,將對(duì)應(yīng)點(diǎn)標(biāo)記到圖2中,根據(jù)標(biāo)記點(diǎn)所在方框判斷是否破損、破損數(shù)量及類型。

如果堆芯中不同批次燃料棒都發(fā)生破損,情況會(huì)更為復(fù)雜,需要利用RELWWER程序進(jìn)行更多工況的模擬計(jì)算,逐一對(duì)比分析包殼破損情況。

4 應(yīng)用實(shí)例

選取WWER核電廠某4個(gè)燃料循環(huán)的一回路裂變產(chǎn)物核素比活度測(cè)量值進(jìn)行燃料棒包殼破損分析,4個(gè)燃料循環(huán)分別記為Cycle 1、Cycle 2、Cycle 3和Cycle 4。

經(jīng)過(guò)數(shù)據(jù)篩選,4個(gè)燃料循環(huán)主要裂變產(chǎn)物核素平均比活度水平見(jiàn)表5。

表5 WWER核電廠一回路主要裂變產(chǎn)物核素比活度實(shí)測(cè)值Table 5 Average FP activity measurements in primary coolant for selected fuel cycles from WWER NPPs

4.1 破損判斷

將各循環(huán)的數(shù)據(jù)整理成分級(jí)圖中的坐標(biāo),以 “★”符號(hào)繪制在圖中,見(jiàn)圖3。

圖3 Cycle 1-4在分級(jí)圖中的位置Fig.3 FA failure classification for Cycle 1-4

從圖3可以初步判斷,Cycle 1和Cycle 2無(wú)包殼破損,Cycle 3有1根燃料棒發(fā)生燃料芯塊與冷卻劑直接接觸,Cycle 4有2根燃料棒發(fā)生氣密性喪失。

對(duì)于Cycle 3,134Cs與137Cs比活度的比值約為1.32,對(duì)照?qǐng)D1中的曲線,估計(jì)發(fā)生與冷卻劑直接接觸的燃料棒燃耗在25MWd/kg U-30MWd/kg U范圍,屬于第2組組件。由于第2組燃料組件與第1組組件的功率水平比較接近,且燃耗相對(duì)較低,其燃料棒破損分級(jí)圖與新燃料組件的分級(jí)圖 (即圖2)相似,為方便不同循環(huán)的對(duì)比,Cycle3也在新燃料組件的分級(jí)圖中顯示。

對(duì)于Cycle 4,134Cs與137Cs比活度的比值約為0.89,對(duì)照?qǐng)D1中的曲線,估計(jì)發(fā)生氣密性喪失的2根燃料棒燃耗在15MWd/kg U-20MWd/kg U范圍,屬于第1組組件。

4.2 工程驗(yàn)證

根據(jù)停堆后對(duì)燃料組件的檢查,Cycle 3堆芯內(nèi)84號(hào)組件發(fā)生了破損,該組件屬第2組,組件平均燃耗為27MWd/kgU[11];Cycle 4堆芯共發(fā)現(xiàn)2個(gè)發(fā)生氣密性喪失的燃料組件,平均燃耗分別為17.2MWd/kgU和16.9MWd/kgU[12]。這些信息均與4.1節(jié)的判斷結(jié)果相符。

5 結(jié)論

本文基于RELWWER程序的計(jì)算結(jié)果,提出一種根據(jù)一回路裂變產(chǎn)物比活度測(cè)量數(shù)據(jù)判斷WWER堆芯中燃料棒包殼破損情況的方法。利用本方法對(duì)WWER核電廠運(yùn)行數(shù)據(jù)進(jìn)行了分析,對(duì)比停堆后燃料組件啜漏檢查的結(jié)果,證明本方法是可靠的。

當(dāng)發(fā)現(xiàn)堆芯存在破損燃料組件時(shí),本方法可在卸料之前對(duì)破損燃料棒所屬批次進(jìn)行預(yù)測(cè),有利于更快地找到破損燃料組件,對(duì)于停堆換料方案的制定具有一定的指示作用[14,15]。不過(guò),若堆芯中破損燃料棒數(shù)較多,尤其是破損燃料棒屬于不同批次的組件時(shí),本文所述方法的誤差會(huì)增大,需要進(jìn)一步根據(jù)其他信息,借助更多計(jì)算手段或測(cè)量手段進(jìn)行判斷。

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