二氧化鈦?zhàn)鳛楣獯呋瘎┑脑砀攀?/h1>
2018-01-02 03:19:43李湄琳
生物化工 2017年6期
李湄琳
（東北大學(xué)秦皇島分校，河北秦皇島 066004）
二氧化鈦?zhàn)鳛楣獯呋瘎┑脑砀攀?/p>
李湄琳
（東北大學(xué)秦皇島分校，河北秦皇島 066004）
高效、快速的光催化劑研究一直是現(xiàn)代化學(xué)領(lǐng)域的熱點(diǎn)。二氧化鈦因其優(yōu)質(zhì)的性能，近年來(lái)在光催化劑研究領(lǐng)域倍受世界關(guān)注。本文從二氧化鈦的結(jié)構(gòu)、性能、光催化原理與不足等方面介紹了二氧化鈦?zhàn)鳛楣獯呋瘎┑膽?yīng)用。
二氧化鈦；光催化劑；納米
納米級(jí)二氧化鈦在光催化材料領(lǐng)域中優(yōu)勢(shì)明顯，具有無(wú)毒、成本低、禁帶寬度適宜、比表面積較大等優(yōu)勢(shì)，同時(shí)，也因其光化學(xué)穩(wěn)定性以及氧化還原性較強(qiáng)而應(yīng)用廣泛。截至目前，人們對(duì)納米二氧化鈦從制備方法、結(jié)構(gòu)、到光催化性能都作了較深入的研究，使其在環(huán)境保護(hù)、能量轉(zhuǎn)換等領(lǐng)域都發(fā)揮了作用。
事實(shí)上，二氧化鈦的光催化效率取決于其導(dǎo)帶激發(fā)出的電子量和在紫外光下其相應(yīng)的價(jià)帶中的空穴，即表面電荷載流的傳輸速率與電子-空穴重組速率之間的競(jìng)爭(zhēng)。這些激發(fā)粒子具有很高的能量并且是可移動(dòng)的，通常來(lái)講，半導(dǎo)體表面自由基的產(chǎn)生足以引發(fā)大量的光催化反應(yīng)，但它們極不穩(wěn)定，而且光生電子和空穴可以迅速重新發(fā)生組合，輸入耗散的熱量。如果重組率達(dá)到＜0.1ns的程度，則沒(méi)有時(shí)間發(fā)生任何其他反應(yīng)，這將使得光催化劑沒(méi)有光催化活性[1]。二氧化鈦中的光生電子和空穴使用壽命相對(duì)較長(zhǎng)（約250ns），這些粒子可以移動(dòng)到微晶表面。
為了提高光催化效率，同時(shí)降低光生電子-空穴的重組復(fù)合，并將TiO2的光吸收范圍擴(kuò)大并延伸到可見(jiàn)光區(qū)域，目前的實(shí)驗(yàn)室研究使用了多種方法，如加入不同的載體和表面修飾。最近幾年的研究逐漸轉(zhuǎn)向二氧化鈦及其復(fù)合材料，一定程度的復(fù)合材料可以克服二氧化鈦的某些缺點(diǎn)，使之具有更為廣泛的應(yīng)用。其中，摻雜過(guò)渡金屬離子能夠有效提高TiO2的光催化效率[8]。摻雜作為有效的手段能抑制TiO2光生電子-空穴的重組復(fù)合，在二氧化鈦晶格中引入缺陷位或改變結(jié)晶度，擴(kuò)展光譜響應(yīng)范圍至可見(jiàn)光，提高光催化效率。
1 納米二氧化鈦概述
納米二氧化鈦具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性，其晶體具有防紫外線、可見(jiàn)光可透、光催化和顏色效應(yīng)等性能，粒子還有表面效應(yīng)、量子尺寸效應(yīng)、宏觀量子隧道效應(yīng)等性質(zhì)。眾多特性使得納米二氧化鈦被廣泛應(yīng)用于各種領(lǐng)域，如環(huán)境保護(hù)、化妝品、食品保鮮、陶瓷等。
純凈的TiO2粉末為白色，常見(jiàn)的晶型有金紅石型（Rutile）、銳鈦礦型（Anatase）和板鈦礦型（Brookite）三種[2]，前兩者為四方晶系，板鈦礦型屬斜方晶系。自然界中二氧化鈦主要以銳鈦礦型和金紅石型存在，板鈦礦型TiO2比較罕見(jiàn)，而且?guī)缀醪痪哂泄獯呋钚裕虼藥缀鯖](méi)有研究?jī)r(jià)值。另外兩種礦型相對(duì)研究的比較多。TiO2八面體是二氧化鈦的基本結(jié)構(gòu)單元，金紅石型和銳鈦礦型TiO2基本結(jié)構(gòu)單元同時(shí)具有以下特點(diǎn)：鈦原子均與6個(gè)氧原子配位，1個(gè)氧原子鏈接3個(gè)鈦原子，構(gòu)成Ti-O八面體。不同點(diǎn)是基本結(jié)構(gòu)單元的對(duì)稱性和八面體之間聯(lián)接方式的不同，如圖1所示。金紅石型TiO2為微顯斜方晶，其八面體呈扭曲狀，由每個(gè)上下相鄰的Ti-O6八面體與周圍10個(gè)八面體共棱連接成鏈（兩個(gè)共邊，八個(gè)共角）。是沿一個(gè)L2方向的三維結(jié)構(gòu)，每個(gè)金紅石晶胞單元中有2個(gè)TiO2分子。此外，金紅石型結(jié)構(gòu)中的Ti-Ti鍵距更小一些，Ti-O鍵距又大于銳鈦礦型。銳鈦礦型TiO2八面體中Ti4+被6個(gè)O2-圍繞，每個(gè)八面體與周圍8個(gè)棱邊連接，明顯扭曲嚴(yán)重，形狀接近于四方偏三角面體（四個(gè)共邊，四個(gè)共角），每個(gè)晶胞單元中有4個(gè)TiO2分子[3]。
圖1 金紅石型和銳鈦礦型二氧化鈦的晶體結(jié)構(gòu)
TiO2晶體兩種晶型結(jié)構(gòu)的差異直接導(dǎo)致其具有不同的質(zhì)量密度和電子能帶結(jié)構(gòu)，也造成了不同的表面結(jié)構(gòu)、吸附特性和光化學(xué)現(xiàn)象。金紅石型TiO2的質(zhì)量密度略大于銳鈦礦型，帶隙（3.02eV）略小于（3.18eV）銳鈦礦型[6]。
2 二氧化鈦光催化的基本原理
光催化的理論基礎(chǔ)為n型半導(dǎo)體的能帶理論，有機(jī)污染物在紫外光下進(jìn)行降解氧化的過(guò)程中，多數(shù)情況下還會(huì)與氧化劑相結(jié)合，主要是在利用產(chǎn)生羥基自由基的一系列過(guò)程。在一般的氧化劑中，可從羥基自由基的氧化勢(shì)（2.80eV）推斷其具有很強(qiáng)的氧化性。
此外，半導(dǎo)體的能帶結(jié)構(gòu)通常由兩個(gè)能帶構(gòu)成——最高占有能帶（即價(jià)帶）與最低空能帶（即導(dǎo)帶），兩者之間的禁帶是一個(gè)不連續(xù)區(qū)域，光催化反應(yīng)的前提是入射光子的能量要比禁帶寬度大，這樣才能夠成功激發(fā)價(jià)帶上的電子，繼而躍遷形成導(dǎo)帶電子。導(dǎo)帶電子在價(jià)帶上產(chǎn)生空穴，使得價(jià)帶和導(dǎo)帶間生成了高活性的電子-空穴對(duì)，半導(dǎo)體內(nèi)部因?yàn)殡娮?空穴對(duì)而形成較強(qiáng)的氧化還原體系。在半導(dǎo)體表面，電子與空穴發(fā)生遷移，繼而導(dǎo)致了光誘發(fā)電子的轉(zhuǎn)移[4]。通常情況下，在半導(dǎo)體表面，半導(dǎo)體本身可以產(chǎn)生一個(gè)電子還原受體（通常為含在溶液中的空氣中的氧），而空穴則可發(fā)生遷移并在表面和供電子方給出的電子結(jié)合，從而氧化供電子方。因此，電子和空穴的復(fù)合過(guò)程是與電荷向吸附物種轉(zhuǎn)移相互競(jìng)爭(zhēng)，這個(gè)過(guò)程通常在半導(dǎo)體的表面發(fā)生，也會(huì)在顆粒內(nèi)發(fā)生，釋放出能量。
3 二氧化鈦光催化劑的不足
3.1 制備中存在的問(wèn)題
如果利用氣相法來(lái)制備納米TiO2，制備條件復(fù)雜而嚴(yán)苛，因此很難進(jìn)行工業(yè)化大規(guī)模生產(chǎn)。若利用液相法（沉淀法或溶膠-凝膠法）制備，則制備的納米粒子不僅易發(fā)生團(tuán)聚，還很難進(jìn)行固液分離，分散性也不夠理想。目前的解決方法僅停留在低溫冷凍干燥和超臨界流體干燥，雖然可以提高納米離子的分散性，但高能耗、設(shè)備復(fù)雜，不夠理想[7]。
3.2 光照條件對(duì)催化活性的影響
由于TiO2的禁帶寬度較大（3.2eV），當(dāng)波長(zhǎng)滿足一定條件時(shí)（≤387nm）才能激發(fā)TiO2，因此只有部分紫外光才能引發(fā)二氧化鈦的光催化活性。若將TiO2直接用作可見(jiàn)光催化時(shí)，將會(huì)使95%左右的太陽(yáng)光無(wú)法有效利用[5]。因此，使改良后的二氧化鈦產(chǎn)生活性的光譜范圍，使之對(duì)可見(jiàn)光光譜具有活性，從而提高光能的利用率，是目前TiO2光催化最具挑戰(zhàn)性的研究課題。
4 二氧化鈦常用的負(fù)載與改性方法
為了優(yōu)化納米二氧化鈦，阻止電子與空穴復(fù)合，可通過(guò)加入氧化劑來(lái)延長(zhǎng)自由基壽命；摻雜過(guò)度金屬離子改性；把納米TiO2與其他半導(dǎo)體化合物相結(jié)合，可以擴(kuò)大其激發(fā)光譜的波長(zhǎng)范圍。另外，表面貴金屬或其他金屬氧化物、硫化物，摻雜無(wú)機(jī)離子沉積，光敏化等也可以提高催化劑的反應(yīng)活性。近年來(lái)，常用的二氧化鈦的負(fù)載與改性的方法包括貴金屬沉積、表面還原處理、表面螯合或衍生、有機(jī)染料光敏化、半導(dǎo)體耦合、金屬離子摻雜，以及酸堿處理。
[1]陳建.納米材料二氧化鈦的研究進(jìn)展[J].化工時(shí)刊,2009,23(1):49-52.
[2]彭湘紅,程德翔,石紅.TiO2/甲殼素光催化降解甲基橙的性能[J].江漢大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2012,40(1):47-49.
[3]王春英,江桐桐,周丹,等.摻鐵鎢酸鉍的制備及光催化降解羅丹明B的研究[J].江西理工大學(xué)學(xué)報(bào),2013(1):7-12.
[4]王艷芹,張莉,程虎民.摻雜過(guò)渡金屬離子的TiO2復(fù)合納米粒子光催化劑[J].高等學(xué)?；瘜W(xué)學(xué)報(bào),2000,21(6):958-960.
[5]吳吉權(quán),孫振亞,蔣蓉,等.自然光下羥基氧化鐵處理水溶液中甲基橙的研究[J].礦物巖石地球化學(xué)通報(bào),2006,25(4):299-303.
[6]鄭懷禮,相欣奕.光助Fenton氧化反應(yīng)降解染料羅丹明B[J].光譜學(xué)與光譜分析,2004,24(6):726-729.
[7]Wanting S,Qingqiang M,Liqiang J,et al.Facile synthesis of surfacemodified nanosized α-Fe2O3as efficient visible photocatalysts and mechanism insight[J].The journal physical chemistry C,2013,117(3):1358-1365.
[8]Zhan S,Yang J,Liu Y,et al.Mesoporous Fe2O3-doped TiO2nanostructured fibers with higher photocatalytic activity[J].Journal of colloid and interface science,2011,355(2):328-333.
The Principle Overview of Titanium Dioxide as Photocatalyst
Li Mei-lin
(Northeastern University at Qinhuangdao,Hebei Qinhuangdao 066004)
High efficient photocatalyst research has been a hot topic in chemistry research.Titanium dioxide as its high-quality performance has get much attention in the field of photocatalytic research in recent years from the preparation to the application research.In this paper,the basic structure,properties,principle and deficiency of titanium dioxide as a photocatalyst is introduced separately.
Titanium dioxide;Photocatalyst;Nano
TB383 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A
2096-0387（2017）06-0094-03
李湄琳（1990—），女，河北唐山人，碩士，助理實(shí)驗(yàn)員，從事物理化學(xué)等實(shí)驗(yàn)室的管理工作。
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李湄琳
（東北大學(xué)秦皇島分校，河北秦皇島 066004）
二氧化鈦?zhàn)鳛楣獯呋瘎┑脑砀攀?/p>
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（東北大學(xué)秦皇島分校，河北秦皇島 066004）
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事實(shí)上，二氧化鈦的光催化效率取決于其導(dǎo)帶激發(fā)出的電子量和在紫外光下其相應(yīng)的價(jià)帶中的空穴，即表面電荷載流的傳輸速率與電子-空穴重組速率之間的競(jìng)爭(zhēng)。這些激發(fā)粒子具有很高的能量并且是可移動(dòng)的，通常來(lái)講，半導(dǎo)體表面自由基的產(chǎn)生足以引發(fā)大量的光催化反應(yīng)，但它們極不穩(wěn)定，而且光生電子和空穴可以迅速重新發(fā)生組合，輸入耗散的熱量。如果重組率達(dá)到＜0.1ns的程度，則沒(méi)有時(shí)間發(fā)生任何其他反應(yīng)，這將使得光催化劑沒(méi)有光催化活性[1]。二氧化鈦中的光生電子和空穴使用壽命相對(duì)較長(zhǎng)（約250ns），這些粒子可以移動(dòng)到微晶表面。
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1 納米二氧化鈦概述
納米二氧化鈦具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性，其晶體具有防紫外線、可見(jiàn)光可透、光催化和顏色效應(yīng)等性能，粒子還有表面效應(yīng)、量子尺寸效應(yīng)、宏觀量子隧道效應(yīng)等性質(zhì)。眾多特性使得納米二氧化鈦被廣泛應(yīng)用于各種領(lǐng)域，如環(huán)境保護(hù)、化妝品、食品保鮮、陶瓷等。
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圖1 金紅石型和銳鈦礦型二氧化鈦的晶體結(jié)構(gòu)
TiO2晶體兩種晶型結(jié)構(gòu)的差異直接導(dǎo)致其具有不同的質(zhì)量密度和電子能帶結(jié)構(gòu)，也造成了不同的表面結(jié)構(gòu)、吸附特性和光化學(xué)現(xiàn)象。金紅石型TiO2的質(zhì)量密度略大于銳鈦礦型，帶隙（3.02eV）略小于（3.18eV）銳鈦礦型[6]。
2 二氧化鈦光催化的基本原理
光催化的理論基礎(chǔ)為n型半導(dǎo)體的能帶理論，有機(jī)污染物在紫外光下進(jìn)行降解氧化的過(guò)程中，多數(shù)情況下還會(huì)與氧化劑相結(jié)合，主要是在利用產(chǎn)生羥基自由基的一系列過(guò)程。在一般的氧化劑中，可從羥基自由基的氧化勢(shì)（2.80eV）推斷其具有很強(qiáng)的氧化性。
此外，半導(dǎo)體的能帶結(jié)構(gòu)通常由兩個(gè)能帶構(gòu)成——最高占有能帶（即價(jià)帶）與最低空能帶（即導(dǎo)帶），兩者之間的禁帶是一個(gè)不連續(xù)區(qū)域，光催化反應(yīng)的前提是入射光子的能量要比禁帶寬度大，這樣才能夠成功激發(fā)價(jià)帶上的電子，繼而躍遷形成導(dǎo)帶電子。導(dǎo)帶電子在價(jià)帶上產(chǎn)生空穴，使得價(jià)帶和導(dǎo)帶間生成了高活性的電子-空穴對(duì)，半導(dǎo)體內(nèi)部因?yàn)殡娮?空穴對(duì)而形成較強(qiáng)的氧化還原體系。在半導(dǎo)體表面，電子與空穴發(fā)生遷移，繼而導(dǎo)致了光誘發(fā)電子的轉(zhuǎn)移[4]。通常情況下，在半導(dǎo)體表面，半導(dǎo)體本身可以產(chǎn)生一個(gè)電子還原受體（通常為含在溶液中的空氣中的氧），而空穴則可發(fā)生遷移并在表面和供電子方給出的電子結(jié)合，從而氧化供電子方。因此，電子和空穴的復(fù)合過(guò)程是與電荷向吸附物種轉(zhuǎn)移相互競(jìng)爭(zhēng)，這個(gè)過(guò)程通常在半導(dǎo)體的表面發(fā)生，也會(huì)在顆粒內(nèi)發(fā)生，釋放出能量。
3 二氧化鈦光催化劑的不足
3.1 制備中存在的問(wèn)題
如果利用氣相法來(lái)制備納米TiO2，制備條件復(fù)雜而嚴(yán)苛，因此很難進(jìn)行工業(yè)化大規(guī)模生產(chǎn)。若利用液相法（沉淀法或溶膠-凝膠法）制備，則制備的納米粒子不僅易發(fā)生團(tuán)聚，還很難進(jìn)行固液分離，分散性也不夠理想。目前的解決方法僅停留在低溫冷凍干燥和超臨界流體干燥，雖然可以提高納米離子的分散性，但高能耗、設(shè)備復(fù)雜，不夠理想[7]。
3.2 光照條件對(duì)催化活性的影響
由于TiO2的禁帶寬度較大（3.2eV），當(dāng)波長(zhǎng)滿足一定條件時(shí)（≤387nm）才能激發(fā)TiO2，因此只有部分紫外光才能引發(fā)二氧化鈦的光催化活性。若將TiO2直接用作可見(jiàn)光催化時(shí)，將會(huì)使95%左右的太陽(yáng)光無(wú)法有效利用[5]。因此，使改良后的二氧化鈦產(chǎn)生活性的光譜范圍，使之對(duì)可見(jiàn)光光譜具有活性，從而提高光能的利用率，是目前TiO2光催化最具挑戰(zhàn)性的研究課題。
4 二氧化鈦常用的負(fù)載與改性方法
為了優(yōu)化納米二氧化鈦，阻止電子與空穴復(fù)合，可通過(guò)加入氧化劑來(lái)延長(zhǎng)自由基壽命；摻雜過(guò)度金屬離子改性；把納米TiO2與其他半導(dǎo)體化合物相結(jié)合，可以擴(kuò)大其激發(fā)光譜的波長(zhǎng)范圍。另外，表面貴金屬或其他金屬氧化物、硫化物，摻雜無(wú)機(jī)離子沉積，光敏化等也可以提高催化劑的反應(yīng)活性。近年來(lái)，常用的二氧化鈦的負(fù)載與改性的方法包括貴金屬沉積、表面還原處理、表面螯合或衍生、有機(jī)染料光敏化、半導(dǎo)體耦合、金屬離子摻雜，以及酸堿處理。
[1]陳建.納米材料二氧化鈦的研究進(jìn)展[J].化工時(shí)刊,2009,23(1):49-52.
[2]彭湘紅,程德翔,石紅.TiO2/甲殼素光催化降解甲基橙的性能[J].江漢大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2012,40(1):47-49.
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The Principle Overview of Titanium Dioxide as Photocatalyst
Li Mei-lin
(Northeastern University at Qinhuangdao,Hebei Qinhuangdao 066004)
High efficient photocatalyst research has been a hot topic in chemistry research.Titanium dioxide as its high-quality performance has get much attention in the field of photocatalytic research in recent years from the preparation to the application research.In this paper,the basic structure,properties,principle and deficiency of titanium dioxide as a photocatalyst is introduced separately.
Titanium dioxide;Photocatalyst;Nano
TB383 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A
2096-0387（2017）06-0094-03
李湄琳（1990—），女，河北唐山人，碩士，助理實(shí)驗(yàn)員，從事物理化學(xué)等實(shí)驗(yàn)室的管理工作。
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