李 哲 丁志斌 富寶鋒 司高華 劉東旭

(1.解放軍理工大學國防工程學院，江蘇 南京 210007；2.西北核技術研究所，陜西 西安 710024)

鈾尾礦中鈾和鐳的釋放和遷移計算

李 哲1,2丁志斌1富寶鋒2司高華2劉東旭2

(1.解放軍理工大學國防工程學院，江蘇 南京 210007；2.西北核技術研究所，陜西 西安 710024)

采用考慮彌散的數學模型計算272廠鈾尾礦中238U、230Th、226Ra、210Pb和210Po的釋放和遷移過程。結果表明：在300年的時間尺度上，272廠鈾尾礦中的210Po、230Th、210Pb不能到達距離200 m處的水井；水井中238U和226Ra的活度濃度和累積活度均呈指數增長；238U、226Ra的活度濃度將分別經過10、50 a左右超過《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB 5749—2006)的總α放射性≤0.5 Bq/L的要求。

鈾尾礦 核素238U226Ra 釋放 遷移 彌散

由于鈾礦石的品味普遍較低，致使鈾礦采冶過程中產生的尾礦數量基本等同于原礦數量。我國的鈾尾礦中鈾的質量分數高達5%～20%[1]，鈾的最主要核素238U會依次衰變產生230Th、226Ra、210Pb和210Po(238U、230Th、226Ra、210Pb、210Po依次記為第1、2、3、4、5級核素)，這些核素的半衰期都比較長，使得鈾尾礦成為一種潛在的長期放射性污染源。此外，這些核素還都具有化學毒性。238U主要對人體腎臟有損傷作用，也會導致神經系統(tǒng)和肝臟病變。230Th進入人體后，主要蓄積于肝臟、骨髓、脾和淋巴結，導致造血功能障礙、機體抵抗力減弱、臟器病變，甚至發(fā)生基因突變。226Ra進入人體后，主要蓄積在骨骼中，急性226Ra中毒主要表現為骨髓損傷以及造血組織的破壞，慢性226Ra中毒可引起骨腫瘤和白血病。210Pb進入人體后主要貯存在骨骼內，中毒較深時會引起神經系統(tǒng)損害進而引發(fā)腦病。210Po屬于極毒性核素，在人體中主要滯留于骨骼、肺、腎臟和肝臟中，一般易引發(fā)癌變[2]。

272廠鈾尾礦位于湖南省衡陽市，主要放射性核素有238U、230Th、226Ra、210Pb和210Po[3]。272廠鈾尾礦在地貌上屬于湘江Ⅲ級階地，下部非飽和帶基巖為第三系茶山坳組粉砂巖及砂巖，飽和層為第四系松散沉積層及古近系砂巖及泥巖，地下水主要受大氣降水補給。由于尾礦砂近乎直接暴露于大氣中，在大氣降水的淋溶作用下，其含有的放射性核素很容易進入地下水中[4-6]，因此有必要對這些核素的釋放和遷移情況進行模擬和計算。核素遷移進入地下水的過程主要受對流和彌散兩方面作用的影響，但在目前核素遷移模擬研究中，為了減小計算難度，很少考慮彌散作用的影響[7-8]。事實上，在長時間尺度情況下，彌散作用對核素遷移的影響不可忽視。本研究在考慮彌散的情況下建立了272廠鈾尾礦中238U、230Th、226Ra、210Pb和210Po釋放和遷移的模型，計算了尾礦庫坡面邊緣200 m處一水井中的核素活度濃度和累積活度，并與HYDRUS-1D軟件的計算結果進行比較。

1 數學模型

1.1 模型概化

272廠鈾尾礦的巖層可以概化為污染層、非飽和層和飽和層3層，且假定各層為均勻介質，降水為垂向滲透，在非飽和層只發(fā)生垂向遷移，在飽和層向地下水下游只發(fā)生水平遷移，概念模型如圖1所示。

圖1 概念模型Fig.1 A concept model

鈾尾礦中核素遷移過程分為3個階段：(1)核素在污染層中的釋放過程；(2)核素在非飽和層垂直遷移，在飽和層水平遷移；(3)在一定時間尺度上由于核素累積導致水井中的核素活度濃度變化。

1.2 釋放過程

釋放過程需要考慮吸附和解吸兩個過程，在平衡狀態(tài)下，鈾尾礦中的第i級核素的釋放活度濃度用式(1)估算[9]4-12,[10]3-4，作為非飽和層垂直遷移的初始濃度。

(1)

式中：Ci,0為污染層中釋放的第i級核素活度濃度，Bq/m3；Ii為污染層中第i級核素的總活度，Bq；A為污染層的面積，m2；h為污染層的厚度，m；θ為污染層土壤體積含水率(體積分數)；ρ為污染層土壤體積密度，g/cm3；Kdi為第i級核素的分配系數，mL/g。

1.3 核素遷移

1.3.1 非飽和層垂直遷移

核素在非飽和層固液相間垂直遷移過程中吸附作用采用線性平衡方程描述，假設核素在液相中通過對流和彌散作用進行質量傳輸，同時考慮核素的衰變反應，設Ci(x,y,t)為坐標(x,y)處時刻t時第i級核素的活度濃度，Bq/m3。其中，x為垂直距離，m；y為水平距離，m。因為非飽和層只考慮垂直遷移，所以對于垂直遷移來說y=0 m，則核素在非飽和層中垂直遷移的數學模型如式(2)所示，其邊界條件見式(3)。

(2)

(3)

式中：q為達西定律補給率，m/a；α為彌散度，m；μi為第i級核素的衰變常數，a-1。

1.3.2 飽和層水平遷移

飽和層水平遷移遵循基本的對流—彌散方程(見式(4))，由于飽和層向地下水下游只考慮水平遷移，因此x=20 m。

(4)

式中：Di為第i級核素的分子擴散系數，m2/a；V為水平流速，m/a；Ri為第i級核素的阻滯系數，Ri=1+ρKdi/θ。

由于對流—彌散方程過于復雜，HUNG[11]在忽略彌散項的情況下給出了解析解，但是忽略彌散項必然會產生誤差，本研究引入了校正系數(見式(5))彌補彌散的影響[9]27-29，最終得到本研究的解析解如式(6)所示。

(5)

式中：η為校正系數；pe為peclet數，pe=VL/Di；L為水井到尾礦庫的水平距離，m，本研究中為200 m。

(6)

式中：Q0為遷移至飽和層的核素質量，g，可通過半衰期、摩爾質量和阿伏伽德羅常數與活度濃度進行換算獲取。

1.4 水井中核素累積活度

用飽和層的體積流率(WA，m3/a)近似估算累積活度[10]5-7，如式(7)所示。

(7)

式中：Q(t)為水井中核素累積活度，Bq/a；m為水井中核素的質量，g，可通過半衰期、摩爾質量和阿伏伽德羅常數與活度濃度進行換算獲取。

2 參數設置

污染層的面積為1.7 km2；飽和層的體積流率取1.2×106m3/a；達西定律補給率為0.471 mm/a。不同地層及不同核素的有關參數分別見表1和表2。

表1 不同地層參數

表2 不同核素參數

3 模型結果

假定模擬時間為300年，計算了238U、230Th、226Ra、210Pb和210Po在水井中的活度濃度和累積活度，并與HYDRUS-1D軟件[12]的計算結果進行比較。210Po的半衰期相對較短，為138.4 d，在沒有到達水井前就已發(fā)生衰變，230Th與水、氧氣等易于發(fā)生化學反應，210Pb可能大量吸附于介質中，均沒有遷移到水井，只有238U和226Ra到達水井。從圖2至圖5可以看出，在300年的時間尺度上，水井中238U和226Ra的活度濃度和累積活度均呈指數增長。從圖3和圖5可以看出，模型結果和HYDRUS-1D結果基本一致，表明本模型是可靠的，但相比HYDRUS-1D軟件更加簡便，并考慮了核素在遷移過程中的彌散以及與周圍水混合的影響，更能客觀反映實際情況。

圖2 水井中238U的活度濃度Fig.2 238U activity concentration in the well

圖3 水井中238U的累積活度Fig.3 Cumulative activity of 238U in the well

圖4 水井中226Ra的活度濃度Fig.4 226Ra activity concentration in the well

圖5 水井中226Ra的累積活度Fig.5 Cumulative activity of 226Ra in the well

根據《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB 5749—2006)中總α放射性≤0.5 Bq/L的要求對水井水質進行評價。

由圖2可知，238U活度濃度經過10 a就達到了0.5 Bq/L。由圖4可知，226Ra活度濃度經過50 a左右達到0.5 Bq/L。

4 結 論

在300年的時間尺度上，272廠鈾尾礦中的210Po、230Th、210Pb不能到達200 m處的水井；水井中238U和226Ra的活度濃度和累積活度均呈指數增長；238U、226Ra的活度濃度將分別經過10、50 a左右超過GB 5749—2006的總α放射性≤0.5 Bq/L的要求。

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Thecalculationofliberationandtransportofuraniumandradiumfromauraniumtailing

LIZhe1,2,DINGZhibin1,FUBaofeng2,SIGaohua2,LIUDongxu2.

(1.CollegeofDefenseEngineering,PLAUniversityofScienceandTechnology,NanjingJiangsu210007;2.NorthwestInstituteofNuclearTechnology,Xi’anShaanxi710024)

Mathematical model considering dispersion was used to calculate the nuclides of238U,230Th,226Ra,210Pb and210Po liberated and transported by 272 uranium tailing. Results showed that:along 300 a,210Po,230Th and210Pb could not reach the well 200 m away;activity concentration and cumulative activity of238U and226Ra in the well expanded exponentially;activity concentration of238U and226Ra would exceed “Standards for drinking water quality” (GB 5749-2006) of total α radioactivity≤0.5 Bq/L after about 10,50 years.

uranium tailing; nuclide;238U;226Ra; liberation; transport; dispersion

李 哲，男，1988年生，碩士研究生，助理工程師，主要從事核素遷移數值模擬方面的研究。

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.12.019

2016-10-15)