冶雪艷，杜新強(qiáng)，張赫軒，崔瑞娟

（1吉林大學(xué)地下水資源與環(huán)境教育部重點(diǎn)實驗室，吉林 長春 130026；2吉林大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，吉林 長春 130026）

回灌過程中離子強(qiáng)度和水流流速對膠體粒子在多孔介質(zhì)中堵塞的影響

冶雪艷1,2，杜新強(qiáng)1,2，張赫軒1,2，崔瑞娟1,2

（1吉林大學(xué)地下水資源與環(huán)境教育部重點(diǎn)實驗室，吉林 長春 130026；2吉林大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，吉林 長春 130026）

人工回灌過程中的堵塞問題一直是影響其推廣的瓶頸，目前回灌過程中大顆粒懸浮物導(dǎo)致的堵塞機(jī)理研究較多，對膠體類顆粒物的堵塞機(jī)理研究相對少。采用室內(nèi)砂柱實驗，研究不同離子強(qiáng)度和不同水流流速條件下膠體在飽和多孔介質(zhì)中的遷移-滯留特征。選擇大腸桿菌為實驗?zāi)z體，設(shè)計在不同離子強(qiáng)度、不同水流條件下的砂柱回灌實驗；運(yùn)用Hydrus-1D軟件模擬，擬合穿透曲線后得到表征膠體沉積的相關(guān)參數(shù)。實驗結(jié)果表明，在相同的離子強(qiáng)度下，流速增大會促進(jìn)膠體的遷移，穿透曲線峰值增高，膠體的吸附率減小。在中等離子強(qiáng)度條件下（IS=30、50 mmol·L-1）流速對膠體的這種影響比在更低的離子強(qiáng)度（≤10 mmol·L-1）或更高的離子強(qiáng)度（≥300 mmol·L-1）條件下更為顯著；相反地，同一流速條件下，離子強(qiáng)度從10 mmol·L-1升高到300 mmol·L-1時，膠體的吸附隨著離子強(qiáng)度的增加而迅速增加。從膠體和介質(zhì)相互作用勢能來看，隨著離子強(qiáng)度的增加，膠體和砂表面的相互作用增強(qiáng)，有利于膠體吸附在介質(zhì)表面，增加介質(zhì)堵塞的概率。但是，在一定的離子強(qiáng)度下，流速的增加產(chǎn)生的水動力剪切力有利于促進(jìn)膠體的遷移，不利于膠體的吸附或阻塞，減少了微小顆粒堵塞的概率。模擬結(jié)果顯示吸附速率系數(shù)k、最大固相沉積量Smax隨著離子強(qiáng)度的增大而增大，隨著流速的增大而減小。從整體上來看，回灌過程中膠體微粒的遷移滯留行為主要受控于離子強(qiáng)度，但水流因素會干擾離子強(qiáng)度的控制作用。在實際的人工回灌過程中，有效的預(yù)防堵塞需要將化學(xué)（降低離子強(qiáng)度）和水動力（增加回灌水流速）手段有效地結(jié)合起來。

粒子；飽和多孔介質(zhì)；水流速度；遷移；滯留；堵塞；懸浮系；模型

引 言

地下水人工回灌有很多優(yōu)點(diǎn)，如增加水資源的可利用量、改善地下水超采引發(fā)的生態(tài)環(huán)境問題等方面。但到目前為止，城市暴雨洪水甚至河流洪水調(diào)控過程中人工回灌技術(shù)尚未得到廣泛推廣應(yīng)用，究其原因主要是因為回灌過程中的堵塞問題。堵塞問題嚴(yán)重影響了人工回灌工程項目運(yùn)行效率、使用壽命、維護(hù)成本和實踐[1]。國內(nèi)外大量人工回灌工程都出現(xiàn)這類堵塞問題。例如，北京市在1981年開展深井人工回灌工程，截止到1999年底，實際回灌井?dāng)?shù)從64個減少到13個，除了停產(chǎn)、轉(zhuǎn)產(chǎn)等人為原因，主要是由于回灌過程中的堵塞導(dǎo)致的回灌井入滲率降低而報廢[2]。利用雨洪水作為回灌水源的回灌工程堵塞問題更加嚴(yán)重。 Lindsey等[3]得到的一項關(guān)于馬里蘭州雨洪回灌系統(tǒng)的野外調(diào)查數(shù)據(jù)顯示：馬里蘭州207個雨洪水回灌系統(tǒng)中，1986年有33%的系統(tǒng)由于堵塞（大部分投入使用不足兩年時間）停止運(yùn)行，到1990年已經(jīng)有50%的回灌系統(tǒng)由于堵塞停止運(yùn)行；資料顯示，雨洪水被簡單預(yù)處理作為回灌水源，仍有可能由于嚴(yán)重的堵塞問題導(dǎo)致回灌工程報廢[4-5]。

地下水人工回灌堵塞的演化規(guī)律受到回灌水源的水質(zhì)特征、含水層介質(zhì)礦物成分以及介質(zhì)粒徑特征、回灌水力負(fù)荷等多方面因素的影響，是一個物理-化學(xué)-生物交互作用的復(fù)雜過程[6-9]，實際堵塞過程也常常伴隨著物理、化學(xué)、生物作用的疊加。依據(jù)其堵塞成因，地下水人工回灌過程中的堵塞分為物理堵塞、化學(xué)堵塞和生物堵塞3種類型[10-13]。Dillon在澳大利亞40個回灌實例中調(diào)查發(fā)現(xiàn)：80%的回灌井發(fā)生了堵塞，其中70%是由于物理作用引起的，15%是由于生物作用引起的，10%是由于化學(xué)作用引起的，5%是由于其他原因引起的[14]。物理堵塞中的懸浮物堵塞最為常見，在回灌井和地表入滲系統(tǒng)中常常發(fā)生[15-16]。堵塞過程中懸浮物的來源有兩種：一是回灌水源本身所攜帶的懸浮物顆粒[17]；二是回灌過程中由于水動力和水化學(xué)作用在含水介質(zhì)內(nèi)部產(chǎn)生的懸浮物顆粒[18]。關(guān)于大顆粒懸浮物的堵塞機(jī)理研究較為常見，通常是通過確定懸浮物粒徑和介質(zhì)粒徑的直徑比作為判斷堵塞的依據(jù)。實際的水土環(huán)境中懸浮物復(fù)雜，根據(jù)懸浮物粒徑將其分為大顆粒（＞30 μm）、膠體微粒（＜1 μm）、中間顆粒（1～30 μm）3種類型。而專門針對中間顆粒，尤其膠體顆粒的堵塞研究較少。關(guān)于微小顆粒在多孔介質(zhì)中的遷移行為，許多學(xué)者開展了室內(nèi)實驗[19-27]。真實的地下水環(huán)境中，懸浮物顆粒存在多樣性和復(fù)雜性，水溶液也是由各種不同類型的陰陽離子構(gòu)成的電解質(zhì)溶液，這些復(fù)雜的因素都會影響多孔介質(zhì)中的堵塞機(jī)理，僅僅通過懸浮物粒徑和介質(zhì)粒徑直徑比作為關(guān)鍵參數(shù)來判斷懸浮物堵塞是否發(fā)生并不恰當(dāng)。本次研究在前期工作的基礎(chǔ)上，繼續(xù)開展砂柱實驗研究，模擬回灌過程中生物膠體在飽和砂土介質(zhì)中的運(yùn)移情況，并結(jié)合水流吸附-解析模型，探討在不同離子強(qiáng)度、孔隙水流速條件下生物膠體在飽和多孔介質(zhì)中的運(yùn)移過程及有關(guān)機(jī)理，為進(jìn)一步揭示微小顆粒在多孔介質(zhì)中的堵塞機(jī)理提供科學(xué)依據(jù)。

1 實驗材料和方法

1.1 實驗裝置和材料

實驗裝置是由成套的測量系統(tǒng)組成的（圖1），由注射泵實現(xiàn)定流量供水，砂柱采用直徑1.8 cm、長度11 cm的有機(jī)玻璃柱，流出液采用自動采集器采集水樣。柱內(nèi)填充河砂，平均粒徑為250 μm。實驗前將河砂用去離子水清洗至無懸浮雜質(zhì)，再用37%的HCl浸泡24 h以去除表面的氧化物，再用去離子水徹底沖洗10遍，直至洗液pH接近7，高壓滅菌2.5 h后在105℃烘箱8 h烘干。砂柱的填裝采用了濕填法分層填裝的方法，實驗介質(zhì)孔隙度為0.35。

圖1 實驗裝置圖Fig.1 Photo of experimental apparatus

大腸桿菌（Escherichia coli革蘭陰性短桿菌）作為實驗用膠體，0.5～3 μm。在實驗室培養(yǎng)并制備大腸桿菌懸浮溶液。溶液的濃度采用紫外分光光度計（SpectraMax Plus 384,US）在460 nm的波長條件下測定，回灌溶液中膠體濃度為 108Nc·L-1，Nc指的是膠體的個數(shù)。

1.2 實驗方法

本次研究設(shè)置不同離子強(qiáng)度、不同流速條件下共11組砂柱實驗。每個砂柱實驗開始前，先自下而上通入高純水，使土柱內(nèi)部達(dá)到飽和狀態(tài)，繼續(xù)通入 10個孔隙體積高純水使土柱內(nèi)部條件達(dá)到穩(wěn)定。實驗用分析純NaCl配制標(biāo)準(zhǔn)溶液，選擇了 4種離子強(qiáng)度（10,30,50,300 mmol·L-1）；用注射泵控制流速（1，5，50 m·d-1）。對于每一砂柱實驗，首先通入約6個孔隙體積（pore volume，1PV=L砂柱長度/V水流速度）的 NaCl標(biāo)準(zhǔn)溶液，其次通入10個PV膠體懸浮液，最后再通入3 個PV的NaCl標(biāo)準(zhǔn)溶液。實驗過程中，按一定時間間隔（0.4～40 min，視流速而定）連續(xù)采集出水水樣，連續(xù)測定出水水樣中膠體的濃度。

在回灌實驗結(jié)束后，將砂柱等分成11份，放入30 ml 的試劑瓶中，在每個瓶中加入20 ml 去離子水后，稱量其質(zhì)量，在振蕩器上振蕩30 min，靜置10 min后取上層懸液測量膠體的濃度，然后再將試劑瓶放入100℃ 的烘箱中將石英砂土烘干，稱量砂質(zhì)量。將各個砂層部分的膠體數(shù)量用進(jìn)入砂柱的膠體總量(Ntc)進(jìn)行均一化處理，得到最終膠體在砂柱中的空間分布量。

2 結(jié)果與討論

2.1 砂柱實驗穿透曲線

通過在不同溶液離子強(qiáng)度下的一系列砂柱實驗，研究流速變化對膠體在多孔介質(zhì)中遷移-滯留的影響。圖 2（a）～（d）代表了不同實驗條件下的穿透曲線（橫坐標(biāo)為PV，縱坐標(biāo)為C/C0）。從圖2（a）～（d）對比可以看出，離子強(qiáng)度從10 mmol·L-1增加到300 mmol·L-1，穿透曲線的峰值依次在降低，膠體在介質(zhì)中的沉積量增加，介質(zhì)堵塞概率增大，說明離子強(qiáng)度是影響膠體顆粒遷移的重要因素；但在相同離子強(qiáng)度下，孔隙水流速度從 1～50 m·d-1增大，流速的變化對膠體的沉積-運(yùn)移影響趨勢明顯，無論在高離子強(qiáng)度還是在低離子強(qiáng)度水環(huán)境中，高孔隙水流速砂柱實驗的生物膠體流出量明顯大于低流速砂柱實驗，穿透曲線的峰值隨著流速的增加而升高，說明低流速條件下有利于膠體的沉積，增大堵塞的概率。整體上來看，回灌過程中膠體遷移滯留主要受控于回灌過程中水環(huán)境的離子強(qiáng)度，而水流速度的增大產(chǎn)生的水動力剪切力有利于膠體在多孔介質(zhì)中的遷移，會對其影響產(chǎn)生干擾。所以，回灌過程中膠體類微粒的遷移-沉積是離子強(qiáng)度、水流條件耦合作用的結(jié)果。

2.2 砂柱中膠體沉積量空間分布

實驗結(jié)束后，按照1 cm間隔，沖洗不同深度入滲介質(zhì)中的膠體顆粒，測量上懸液中的膠體濃度，砂樣烘干并稱重，計算得到介質(zhì)中沉積膠體的空間分布情況。圖3清晰地表征了膠體顆粒物在砂柱內(nèi)空間分布特征。結(jié)果表明，在低離子強(qiáng)度條件下（10、30 mmol·L-1），截留在砂柱中膠體顆粒比較均勻地分布在砂柱各個部分；在高離子強(qiáng)度條件下（50、300 mmol·L-1），膠體在介質(zhì)中的截留總量增加，膠體顆粒的截留量隨著深度的增加而遞減，絕大部分膠體顆粒被截留在0～6 cm范圍內(nèi)，堵塞從內(nèi)部堵塞向表面-內(nèi)部堵塞轉(zhuǎn)變。該結(jié)果從另一個角度進(jìn)一步驗證了離子強(qiáng)度對膠體顆粒滯留的主導(dǎo)控制作用。流速因素往往會干擾離子強(qiáng)度對膠體滯留的影響效果，在相同的離子強(qiáng)度下，孔隙水流速的增大能夠增大膠體顆粒的遷移量，減少在介質(zhì)表面的沉積，從實驗結(jié)果來看，相同離子條件下，流速的增大可以使膠體在多孔介質(zhì)中滯留空間分布更加均勻，在50 mmol·L-1水環(huán)境條件下，這種影響最為明顯。

圖2 不同水流條件下生物膠體的穿透曲線Fig.2 Representative breakthrough curves at three different initial flow velocity(dot point is observed and solid line is simulated)

2.3 模擬膠體在飽和多孔介質(zhì)中的滯留和運(yùn)移

采用一維對流-彌散方程描述膠體在多孔介質(zhì)中的運(yùn)移[28]

式中，C為膠體的液相濃度，mg·L-1；D為彌散系數(shù)，cm2·min-1；v為平均孔隙流速，cm·min-1；z為垂直距離，cm；t為時間，min；ratt為膠體的吸附速率，用式（2）來確定

式中，ρb為介質(zhì)的容重，g·cm-3；θ為飽和含水量；k為吸附速率系數(shù)；ψ為說明膠體沉積過程的量綱1函數(shù)；S為砂柱中吸附的膠體濃度。對于滯留過程來說，ψ的表達(dá)式為[29]

式中，Smax是膠體在多孔介質(zhì)中最大沉積濃度。

膠體運(yùn)移的定解條件如下

以上膠體運(yùn)移方程采用Hydrus-1D軟件中Van Genuchten-Mualem模型模擬，擬合穿透曲線后得到相關(guān)參數(shù)見表1。

從表1實驗擬合參數(shù)可以看出，膠體在運(yùn)移過程中的移動速率常數(shù)隨著流速的增大而增大，多孔介質(zhì)的最大固相吸附濃度隨著流速的增大而減小，在中等離子強(qiáng)度的水化學(xué)條件下這種影響尤為顯著。根據(jù)前人研究成果，對膠體在多孔介質(zhì)中的運(yùn)移研究側(cè)重其沉積和釋放機(jī)理。實驗研究發(fā)現(xiàn)膠體在多孔介質(zhì)中的阻塞不僅受物理因素的影響，還受到溶液化學(xué)因素的影響，如溶液的離子強(qiáng)度、pH等[30-32]。流速的變化會改變膠體顆粒與多孔介質(zhì)之間的力的平衡，由于其他條件不同，其影響程度也有所區(qū)別。為了進(jìn)一步說明流速對膠體沉積的這種影響，根據(jù)式（5）計算不同條件下多孔介質(zhì)的有利沉積面積[33]

式中，Ac是膠體的橫截面積，cm2；As是滲透介質(zhì)比表面積，cm2·cm-3；Sf是量綱 1量，表征多孔介質(zhì)表面易于沉積的固相面積；γ是沉積于介質(zhì)表面的膠體孔隙率。本次計算Ac=7.85×10-9cm2,As=455.71 cm2·cm-3,ρb=1.7 g·cm-3,γ采用 0.5[34]。

圖3 不同實驗條件下生物膠體在砂柱中的空間沉積曲線Fig.3 Measured spatial deposition curve of colloids in various sand column at different conditions

表1 通過Hydrus-1D 軟件采用對流-彌散方程擬合穿透曲線后得到的擬合參數(shù)Table 1 Parameters estimated from column breakthrough curves using Hydrus-1D

計算結(jié)果見圖4，圖4（a）表征了離子強(qiáng)度和Sf之間的關(guān)系。對于一個給定的流速，膠體的沉積量隨著離子強(qiáng)度增加而增大。圖4（b）直觀給出了不同離子強(qiáng)度下流速與表征膠體滯留面積參數(shù)Sf的關(guān)系，Sf值隨孔隙水流速的增加而減小。低離子強(qiáng)度條件（IS＜20 mmol·L-1）是最典型的地下水條件，在此條件下Sf的值非常低，說明膠體吸附在砂表面的可能性非常小。隨著離子強(qiáng)度的增加，利于沉積的介質(zhì)表面積Sf迅速增大，越來越多的膠體吸附在介質(zhì)表面，遷移量隨之減少。

圖4 不同流速條件下離子強(qiáng)度和Sf關(guān)系及不同離子強(qiáng)度下流速和Sf關(guān)系Fig.4 Plots of Sf as a function of solution IS(a) and flow velocity(b)

2.4 膠體堵塞機(jī)理分析

膠體沉積過程由膠體與固相顆粒表面之間的相互作用力決定，這些作用力包括雙電層力、水合力和空間排斥力、范德華力，定量描述這些膠體作用力的理論為 Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek(DLVO)理論[35-36]。測定實驗過程各種離子強(qiáng)度條件下膠體和砂土的電泳淌度（Malvern,Zetasizer Nano Series,Nano-ZS），并用Smoluchowski 方程轉(zhuǎn)化為zeta電勢，圖5為通過測量的zeta電勢計算得到的DLVO 勢能。表2給出了不同離子強(qiáng)度下的能量勢壘、初級、次級勢阱的大小。

圖5 4種離子強(qiáng)度下膠體的DLVO勢能曲線Fig.5 DLVO energy profiles for colloids

表2 不同離子強(qiáng)度條件下的zeta電勢和DLVO相互作用能參數(shù)Table 2 Calculated DLVO interaction parameters in indicated solution chemistries

根據(jù)傳統(tǒng)的DLVO理論，隨著離子強(qiáng)度的增加，次級勢阱的深度增加，次級勢阱越深，膠體和砂表面的相互引力越強(qiáng)，從而使膠體更不容易因為水動力剪切力等其他外力的影響而釋放回溶液中。在一定的離子強(qiáng)度下，吸附在次級勢阱中的膠體隨著流速的增加而降低，這是因為流速增加了水動力剪切力，降低了膠體吸附的概率，如圖6所示。在沉積階段，水流速提高產(chǎn)生的水動力剪切力有利于膠體的遷移；而在釋放階段，流速的增大對膠體遷移效果的影響不明顯。主要原因是這個階段的膠體以阻塞或者吸附的形式在砂介質(zhì)中滯留，當(dāng)膠體由于水動力剪切力沿著介質(zhì)表面滑動至粗糙突起旁邊時，粗糙突起可提供水平方向上的應(yīng)力來平衡水動力剪切力，從而將膠體固定在固相顆粒表面上。實驗結(jié)束后砂樣掃描電鏡結(jié)果（圖 7）也很好地驗證了這一結(jié)論。前人研究也表明，介質(zhì)表面的這種粗糙度的存在可使其旁邊膠體所受的黏附力矩增大，水動力力矩減小，從而增強(qiáng)膠體的吸附[37]。所以，在一定的離子強(qiáng)度下，孔隙水流速的增大能夠有效促進(jìn)膠體在砂柱中的穿透過程，增大其遷移概率，減少其在介質(zhì)表面的滯留沉積量。但一旦沉積，在后期的釋放階段受到介質(zhì)表面粗糙性、死端孔隙等物理因素的影響，水流速度的變化并未增大膠體釋放量，說明這些因素的存在可以削弱釋放階段流速對膠體遷移的影響。

圖6 水流對膠體沉積、遷移影響Fig.6 Schematic of colloid attachment process and detachment stage on a sand grain due to flow

圖7 實驗前砂、實驗結(jié)束后膠體在砂表面滯留的掃描電鏡圖Fig.7 SEM images of sands (a) and colloids attached on sand surface after complete release and excavation phase(b)

3 結(jié) 論

（1）通過砂柱室內(nèi)回灌實驗驗證了溶液離子強(qiáng)度、水流流速對膠體顆粒在多孔介質(zhì)中的遷移、滯留過程的影響。結(jié)果表明溶液離子強(qiáng)度的增加會減少膠體在砂柱介質(zhì)里的遷移量，增大膠體顆粒在介質(zhì)中的滯留量；相反，流速的增加會促進(jìn)膠體在多孔介質(zhì)中的遷移，而不利于滯留。拆柱實驗結(jié)果進(jìn)一步驗證了上述結(jié)果。

（2）用Hydrus-1D模擬膠體在多孔介質(zhì)中的滯留和運(yùn)移過程，結(jié)果表明：吸附速率系數(shù)k、最大固相沉積量Smax隨著離子強(qiáng)度的增大而增大，隨著水流速度的增加而減小；在相同的離子強(qiáng)度下，流速越大，膠體穿透曲線峰值越高，膠體的遷移率增加，表征對吸附有效的砂表面面積的參數(shù)Sf值隨著流速的增加而減少。但在膠體的釋放階段，膠體的釋放對于流速的增加沒有明顯的響應(yīng)。

（3）隨著離子強(qiáng)度的增加，次級勢阱的深度增加，次級勢阱越深，膠體和砂表面的相互吸引作用越強(qiáng)，越不利于遷移；在一定的離子強(qiáng)度下，膠體受到水動力剪切力也隨著流速的增大而增大，從而有可能克服黏附力矩而利于膠體的遷移，但在釋放階段，由于砂介質(zhì)表面的粗糙度的影響，使得滯留在介質(zhì)表面的膠體受水流影響大大減弱。

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date:2017-05-08.

Prof.DU Xinqiang,duxq77@163.com

supported by the National Natural Science Foundation of China(41472213,41602077).

Effects of solution ionic strength and flow velocity on colloid clogging in saturated porous media during artificial recharge

YE Xueyan1,2,DU Xinqiang1,2,ZHANG Hexuan1,2,CUI Ruijuan1,2
(1Key Laboratory of Groundwater Resources and Environment,Ministry of Education,Jilin University,Changchun130026,Jilin,China;2College of Resources and Environment,Jilin University,Changchun130026,Jilin,China)

A thorough understanding of fine particles clogging mechanisms is one of the critical issues during artificial recharge.This study was conducted to examine the effects of solution ionic strength (IS) and flow velocity on colloid transport and deposition in saturated porous media.Column transport experiments were carried out with different flow rate at various solution IS.These experiments were designed to obtain the long-term breakthrough curves (BTCs) in order to determine parameters by Hydrus-1D modeling.The results indicated that the BTCs were rising with increasing flow rate at given solution IS during attachment stage and values of key parameters.The results showed that these parameter values were controlled by the effects of solution IS at given flow velocity conditions and the parameter value increases with the increase of ionic strength.The effect of flow velocity was more significant for the chemical conditions when IS equaled to 30 and 50 mmol·L-1.An explanation for these observations was obtained from extended interaction energy calculations that considered chemical heterogeneity on the sand surface.Interaction energy calculation showed that the size of the energy barrier to attachment in the primary minimum (ΦT) reduced with increasing IS.The enhanced residence time available at low flow velocity allowed the bacteria to gain enough thermal energy to overcome the strength by realizing a primary minimum attachment.In addition,the hydrodynamic torques were small at microscopic roughness locations and grain-grain contacts.Therefore,a subsequent increase in flow velocity followed by retention phase had a negligible effect on the particles deposited at these favorable attachment locations.Hence,this study provided a very systematic experimental and theoretical evidence that the colloidal retention depended on the chemical feature and the flow velocity.On the whole,the migration and retention behavior of colloidal particles during the recharge process was mainly controlled by the ionic strength.However,the hydrodynamic characteristics interrupted the control of ionic strength.During the artificial recharge engineering,the two factors should be considered together to against the clogging.

particle; saturated porous; flow velocity; transport; retention; clogging; suspensions; model

X 141

A

0438—1157（2017）12—4793—09

10.11949/j.issn.0438-1157.20170570

2017-05-08收到初稿，2017-09-30收到修改稿。

聯(lián)系人：杜新強(qiáng)。

冶雪艷(1978—)，女，博士，副教授。

國家自然科學(xué)基金項目（41472213，41602077）。