郭慶齡，趙麗芹，甘樹，徐百龍，王鑫陽，楊岳平*

(1.浙江大學 環(huán)境與資源學院， 浙江 杭州 310058； 2. 浙江至美環(huán)境科技有限公司， 浙江 杭州 310030)

2.3.5 反滲透工藝對其他特殊有機污染物的去除效果

反滲透工藝對其他特殊有機污染物的去除效果如表9所示.

突發(fā)自然災(zāi)害應(yīng)急飲用水反滲透處理工藝研究

郭慶齡1，趙麗芹1，甘樹2，徐百龍2，王鑫陽2，楊岳平1*

(1.浙江大學 環(huán)境與資源學院， 浙江 杭州 310058； 2. 浙江至美環(huán)境科技有限公司， 浙江 杭州 310030)

以反滲透作為主體工藝進行突發(fā)自然災(zāi)害應(yīng)急水處理工藝研究，在試驗濃度范圍內(nèi)，反滲透工藝對濁度、CODMn、氨氮和鹽類物質(zhì)的平均去除率分別達99%，90%，87%和96%.對鎘、鉛、鎳、銅4種常見重金屬離子的去除效果顯著，平均去除率分別達96%，97%，96.5%，96%.對乙苯、二甲苯、氯苯、1,2-二氯苯、1,4-二氯苯、2,4,6-三氯酚、三氯乙酸、三氯乙醛以及樂果、滅草松、草甘膦、敵敵畏、百菌清、毒死蜱6種典型農(nóng)藥的去除效果較好，平均去除率分別達98.51%，98.46%，97.84%，99.03%，99.11%，99.56%，99.24%，99.29%，99.16%，99.98%，99.95%，99.76%，99.61%，99.67%；對三氯甲烷、三溴甲烷、苯酚、苯乙烯的去除效果一般，平均去除率分別為73.43%，86.03%，72.64%，63.31%；對苯、二氯甲烷、甲醛的去除效果較差，平均去除率分別為44.36%，17.57%，8.37%.在試驗研究的基礎(chǔ)上，提出應(yīng)急水源地水質(zhì)建議性標準，為突發(fā)性水污染反滲透處理工藝的實際應(yīng)用提供了參考依據(jù).

突發(fā)自然災(zāi)害；應(yīng)急飲用水；反滲透；常規(guī)污染物；重金屬；有毒有害有機物

地震、臺風、洪澇、泥石流等自然災(zāi)害發(fā)生時，飲用水水源容易被污染，供水系統(tǒng)也會遭到嚴重的破壞，導致生活飲用水供給難以保障[1]，嚴重威脅著災(zāi)區(qū)居民的身體健康，如2008年汶川地震、南方特大暴雨后出現(xiàn)的飲用水安全保障問題[2].因突發(fā)自然災(zāi)害條件下水源地污染具有突發(fā)性、不確定性、擴散性[3-5]、污染物類型復雜多變等特點,目前國內(nèi)對于應(yīng)急水源地水質(zhì)也缺少相應(yīng)的標準.為此，開展突發(fā)自然災(zāi)害條件下應(yīng)急飲用水處理工藝研究具有重大意義.

目前，突發(fā)自然災(zāi)害應(yīng)急飲用水處理方法主要有活性炭吸附、混凝、化學沉淀、離子交換、超濾、反滲透等.膜處理技術(shù)與常規(guī)水處理工藝相比，具有工藝效率高、安全性好、易控制、工藝簡潔、水質(zhì)好以及設(shè)備體積小、重量輕、性價比高等優(yōu)點[6-9].將基于膜的水處理技術(shù)應(yīng)用于應(yīng)急救災(zāi)已成為一種趨勢，Norit、K? cher Futuretech、Berkefeld、HTI、Siemens、Veolia、GE Zenon等公司都為賑災(zāi)提供過應(yīng)急水處理系統(tǒng).

超濾主要去除水體中的濁度、細菌、病毒等有害物質(zhì)，無法去除重金屬離子及溶解性有機污染物，而反滲透工藝雖可有效去除大部分重金屬及有毒有害有機物，但對某些污染物的去除效率并不高，原水中污染物濃度的高低對產(chǎn)水水質(zhì)也有較大影響.因此，在突發(fā)自然災(zāi)害、水源地水質(zhì)受到污染的條件下，反滲透工藝并不能確保產(chǎn)水達到飲用水水質(zhì)標準.本研究以反滲透為應(yīng)急飲用水處理工藝，根據(jù)《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749-2006)中相關(guān)指標的要求，選取濁度、CODMn、氨氮和TDS 4種常規(guī)污染物，鎘、鉛、鎳、銅4種常見重金屬以及21種典型的有毒有害有機物作為檢測對象，考察反滲透在不同進水濃度條件下的產(chǎn)水水質(zhì)及處理效率，在此基礎(chǔ)上，提出基于反滲透工藝的應(yīng)急水源地污染物限值指標.

1 材料與方法

1.1 試驗對象

本實驗以模擬微污染原水作為試驗用水，采用超濾作為預處理，以反滲透作為主體工藝進行試驗.

(1) 高濁度微污染原水： 通過調(diào)研可知河水濁度變化較大，氨氮在0～3 mg·L-1, CODMn在0～15 mg·L-1.因此，試驗取河水投加生活污水、底泥模擬配制高濁度微污染原水，試驗水質(zhì)參數(shù)如表1所示.

表1 高濁度微污染水水質(zhì)

Table 1 The water quality of high turbidity for experiments

(2) 模擬重金屬微污染原水： 《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749-2006)中鎘、鉛、鎳、銅離子的標準限值分別為0.005，0.01，0.02和1.0 mg·L-1.在應(yīng)急處理技術(shù)上通常按照污染指標超標50倍做預案[10-11]，因此，試驗用水重金屬污染程度設(shè)立3個梯度： 超標10倍以下、超標20～35倍、超標40～50倍，模擬突發(fā)污染事件中受污染的水供試驗.

(3) 模擬有機物微污染原水： 參照《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749-2006)配制不同超標倍數(shù)的模擬污染水，設(shè)立3個梯度： 超標5倍以下、超標5～20倍、超標20倍以上.由于受有機物溶解性限制并結(jié)合實際突發(fā)性污染狀況中有機物濃度，試驗配制較低超標倍數(shù)污染水，試劑進水濃度以試驗中實測值為準.

1.2 試驗試劑

試驗過程中使用的主要試劑如表2所示.

1.3 試驗裝置

自制反滲透應(yīng)急飲用水處理裝置工藝流程如圖1所示.超濾膜選用中空纖維聚丙烯膜材料，截留分子量50 000～80 000，使用壓力0.1～0.3 MPa.采用ULP21-4021超低壓復合反滲透膜元件進行反滲透，可在超低操作壓力條件下達到和常規(guī)低壓膜同樣的高水通量和高脫鹽率，運行壓力約為常規(guī)低壓復合膜運行壓力的 61%，平均產(chǎn)水量3.6 m3·d-1，有效膜面積3.3 m3.在化學清洗階段，根據(jù)各處理單元進水水質(zhì)情況向產(chǎn)水中加入化學清洗劑對膜進行浸泡和沖洗，由于該裝置主要針對應(yīng)急水處理，進水水質(zhì)具有污染物類型復雜多變的特點，因此膜的使用壽命為2～3年，低于普通應(yīng)用中4～5年的使用壽命.

圖1 試驗裝置工藝流程圖Fig.1 Flow diagram of experiment process

表2 主要試驗試劑

Table 2 The reagent for experiments

1.4 試驗方法

以模擬污染水為原水，采用反滲透應(yīng)急飲用水處理裝置進行試驗，試驗溫度為24～28 ℃、控制操作壓力為1.0 MPa，每次運行3 h，每30 min取一次水樣，每次運行之后進行清洗.取樣點分別在原水處和反滲透膜出水處，測定處理前后水樣中污染物濃度，在測定UV254、氨氮、鎘、鉛、鎳、銅及有機物濃度等指標時，水樣需經(jīng)過孔徑為 0.45 μm的膜進行過濾.以《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749-2006)作為出水水質(zhì)的主要參考標準，具體檢測方法如表3所示.

2 結(jié)果與討論

2.1 反滲透工藝對常規(guī)污染物的去除效果

在應(yīng)急水處理中同時要考慮到地表水質(zhì)情況，因此，試驗首先考察了以超濾作為預處理的反滲透工藝對常規(guī)污染物的去除效果，主要考察的污染指標有： 濁度、CODMn、氨氮和TDS.

《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749-2006)中規(guī)定濁度、CODMn、氨氮的限值分別為1 NTU，3 mg·L-1，0.5 mg·L-1.當進水濁度為5.0～49.9 NTU時，反滲透產(chǎn)水濁度去除率可達99%以上.當進水的CODMn為3.5～12.5 mg·L-1時，反滲透產(chǎn)水CODMn去除率可達90%以上.當進水氨氮濃度為0.496～3.289 mg·L-1時，去除率可達85%以上.當進水TDS為203～490 mg·L-1時，去除率可達 95%以上.隨著進水的濁度、CODMn、TDS變化，產(chǎn)水的濁度、CODMn、TDS變化則較小.可知，反滲透應(yīng)急飲用水處理工藝對濁度、CODMn、氨氮、TDS 4種常規(guī)污染物的去除效率較高，且效果穩(wěn)定，平均去除率分別可達99.59%，93.35%，87.22%，96.01%，出水達標，且優(yōu)于標準限值.這主要是因為進水經(jīng)超濾預處理后，大顆粒物質(zhì)、大分子量的有機物已基本去除，而反滲透膜超細孔徑(<0.1nm)可有效削減進水中有機物的含量，對鹽類物質(zhì)也有截留作用.

2.2 反滲透工藝對重金屬的去除效果

微濾、超濾、納濾、反滲透等膜技術(shù)皆可對重金屬離子進行有效分離，其中反滲透是分離溶解固體最有效的方法，可確保廢水中的重金屬離子基本被去除[12].選擇鎘、鉛、鎳和銅4種重金屬離子為目標污染物，設(shè)立3個濃度梯度： 10倍以下、20～35倍和40～50倍國標濃度，以超濾作為預處理的反滲透工藝考察其對不同濃度Cd2+、Pb2+、Ni2+、Cu2+的去除效果及產(chǎn)水達標情況.

表3 水質(zhì)指標檢測方法

Table 3 Detection methods of water quality indexes

表4 反滲透對常規(guī)污染物的去除

Table 4 The removal efficiency of routine pollutants by reverse osmosis

2.2.1 Cd2+去除效果

反滲透工藝對不同濃度Cd2+的去除效果如圖2所示.

圖2 反滲透水處理工藝對Cd2+的去除效果Fig.2 The removal efficiency of Cd2+ by reverse osmosis

由圖2可知，當進水Cd2+濃度分別為國標的5倍、30倍、40倍時，Cd2+的去除率可達96%以上，反滲透工藝產(chǎn)水Cd2+平均濃度分別為0.000 5, 0.003 3和0.003 8 mg·L-1，可知，進水Cd2+濃度為40倍國標濃度以下時，反滲透產(chǎn)水Cd2+<0.005 mg·L-1，可達《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749-2006)限值要求.

2.2.2 Pb2+去除效果

反滲透工藝對不同濃度Pb2+的去除效果如圖3所示.當進水重金屬Pb2+濃度在國標50倍范圍內(nèi)時，反滲透工藝對Pb2+的去除率可達97%以上.當進水Pb2+超標10倍、20倍、50倍時，反滲透產(chǎn)水Pb2+平均濃度分別為0.000 47，0.004 1，0.007 1 mg·L-1，可知，當進水Pb2+濃度在國標50倍以下時，反滲透工藝產(chǎn)水Pb2+<0.01 mg·L-1，可達《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749-2006)限值要求.

圖3 反滲透水處理工藝對Pb2+的去除效果Fig.3 The removal efficiency of Pb2+ by reverse osmosis

2.2.3 Ni2+去除效果

圖4 反滲透水處理工藝對Ni2+的去除效果Fig.4 The removal efficiency of Ni2+ by reverse osmosis

反滲透工藝對不同濃度Ni2+的去除效果如圖4所示.在進水重金屬Ni2+濃度在國標50倍范圍內(nèi)時，反滲透工藝對Ni2+的去除率可達96.5%以上.當進水Ni2+為國標5倍濃度時，反滲透工藝產(chǎn)水中未檢出Ni2+；當進水Ni2+為30倍國標濃度時，反滲透工藝產(chǎn)水Ni2+平均濃度為0.009 mg·L-1， 可達《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749-2006)中規(guī)定的Ni2+<0.02 mg·L-1要求；而當進水Ni2+為50倍國標濃度時，反滲透產(chǎn)水Ni2+濃度為0.026 mg·L-1，未達到國標限值.

2.2.4 Cu2+去除效果

反滲透工藝對不同濃度Cu2+的去除效果如圖5所示.當進水重金屬Cu2+濃度在50倍國標范圍內(nèi)時，反滲透工藝對Cu2+的去除率可達96%以上.當進水Cu2+為10倍和20倍國標濃度時，反滲透產(chǎn)水Cu2+平均濃度分別為0.148和0.418 mg·L-1，可達《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749-2006)中Cu2+<1 mg·L-1的限值要求；但當進水Cu2+為50倍國標濃度時，反滲透工藝產(chǎn)水Cu2+平均濃度為1.633 mg·L-1，未達到國標限值.

圖5 反滲透對Cu2+去除效果Fig.5 The removal efficiency of Cu2+ by reverse osmosis

2.3 反滲透工藝對有毒有害有機物的去除效果

2.3.1 反滲透工藝對苯系物類的去除效果

反滲透工藝對苯系物類的去除效果如表5所示.

表5 反滲透對苯系物類的去除

Table 5 The removal efficiency of benzene series by reverse osmosis

注—代表進水濃度在國際限值以下.

由表5可知，當進水苯濃度為10倍國標限值以下時，其平均去除率為44.36%，產(chǎn)水未能達標；當進水乙苯濃度為1.36 mg·L-1，即超標3.5倍以下時，其平均去除率可達98.51%；當進水二甲苯濃度為1.554 mg·L-1，即超標2.1倍以下時，其平均去除率達98.46%.可知反滲透工藝對苯的去除效果較差，對乙苯和二甲苯的去除效果較好，產(chǎn)水均能達標.這是由于有機物的分子量越大，反滲透膜對該有機物的截留效果越好.

2.3.2 反滲透工藝對氯代苯類的去除效果

反滲透工藝對氯代苯類的去除效果如表6所示.在試驗濃度范圍內(nèi)，當進水氯苯、1,2-二氯苯和1,4-二氯苯濃度低于國標限值時，雙膜法處理技術(shù)對其去除率均可達96%以上；當進水氯苯、1,2-二氯苯和1,4-二氯苯濃度超出國標限值時，去除率分別可達97%，98%和99%以上，產(chǎn)水均可達標.可知，反滲透處理工藝對氯苯、1,2-二氯苯和1,4-二氯苯具有顯著的去除效果.

表6 反滲透工藝對氯代苯類的去除

Table 6 The removal efficiency of chlorinated benzene by reverse osmosis

2.3.3 反滲透工藝對鹵代脂肪烴類的去除效果

反滲透工藝對鹵代脂肪烴類的去除效果如表7所示.當進水中三氯甲烷超標0.01倍時去除率為51.63%，產(chǎn)水達標；當進水濃度增大時，去除率隨之增大，但產(chǎn)水均不能達標.當進水三溴甲烷濃度為0.782 mg·L-1即6.8倍以下時，其平均去除率達86.03%，產(chǎn)水均能達標.在試驗濃度范圍內(nèi)，二氯甲烷平均去除率為17.49%，產(chǎn)水均未能達標.可知，反滲透工藝對三氯甲烷和三溴甲烷的去除效果一般，不適用于處理高濃度的污染廢水，對二氯甲烷的去除效果較差.

表7 反滲透對鹵代脂肪烴類的去除效果

Table 7 The removal efficiency of aliphatic hydrocarbon by reverse osmosis

2.3.4 反滲透工藝對酚類的去除效果

反滲透工藝對酚類的去除效果如表8所示.當進水苯酚濃度為0.003 mg·L-1即超標0.6倍時，去除率為75.00%，產(chǎn)水達標；當進水濃度超標6.0倍時，去除率達70.29%，產(chǎn)水達標.當進水2,4,6-三氯酚濃度為6.65 mg·L-1即超標32.3倍以下時，其平均去除率達99.40%，產(chǎn)水均能達標.可知，反滲透工藝不適用于處理高濃度的苯酚，而對2,4,6-三氯酚的去除效果顯著，這主要由于苯酚分子量小、親水性強，反滲透膜對苯酚的截留率較低，而對一些分子量比苯酚大的酚類化合物則具有更好的截留效果[13].

表8 反滲透工藝對酚類的去除效果

Table 8 The removal efficiency of phenolic by reverse osmosis

2.3.5 反滲透工藝對其他特殊有機污染物的去除效果

反滲透工藝對其他特殊有機污染物的去除效果如表9所示.

表9 反滲透工藝對其他特殊有機物的去除效果

Table 9 The removal efficiency of other organic pollutants by reverse osmosis

當進水三氯乙酸濃度為6.62 mg·L-1即超標65.2倍以下時，其平均去除率可達99.24%，產(chǎn)水達標；當進水三氯乙醛濃度為0.426 mg·L-1即超標41.6倍以下時，其平均去除率達99.29%，產(chǎn)水達標；在試驗濃度范圍內(nèi)，苯乙烯的平均去除率為63.31%，但產(chǎn)水接近國標限值；產(chǎn)水中甲醛均未能達標，其平均去除率僅為8.37%，這主要由于甲醛分子量較小，反滲透膜對其截留效率低.可知反滲透工藝對三氯乙酸、三氯乙醛的去除效果較好，對苯乙烯的去除效果一般，對甲醛的去除效果較差.

2.3.6 反滲透工藝對典型農(nóng)藥的去除效果

超濾-反滲透工藝對典型農(nóng)藥的去除效果如表10所示.當進水樂果濃度為0.620 mg·L-1即超標6.8倍以下時，其平均去除率達99.16%；當進水滅草松濃度為13.60 mg·L-1即超標44.3倍以下時，其平均去除率達99.99%；當進水草甘膦濃度為48.95 mg·L-1即超標70.0倍以下時，其平均去除率達99.70%；當進水敵敵畏濃度為0.021 mg·L-1即超標20.0倍以下時，其平均去除率達99.76%；當進水百菌清濃度為0.242 mg·L-1即超標23.2倍以下時，其平均去除率達99.61%；當進水毒死蜱濃度為0.621 mg·L-1即超標6.8倍以下時，其平均去除率達99.67%.產(chǎn)水均符合我國飲用水標準限值要求.可知，反滲透工藝對試驗所選的6種典型農(nóng)藥均有顯著的去除效果.

表10 反滲透工藝對典型農(nóng)藥的去除效果

Table 10 The removal efficiency of common pesticides by reverse osmosis

2.4 應(yīng)急水水源地水質(zhì)建議值

根據(jù)試驗結(jié)果，反滲透應(yīng)急飲用水處理工藝可有效處理水中的濁度、CODMn、氨氮和電導率；對于突發(fā)自然災(zāi)害下的重金屬污染水源，反滲透處理工藝可顯著降低產(chǎn)水中的污染物濃度，減少重金屬離子殘留對人體造成的危害；對典型有機污染物也有明顯的去除效果，且有機污染物濃度對反滲透處理工藝的有機物去除率影響較小.結(jié)合試驗裝置設(shè)計進水水質(zhì)要求，根據(jù)污染物的平均去除率推算應(yīng)急水源地污染物濃度限值的建議值，則基于反滲透工藝的應(yīng)急飲用水水源地水質(zhì)建議值見表11.

3 結(jié) 論

對濁度、CODMn、氨氮和TDS 4種常規(guī)污染物，鎘、鉛、鎳、銅4種常見重金屬以及21種典型的有毒有害有機物進行模擬污染水處理效果試驗，考察反滲透工藝對突發(fā)性水污染的處理效果，得到：

3.1在試驗濃度范圍內(nèi)，反滲透處理工藝對濁度、CODMn、氨氮和TDS的平均去除率分別可達99.59%，93.35%，87.22%，96.01%.

表11 基于反滲透工藝的應(yīng)急飲用水水源地水質(zhì)建議值

Table 11 The concentration limit of pollutant of drinking water source in emergency by reverse osmosis

3.2在試驗濃度范圍內(nèi)，反滲透處理工藝對鎘、鉛、鎳、銅4種常見重金屬離子的去除效果顯著，平均去除率分別達96%，97%，96.5%，96%以上；當進水Cd2+為40倍國標濃度、Pb2+為50倍國標濃度、Ni2+為30倍國標濃度、Cu2+為20倍國標濃度時，產(chǎn)水均可達到國標限值要求，但當進水Ni2+為50倍國標濃度、Cu2+為50倍國標濃度時，產(chǎn)水則未能達標，需進行深度處理.

3.3在試驗濃度范圍內(nèi)，反滲透處理工藝對乙苯、二甲苯、氯苯、1,2-二氯苯、1,4-二氯苯、2,4,6-三氯酚、三氯乙酸、三氯乙醛以及樂果、滅草松、草甘膦、敵敵畏、百菌清、毒死蜱6種典型農(nóng)藥的去除效果較好，平均去除率分別達98.51%，98.46%，97.84%，99.03%，99.11%，99.56%，99.24%，99.29%，99.16%，99.98%，99.95%，99.76%，99.61%，99.67%；對三氯甲烷、三溴甲烷、苯酚、苯乙烯的去除效果一般，平均去除率分別為73.43%，86.03%，72.5%，63.31%；對苯、二氯甲烷、甲醛的去除效果較差，平均去除率分別為44.36%，17.57%，8.37%，建議采用其他工藝處理或?qū)Ξa(chǎn)水進行深度處理.

3.4基于反滲透處理工藝對不同污染物的平均去除率，提出應(yīng)急水源地水質(zhì)建議性標準(見表11)，以為反滲透處理工藝裝置的設(shè)計和應(yīng)用提供參考依據(jù).

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GUO Qingling1, ZHAO Liqin1, GAN Shu2, XU Bailong2, WANG Xinyang2, YANG Yueping1

(1.CollegeofEnvironmental&ResourceSciences,ZhejiangUniversity,Hangzhou310058,China; 2.ZhejiangChimeyEnvironmentScience&TechnologyCo.Ltd.,Hangzhou310030,China)

Studyonreverseosmosisfordrinkingwaterpurificationinsuddennaturaldisasteremergency.Journal of Zhejiang University (Science Edition)，2017，44(6)： 666-674

Reverse osmosis as the main process was studied for water purification in an emergency. The technology of reverse osmosis was proven to have a significant effect in the removal of turbidity, CODMn, NH3-N and conductivity whose average removal rates were over 99%, 90%, 87% and 96%, respectively. The process was proven to be extremely effective in the removal of Cd2+,Pb2+,Ni2+and Cu2+whose removal rates were all over 96%. The process had an even better performance when it came to the removal of ethyl benzene, xylene, chlorobenzene, o-dichlorobenzene, paracide, trichlorophenol, tricholoroacetic acid, chloral, dimethoate, bentazone, glyphosate, dichlorvos, chlorothalonil, and chlorpyrifos, and the corresponding average removal rates were 98.51%, 98.46%, 97.84%, 99.03%, 99.11%, 99.56%, 99.24%, 99.29%, 99.16%, 99.98%, 99.95%, 99.76%, 99.61%, 99.67%, respectively. However, the removal of chloroform, bromoform, phenol and styrene were relatively less effective, and the average removal efficiency were 73.43%, 86.03%, 72.64%, 63.31%, respectively. The removal efficiency of benzene, methylene chloride and formaldehyde with the reverse osmosis were even lower, which were 44.36%, 17.57%, 8.37%, respectively. Based on the experimental data, a suggested water quality standard for raw water was proposed as a reference for the application of reverse osmosis in emergency water treatment.

sudden natural disaster; emergency water; reverse osmosis; routine pollutants; heavy metal; toxic organics

2016-12-21.

國家科技支撐計劃資助項目 (2014BAK13B03).

郭慶齡(1993—)，ORCID: http://orcid.org/0000-0002-8210-0325，女，碩士研究生，主要從事應(yīng)急飲用水處理研究.

*通信作者，ORCID: http://orcid.org/0000-0002-9813-3594，E-mail：yyuep@zju.edu.cn.

10.3785/j.issn.1008-9497.2017.06.005

X 131.2

A

1008-9497(2017)06-666-09