侯建偉，索全義，段 玉，趙沛義，張 君，景宇鵬

(1銅仁學院烏江農(nóng)林經(jīng)濟學院，貴州銅仁 554300；2內(nèi)蒙古自治區(qū)農(nóng)牧業(yè)科學院資源環(huán)境與檢測技術(shù)研究所，呼和浩特 010031；3內(nèi)蒙古農(nóng)業(yè)大學草原與資源環(huán)境學院，呼和浩特 010019；4內(nèi)蒙古旱作農(nóng)業(yè)重點實驗室，呼和浩特 010031；5農(nóng)業(yè)部內(nèi)蒙古耕地保育科學觀測實驗站，呼和浩特 011705；6農(nóng)業(yè)部武川農(nóng)業(yè)環(huán)境科學觀測實驗站，呼和浩特 011705)

沙蒿生物質(zhì)炭在沙土中的降解特征①

侯建偉1，索全義3，段 玉2,4,5,6*，趙沛義2,4,5,6，張 君2,4,5,6，景宇鵬2,4,5,6

(1銅仁學院烏江農(nóng)林經(jīng)濟學院，貴州銅仁 554300；2內(nèi)蒙古自治區(qū)農(nóng)牧業(yè)科學院資源環(huán)境與檢測技術(shù)研究所，呼和浩特 010031；3內(nèi)蒙古農(nóng)業(yè)大學草原與資源環(huán)境學院，呼和浩特 010019；4內(nèi)蒙古旱作農(nóng)業(yè)重點實驗室，呼和浩特 010031；5農(nóng)業(yè)部內(nèi)蒙古耕地保育科學觀測實驗站，呼和浩特 011705；6農(nóng)業(yè)部武川農(nóng)業(yè)環(huán)境科學觀測實驗站，呼和浩特 011705)

為明確不同炭化條件下沙蒿生物質(zhì)炭的有機組分、炭化過程和降解特性。于不同炭化條件下無氧炭化制備沙蒿生物質(zhì)炭并進行沙地封存。結(jié)果表明：H、O和N元素的質(zhì)量分數(shù)及H/C、O/C 和(N + O)/C均隨炭化溫度的升高和炭化時間的延長呈先降低后穩(wěn)定的變化趨勢，升溫速率對其無顯著影響。而C則呈相反趨勢且均在炭化溫度＞600 ℃、炭化時間＞60 min以后基本達定值，上述指標(H、O、N、H/C、O/C 、(N + O)/C和C)的穩(wěn)定值分別約為29.3 g/kg、79.8 g/kg、11.2 g/kg、0.40、0.07、0.08和879.7 g/kg。生物質(zhì)炭的降解速率隨著炭化溫度的升高、炭化時間的延長和施用量的增大而降低，其半衰期為2 ～ 12年。綜上，沙蒿的炭化既是有機組分富碳、去極性官能團的過程，同時也是芳香性增強、親水性和極性減弱的過程，施用量和炭化溫度是影響生物質(zhì)炭降解的決定性因素。

沙蒿；生物質(zhì)炭；有機組分；沙土；降解周期

近年來，隨著為應(yīng)對氣候變化而提出的溫室氣體減排任務(wù)實施的日益艱難，國際社會紛紛提出了把農(nóng)業(yè)廢棄物轉(zhuǎn)化為生物質(zhì)炭[1-4]，并有較多關(guān)于生物質(zhì)炭添加對土壤養(yǎng)分吸收和作物產(chǎn)量影響的報道[5-6]。也有一些研究推測，黑碳物質(zhì)可在自然環(huán)境中穩(wěn)定數(shù)千年，其半衰期至少在100年左右[7-8]，但至今對生物質(zhì)炭的土壤環(huán)境效應(yīng)的研究還較為薄弱，特別是對生物質(zhì)炭的炭化過程中有機組分的變化及進入土壤后生命周期等方面還缺乏深入的了解。由于生物質(zhì)炭是通過特定方式制備的，其化學組成既不同于一般的植物生物質(zhì)，也不同于自然環(huán)境中的黑碳[9-11]。因此，其在環(huán)境中的穩(wěn)定性也與自然界的黑碳和一般的植物生物質(zhì)有著根本的區(qū)別，進入土壤后有著其自身的變化規(guī)律。本研究于不同炭化條件下制備沙蒿生物質(zhì)炭并采用盆栽試驗的方法進行沙地封存固碳，旨在為了解生物質(zhì)炭的有機組分、炭化過程及被施入沙土后可能發(fā)生的變化及降解時間，為生物質(zhì)炭改善沙地環(huán)境和增匯減排的時間尺度提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 供試材料

供試材料為沙蒿生物質(zhì)炭。沙蒿取自內(nèi)蒙古呼和浩特市托克托縣沙地，該沙地是庫布齊沙地的東緣，分布在托克托縣的西南。將取回的沙蒿平鋪于室外干燥后粉碎混勻，在干燥箱中 60 ℃烘至恒重(約 24 h)，粉碎并過 2 mm 篩后制取生物質(zhì)炭。

1.2 生物質(zhì)炭的制備

炭化設(shè)備選用人工智能箱式電阻爐(SGM.VB8/10，洛陽市西格馬儀器制造有限公司)，該設(shè)備可進行炭化溫度的調(diào)控。稱取烘干的沙蒿 25.0 g，放置于坩堝中，通過抽氣創(chuàng)造低氧環(huán)境，在不同炭化條件下制取生物質(zhì)炭，炭化結(jié)束后放入干燥器冷卻，并留樣備用。

1.3 試驗設(shè)計

本試驗共 10個處理，每個處理重復 3 次。分別為：①對照(T0)：自然沙(取自沙蒿同一地點 0 ～ 15cm 土層)，不施用任何物料。炭化溫度300、600和900 ℃，炭化時間60 min，升溫速率150 ℃/h制備的生物質(zhì)炭，即：②T300t60V150(T1)、③T600t60V150(T2)、④T900t60V150(T3)。炭化溫度600 ℃，炭化時間5 min和150 min，升溫速率150℃/h制備的生物質(zhì)炭，即：⑤T600t5V150(T4)、⑥T600t150V150(T5)。炭化溫度600℃，炭化時間60 min，升溫速率50℃/h和250℃/h制備的生物質(zhì)炭，即：⑦T600t60V50(T6)、⑧T600t60V250(T7)。炭化溫度600 ℃，升溫速率150℃/h，炭化時間60 min得到的生物質(zhì)炭，施用量設(shè)置為1.0% 和4%，即：⑨1.0%(T8)、⑩4.0%(T9)。

T0～ T7處理按2%的生物質(zhì)炭施用量，其余按設(shè)置施用量與自然沙均勻混合裝入塑料桶(高為15 cm)中，含水量控制在該沙土田間持水量的70%，加蓋，每隔5 d稱重一次并補水到初始質(zhì)量，放入網(wǎng)室內(nèi)模擬自然條件培養(yǎng)。分別在培養(yǎng)的第3、5、12和15月取樣測試各指標。

1.4 測試項目與方法

生物質(zhì)炭的元素組成：全C、H 和 N 采用CHN元素分析儀(德國elementar，Vario Macro) 測定，有機組分的元素組成通過扣除灰分(直接灰化法)含量得到并最終計算為質(zhì)量百分數(shù)，O元素含量采用差量法計算，樣品平行測定3次，用平均值計算有機質(zhì)組分的 H/C、O/C 和(O + N) /C 的原子比。

土壤有機碳測定采用重鉻酸鉀外加熱法[12]。

生物質(zhì)炭的半衰期：土壤全碳含量的差異作為添加的生物質(zhì)炭降解的表觀殘留碳量，殘留碳用一級動力學方程C = C0e-Kt進行擬合，其中C為時間t殘留的碳量(g/kg)，C0為培養(yǎng)前土壤與生物質(zhì)炭混合的全碳含量(g/kg)，K為降解速率常數(shù)(/月)，t為時間(月)。根據(jù)公式T = 0.693/K計算生物質(zhì)炭的半衰期(月)[8]。

2 結(jié)果與分析

表1 不同沙蒿生物質(zhì)炭有機組分的元素組成和原子比Table 1 Elemental compositions and atomic ratios of different Artemisia ordosica biochars

2.1 不同炭化條件下生物質(zhì)炭的有機組分

沙蒿升溫裂解過程是有機組分富碳、去極性官能團的過程。無論炭化溫度高低和炭化時間長短，生物質(zhì)炭中有機組分的C均較高(＞70%)，且隨炭化溫度的升高和炭化時間的延長而增加，這種趨勢在炭化溫度為300℃時表現(xiàn)得最為突出，當炭化溫度為600℃和900℃時，炭化時間達到60 min以后C基本達到定值。而H元素、O元素和N元素含量則與C呈相反趨勢(表1)。

生物質(zhì)炭中有機組分的原子比 H/C、O/C 和(N+O)/C反映生物質(zhì)炭的芳香性、親水性和極性大小。由表1可知，炭化溫度越高，炭化時間越長，生物質(zhì)炭有機組分的原子比 H/C、O/C 和( N + O)/C 越小，而炭化時的升溫速率對其無顯著影響，表明沙蒿的升溫長時間裂解又是一個芳香性增強、親水性和極性減弱的過程。

2.2 培養(yǎng)時間對有機碳的影響

2.2.1 不同生物質(zhì)炭和培養(yǎng)時間對沙土中有機碳的影響 沙土中添加生物質(zhì)炭后其有機碳大幅升高，具體表現(xiàn)為炭化溫度越高、炭化時間越長的生物質(zhì)炭施入沙土后，沙土中的有機碳越高；不同升溫速率條件下，其有機碳呈單峰曲線趨勢，150℃/h時達到最大值(表2)。此外，沙土中的有機碳均隨著培養(yǎng)時間的延長而降低，培養(yǎng)15個月后，T0～ T7各個處理有機碳比培養(yǎng)前分別降低了8.26%、22.02%、7.74%、5.27%、7.82%、7.09%、8.10% 和7.84%。

由不同生物質(zhì)炭和培養(yǎng)時間有機碳的殘留率(圖1)可知，300 ℃的生物質(zhì)炭降解速率非?？?，而900 ℃的生物質(zhì)炭降解速率相對較慢，而600 ℃不同炭化時間和升溫速率的生物質(zhì)炭，降解速率緩慢且大小相當。此外，不同生物質(zhì)炭的有機碳殘留率均隨著培養(yǎng)時間的延長表現(xiàn)為先快后慢的降低趨勢，特別是300℃的生物質(zhì)炭，其次為600 ℃的生物質(zhì)炭，而900 ℃的生物質(zhì)炭相對穩(wěn)定。說明不同時間段生物質(zhì)炭的降解差異主要受炭化溫度的影響，炭化溫度越低培養(yǎng)前期的降解速率就越快。

表2 不同生物質(zhì)炭和培養(yǎng)時間下沙土中有機碳的含量(g/kg)Table 2 Organic carbon contents in sandy soil under different biochars and incubation time

圖1 不同生物質(zhì)炭和培養(yǎng)時間有機碳的殘留率Fig.1 Residual rates of organic C under different biochars and incubation time

2.2.2 生物質(zhì)炭不同施用量和培養(yǎng)時間對沙土中有機碳的影響 不同施用量的生物質(zhì)炭均提高了沙土中的有機碳，生物質(zhì)炭的施用量越大沙土的有機碳越高，此外，沙土中的有機碳含量均隨著培養(yǎng)時間的延長呈下降趨勢(表3)。培養(yǎng)15個月后，1%、2%和4%的生物質(zhì)炭施用量，沙土中的有機碳較培養(yǎng)前分別降低了9.49%、7.74%和4.40%。

結(jié)合生物質(zhì)炭不同施用量和培養(yǎng)時間的有機碳殘留率(圖2)可知，有機碳的殘留率與生物質(zhì)炭的施用量有關(guān)，表現(xiàn)為：4%＞2%＞1%。培養(yǎng)15個月后，1%、2% 和4% 的生物質(zhì)炭施用量有機碳殘留率分別為90.52%、92.26% 和96.21%，說明沙土中的生物質(zhì)炭施用量越大，其有機碳的殘留率越高。此外，生物質(zhì)炭不同施用量的有機碳殘留率均隨著培養(yǎng)時間的延長表現(xiàn)為先快后慢的降低趨勢，不同施用量下這種趨勢的顯著程度表現(xiàn)為：1%＞2%＞4%，且1% 的生物質(zhì)炭施用量，其有機碳殘留率一直處于迅速降低水平。說明不同時間段生物質(zhì)炭的降解差異主要受生物質(zhì)炭施用量的影響，施用量越低培養(yǎng)前期的降解速率越快。

表3 生物質(zhì)炭不同施用量和培養(yǎng)時間下沙土中有機碳含量(g/kg)Table 3 Organic carbon contents in sandy soil under different application amounts of biochars and incubation time

圖2 生物質(zhì)炭不同施用量和培養(yǎng)時間有機碳的殘留率Fig. 2 Residual rates of organic C under different application amounts of biochars and incubation time

2.3 有機碳的降解半衰期

2.3.1 不同生物質(zhì)炭的有機碳降解半衰期 根據(jù)施用的生物質(zhì)炭的殘留碳量，可用一級動力學方程C=C0e-kt進行擬合計算各種生物質(zhì)炭的降解半衰期(表4、表5)。結(jié)果表明，不同生物質(zhì)炭的有機碳降解半衰期計算結(jié)果與培養(yǎng)時間有關(guān)。大體表現(xiàn)為：培養(yǎng)時間越長，有機碳降解的半衰期越大，且培養(yǎng)后期(12 ～ 15月)變幅相對較小。這種變化趨勢與有機碳的殘留率曲線(圖1、圖2)前快后慢的變化趨勢一致。因此，適當延長培養(yǎng)時間，在較長的時間尺度內(nèi)求平均值作為有機碳降解的半衰期可能更接近于真實值。

對不同生物質(zhì)炭和培養(yǎng)時間下有機碳降解的半衰期(表4)分析可知，不同炭化溫度生物質(zhì)炭的平均半衰期相差較大，具體表現(xiàn)為，300 ℃的生物質(zhì)炭半衰期最短，為27.1個月(2.26年)，900 ℃的生物質(zhì)炭半衰期最長，為138.1個月(11.51年)，而600 ℃不同炭化時間和升溫速率的生物質(zhì)炭半衰期長短相當，均在100個月(約8年)左右。說明炭化溫度是影響生物質(zhì)炭半衰期的決定性因素，炭化溫度越高，生物質(zhì)炭越穩(wěn)定，半衰期越長，600 ℃和900 ℃的生物質(zhì)炭半衰期是300 ℃生物質(zhì)炭的3.54倍和5.09倍。

表4 不同生物質(zhì)炭和培養(yǎng)時間下有機碳降解的半衰期(月)Table 4 Half lives of organic carbon degradation under different biochars and incubation time

2.3.2 不同施用量下有機碳的降解半衰期 對生物質(zhì)炭不同施用量和培養(yǎng)時間下有機碳降解的半衰期(表5)分析可知，生物質(zhì)炭施用量越多其半衰期也越長，1%、2% 和4% 的生物質(zhì)炭施用量其平均半衰期分別為80.3個月(6.69年)、103.6個月(8.63年)和201.3個月(16.77年)，4% 的生物質(zhì)炭施用量其平均半衰期分別是1% 和2% 的2.51倍和1.94倍。說明生物質(zhì)炭施用量也是影響生物質(zhì)炭半衰期的決定性因素之一，可能是因為沙土環(huán)境對生物質(zhì)炭的降解能力有限，致使較高的生物質(zhì)炭施用量只能進行相對漫長的、低速率降解。

表5 生物質(zhì)炭不同施用量和培養(yǎng)時間下有機碳降解的半衰期(月)Table 5 Half lives of organic carbon degradation under different application amounts of biochars and incubation time

3 討論

生物質(zhì)炭的惰性較強，被認為是全球碳循環(huán)中的重要碳匯之一，據(jù)以前的文獻記載生物質(zhì)炭的半衰期可達100年以上甚至更高[13]。但是近些年的研究表明[8]，生物質(zhì)炭的降解速率并沒有那么慢，本文的研究結(jié)論與此一致，同時證明生物質(zhì)炭降解時間的計算結(jié)果與培養(yǎng)時間有關(guān)，表現(xiàn)為培養(yǎng)前期降解較快而后期緩慢。因此，適當延長培養(yǎng)時間來估算生物質(zhì)炭的降解半衰期，其結(jié)果可能更接近于真實值。但目前還沒有計算生物質(zhì)炭的降解半衰期以培養(yǎng)多久為宜的相關(guān)報道。

生物質(zhì)炭的降解與炭化溫度、制備材料、施用量及培養(yǎng)條件息息相關(guān)。本文與Bruun等[14]研究均認為，生物質(zhì)炭的半衰期與制備生物質(zhì)炭的炭化溫度關(guān)系最為密切，炭化溫度越高，降解速率越慢。300 ～900℃制備的沙蒿生物質(zhì)炭在沙土中的半衰期為2 ～12年，遠遠低于一些報道[8,15-16]。Kuzyakov等[15]和Hamer等[16]利用黑麥草、黑麥秸稈、玉米秸稈和木材制備生物質(zhì)炭，均在土壤中培養(yǎng)60 d，其降解速率分別為1.8%、0.78%、0.72% 和0.26%，說明不同制備材料的生物質(zhì)炭由于自身結(jié)構(gòu)和特性的差異會影響著生物質(zhì)炭的降解速率。而章明奎等[8]研究表明，生物質(zhì)炭的降解速率與培養(yǎng)時的水分條件有關(guān)，淹水條件會降低土壤的通氣性和微生物的活性，因此，非淹水條件下降解速率高于淹水環(huán)境。Shneour[17]和Baldock[18]通過對生物質(zhì)炭滅菌與非滅菌處理、接種微生物與未接種微生物處理對比發(fā)現(xiàn)，生物質(zhì)炭經(jīng)過滅菌處理后會降低降解速率，接種微生物會提高降解速率。由此可推斷，生物質(zhì)炭降解可能是土壤微生物過程與非微生物過程共同作用的結(jié)果。

還有研究表明[8]，生物質(zhì)炭與有機物料混合可延長有機物料的降解半衰期，但仍低于生物質(zhì)炭。生物質(zhì)炭的降解是一個復雜的變化過程，不僅存在生物、化學變化，而且還可能具有在土壤中隨培養(yǎng)時間的延長生物質(zhì)炭顆粒呈現(xiàn)逐漸破碎、變小，由輕組分逐漸向重組分轉(zhuǎn)化的趨勢[19]。至于生物質(zhì)炭與制取材料本身降解周期的關(guān)系、更長時間尺度的推斷生物質(zhì)炭的半衰期及隨著生物質(zhì)炭的降解其內(nèi)部各組分的轉(zhuǎn)化關(guān)系還需進一步研究。

4 結(jié)論

1) 生物質(zhì)炭的有機組分主要受炭化溫度的影響，炭化溫度越高，有機碳含量越高，而H、O和N越低。

2) 炭化溫度越高、炭化時間越長，生物質(zhì)炭的芳香性越強，親水性和極性越弱。

3) 生物質(zhì)炭在沙土中的降解速率與生物質(zhì)炭的制備條件和施用量有關(guān)。高溫、長時間炭化、高施用量的生物質(zhì)炭降解速率最慢，制備條件中炭化溫度是決定生物質(zhì)炭降解的主要因素，300、600和900 ℃制備的生物質(zhì)炭在沙土中的半衰期分別為2、8和11年左右。

4) 生物質(zhì)炭在沙土中降解速率與施用量呈負相關(guān)，4% 的施用量半衰期分別是2% 和1% 的1.94倍和2.51倍；2% 的施用量半衰期是1% 的1.29倍。

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Degradation Characteristics of Artemisia ordosica Biochar in Sandy Soil

HOU Jianwei1, SUO Quanyi3, DUAN Yu2,4,5,6*, ZHAO Peiyi2,4,5,6, ZHANG Jun2,4,5,6, JIN Yupeng2,4,5,6
(1 Wujiang River Institute of Agriculture and Forestry Economics, Tongren University, Tongren, Guizhou 554300, China;2 Institute of Resources and Environment and Detection Technology, Inner Mongolia Academy of Agriculture & Animal Husbandy Sciences, Hohhot 010031, China; 3 College of Grassland, Resources and Environment, Inner Mongolia Agricultural University, Hohhot 010019, China; 4 Inner Mongolia Key laboratory of Dryland Farming, Hohhot 010031, China;5 Scientific Observing and Experimental Station of Arable Land Conservation (Inner Mongolia), Hohhot 011705,China;6 Wuchuan Scientific Observing and Experimental Station of Agro-Environment, Ministry of Agriculture, Hohhot 011705, China)

Artemisia ordosica biochars were prepared under anaerobic carbonization condition at different temperatures and added into the sand in order to identify their organic components, carbonization process and degradation characteristics under different carbonization conditions. The results showed that the mass fraction of H, O and N elements, H/C, O/C and (N +O)/Cdecreased first and then tended to stable with the increase of temperature and carbonization time, but they were not affected obviously by the heating rate, while C showed the opposite trend and it was near stabilized after carbonization temperature ＞ 600℃, the carbonized time ＞ 60 min. The stable values of the above indexes were about 29.3 g/kg, 79.8 g/kg, 11.2 g/kg, 0.40, 0.07,0.08 and 879.7 g/kg, respectively. Degradation rate of biochar was reduced with the increased carbonization temperature,extended carbonization time and increased amount of biochar, its half-life was about 2—12 years. In conclusion, the biomass heating pyrolysis is a process in which carbon enriched and polar functional groups cut, meanwhile aromaticity increased but hydrophilic and polarity weakened, and application amount and carbonization temperature are the decisive factors in influencing degradation of biochar.

Artemisia ordosica; Biochar; Organic components; Sand; Degradation of cycle

S156.4+1

A

10.13758/j.cnki.tr.2017.05.016

國家自然科學基金項目(31260502)、公益性行業(yè)(農(nóng)業(yè))科研專項(201103005)和銅仁市科學技術(shù)局科技計劃面上(自籌經(jīng)費)項目(2017TRS19949)資助。

* 通訊作者(duanyu63@aliyun.com)

侯建偉(1986—)，男，內(nèi)蒙古通遼人，博士，副教授，主要研究方向為土壤肥力與植物營養(yǎng)。E-mail： hjw19860627@126.com