季梅

仿生超疏水金屬表面應(yīng)用研究進(jìn)展

季梅

（蘇州工業(yè)職業(yè)技術(shù)學(xué)院，江蘇 蘇州 215104）

敘述了浸潤性理論基礎(chǔ)，較全面地介紹了超疏水金屬表面在許多基礎(chǔ)研究和工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域所具有的重要理論意義和廣闊的應(yīng)用前景，包括自清潔、流體減阻、水上微型運輸器、抗凝露、防冰覆、腐蝕與防護(hù)、液體傳輸、油水分離、生物污損及防除、海洋污損及防除等，并且提出超疏水金屬表面的耐蝕機(jī)理，為拓展仿生超疏水金屬材料在工業(yè)領(lǐng)域及民用部門的工程應(yīng)用背景提供可以借鑒的依據(jù)。

仿生制備；超疏水；金屬表面

在人類文明的發(fā)展進(jìn)程中，材料是一個帶有時代和文明標(biāo)志的基礎(chǔ)，是人類文明的基石。一部人類文明史，從某種意義上說，就是人類使用材料的歷史。一種新材料的問世，往往會帶來勞動工具的革新和勞動生產(chǎn)力的提高。金屬材料是材料重要組成，是工程應(yīng)用中不可替代的材料種類，其某些性能是其他材料不可比擬的。

材料內(nèi)部的成分、結(jié)構(gòu)和性質(zhì)比較均勻，其規(guī)律相對容易把握，制造和修正也易得其法。材料表面的成分、結(jié)構(gòu)和性質(zhì)會有很大的不均勻性，并且經(jīng)常伴有許多缺陷，容易出現(xiàn)損傷和痕跡，表面的規(guī)律難以掌握。浸潤性是材料表面的基礎(chǔ)性質(zhì)，是材料科學(xué)和表面應(yīng)用科學(xué)的交匯融合，在基礎(chǔ)研究和工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域具有重要地位。超疏水金屬表面在自清潔、流體減阻、水上微型運輸器、抗凝露、防冰覆、腐蝕與防護(hù)、液體傳輸、油水分離、生物污損及防除、海洋生物污損及防除等基礎(chǔ)研究和工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域具有重要的理論意義和廣闊的應(yīng)用前景[1]。了解和認(rèn)識浸潤性理論基礎(chǔ)，以及超疏水金屬表面應(yīng)用研究特點，對拓展超疏水金屬材料在工業(yè)領(lǐng)域的應(yīng)用背景有著重要作用。

1 浸潤性理論基礎(chǔ)

1.1 Young方程

早在1805年[2]，Young提出了著名Young方程：cosY=(sv-sl)/lv，其中sv，sl，lv分別表示固-氣，固-液，氣-液界面張力。成為人們研究固-液浸潤作用的理論基礎(chǔ)，該方程的應(yīng)用條件是理想表面，即固體表面是組成均勻、平滑、不變形和各向同性的表面。液體在固體表面上形成液滴，達(dá)到平衡時，氣-液界面和固-液界面之間的夾角稱為本征接觸角（Young接觸角，Y）。接觸角的大小反映出液體對固體的浸潤程度。=0°，液體完全浸潤固體；0°<<90°，液體可浸潤固體，固體表面親水；90°<<150°，液體不浸潤固體，固體表面疏水；150° <<180°，液體不浸潤固體，固體表面超疏水；=180°，液體完全不浸潤固體，液體在固體表面凝聚成規(guī)則小球。

1.2 Wenzel方程

當(dāng)液滴在真實粗糙固體表面時，液體在固體表面上的真實接觸角無法測定，實驗獲得的只是其表觀接觸角（w）。表觀接觸角與界面張力不符合Young方程。其大小與本征接觸角滿足下述的關(guān)系式：cosw=cosY，此式即著名的Wenzel方程，是由Wenzel在1936年提出的[3]。式中為粗糙度因子，定義為粗糙表面的實際面積與其投影面積之比。

1.3 Cassie方程

Cassie等[4]認(rèn)為液滴在粗糙表面上的接觸是一種復(fù)合接觸，即表觀上的固-液接觸面實際上由固-液接觸面和氣-液接觸面共同組成。這種表面的接觸角可以用Cassie方程表示：cosc=1cosY–2其中1是固液界面所占的比例，2則為氣液界面所占的比例，12= 1。當(dāng)氣液界面比例足夠大時，表觀接觸角可以超過150°，表現(xiàn)出超疏水特性。

研究人員根據(jù)超疏水表面不同的接觸角滯后，結(jié)合自然界中不同的超疏水表面，對超疏水狀態(tài)進(jìn)行了補充和拓展，認(rèn)為超疏水表面狀態(tài)包括Wenzel、Cassie、Lotus、Wenzel-Cassie過渡態(tài)、Gecko狀態(tài)等5種不同浸潤狀態(tài)[5-13]，如圖1所示。

圖1 超疏水表面的5種浸潤態(tài)及與之對應(yīng)自然界的5種生物界面

2 超疏水金屬表面的應(yīng)用

2.1 自清潔

受荷葉表面自清潔特性的啟發(fā)，科研人員在銅表面涂布環(huán)氧樹脂制備微納復(fù)合結(jié)構(gòu)，輔之以氟化石墨烯減低其表面能，獲得的銅表面具有優(yōu)異的機(jī)械穩(wěn)定性和良好自清潔特性[14]。

2.2 流體減阻

處在水中的超疏水固體表面和液體之間會產(chǎn)生一層空氣膜，有效地減小了固液接觸面積，因此能顯著降低摩擦阻力[15-17]。張希課題組[15]分別將尾部沉積有鉑金的超疏水金線和疏水金線放入裝有30%雙氧水溶液的槽中，鉑金催化雙氧水分解生成氧氣推動金線前行，最終超疏水金線的平均速率是疏水金線的平均速率的2倍?？梢娊饘倩w超疏水表面能夠更加有效地減小流體的摩擦阻力，為流體減阻提供了新途徑。

2.3 抗凝露防冰覆

有研究表明[18-22]，超疏水金屬表面具有抗凝露防冰覆的功能是由以下因素決定的：接觸角大（大于150°），生成的水珠的曲率半徑越小，水滴的重心較高；當(dāng)水滴處在超疏水金屬表面的模型是Cassie模型時滾動角很小，水珠與固體表面的黏附力不足以克服風(fēng)力等外在作用力，很容易從金屬表面滾落；不同尺寸的液滴之間聚并時釋放的能量，克服了液滴與基底微弱的粘附力，因而冷凝液滴能夠自行彈起，如圖2所示。利用陽極氧化-聚四氟乙烯涂覆可在鋁基體構(gòu)建超疏水表面，防冰實驗表明：超疏水鋁表面的覆冰量不到普通裸鋁表面的25%[20]。Wang等通過在金屬鋁表面涂覆超疏水硬脂酸涂層、疏冰實驗發(fā)現(xiàn)，超疏水硬脂酸涂層在鋁表面顯示較好的疏冰效果[21]。使用噴涂法將納米二氧化硅涂覆銅表面，生成粗糙結(jié)構(gòu)，疏水化處理后獲得超疏水表面，該表面具有非常優(yōu)良的疏冰效果[22]。

圖2 超疏水銅表面的液滴生長聚并動力學(xué)過程

2.4 水上微型運輸器

由于金屬基體超疏水表面的微納復(fù)合結(jié)構(gòu)，使得在其空隙內(nèi)可以截留大量空氣填充在里面，就像是很多小氣球在支撐著金屬，顯著提高了金屬的浮力。Bell課題組采用置換鍍沉積-全氟硫醇表面修飾方法，構(gòu)建了接觸角為173°的超疏水銅絲表面，然后將該銅絲作為水黽模型腿制得水黽模型。該模型能浮在水面上，微小的推動力就可使其輕易游走。該模型在微型水上運輸器方面具有極好的應(yīng)用前景[23]。

2.5 腐蝕與防護(hù)

近年來，基于超疏水涂層提高金屬耐蝕性的方法被很多文獻(xiàn)報道。利用硫酸和過氧化氫在純鎂表面化學(xué)刻蝕構(gòu)建微納復(fù)合結(jié)構(gòu)，然后用硬脂酸的乙醇溶液進(jìn)行化學(xué)修飾獲得超疏水鎂表面。電化學(xué)阻抗譜測量表明，該表面的電荷傳遞電阻與未處理鎂相比增大了4倍，顯現(xiàn)出很強的耐腐蝕性能[24]。使用HNO3- Cu(NO3)2作為化學(xué)刻蝕劑，正辛基三乙氧基硅烷作為低表面能物質(zhì)在AZ31鎂合金表面構(gòu)建的超疏水表面[25]。水熱法可以在AZ31鎂合金表面原位生長水滑石/水菱鎂礦結(jié)構(gòu)，然后硅烷偶聯(lián)劑修飾，得到疏水、耐蝕性良好的鎂合金表面[26]。在室溫條件下，將AZ31鎂合金置于硫酸亞鐵溶液中浸漬涂布，在鎂合金表面生成氫氧化鐵薄膜，并且獲得微納復(fù)合粗糙結(jié)構(gòu)，為超疏水表面的制備提供結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)。將生成氫氧化鐵具有微納復(fù)合粗糙結(jié)構(gòu)的AZ31鎂合金通過水熱反應(yīng)修飾硬脂酸，以降低鎂合金表面活化能制備超疏水表面。制備的超疏水表面在空氣及pH值為[1, 13]區(qū)間范圍的水溶液中，保持很好的超疏水性能，顯示了較強的超疏水耐久性及化學(xué)穩(wěn)定性。電化學(xué)測量表明，超疏水表面具有優(yōu)良的耐蝕性[27]，如圖3所示。

超疏水表面的耐蝕機(jī)理已經(jīng)得到了廣泛的研究，目前普遍認(rèn)為超疏水微納復(fù)合表面與腐蝕介質(zhì)界面間捕獲的少量空氣，是提高耐蝕能力的關(guān)鍵。其通過充當(dāng)傳質(zhì)和電荷轉(zhuǎn)移的壁壘來抑制腐蝕反應(yīng)的發(fā)生，可以有效提高膜層的耐蝕能力[24-28]。圖4a是未處理的金屬基底在腐蝕介質(zhì)（3.5% NaCl水溶液）中的腐蝕機(jī)理模型，可以看出，未處理的金屬基底與腐蝕電解質(zhì)溶液直接接觸，腐蝕性離子Cl-牢牢地“釘扎”在材料表面，導(dǎo)致比較嚴(yán)重的局部腐蝕。根據(jù)前文討論，孔隙百分?jǐn)?shù)或截留空氣的表觀面積分?jǐn)?shù)增加，可以有效提高粗糙表面的靜態(tài)接觸角，反之亦然。如圖4b所示，在金屬微納復(fù)合結(jié)構(gòu)表面，液滴在固體表面的接觸浸潤是液相-固相-氣相之間的三相復(fù)合浸潤行為，也就是說，液滴并沒有完全浸入固體表面，在微納復(fù)合結(jié)構(gòu)的“凸起”之間的“凹陷”部分截留一部分空氣，從而形成“氣墊”結(jié)構(gòu)。此超浸潤表面是Cassie模型的超疏水表面，其疏水性能極好，水滴難以滲入到表面的粗糙結(jié)構(gòu)中將空氣置換出去。相應(yīng)地，腐蝕性離子Cl-在材料表面的“釘扎”過程，便被“氣墊”結(jié)構(gòu)所阻止，腐蝕過程很難發(fā)生，顯示了超疏水表面極其優(yōu)良的耐腐蝕性能。

圖3 未處理AZ31鎂合金、Fe(OH)3-AZ31鎂合金、超疏水AZ31鎂合金在3.5%NaCl溶液中的性能

圖4 兩種金屬基底在腐蝕介質(zhì)（3.5% NaCl水溶液）中的腐蝕機(jī)理

金屬材料的服役條件是很苛刻的，在惡劣的工業(yè)大氣和嚴(yán)酷的海洋環(huán)境等腐蝕環(huán)境中，要承受外界環(huán)境的沖擊或摩擦等物理機(jī)械作用和酸、堿、鹽等化學(xué)物質(zhì)的化學(xué)作用。目前的超疏水表面機(jī)械強度不高，機(jī)械穩(wěn)定性很差，在受到外部作用時，表面微納結(jié)構(gòu)容易破壞，引起表面疏水性下降。研發(fā)機(jī)械穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性、耐候性超疏水表面是超疏水耐蝕性表面的應(yīng)用基石[26-28]。

2.6 液體傳輸

液體可以在浸潤性梯度化表面自發(fā)傳輸，在金屬表面構(gòu)建浸潤性梯度化表面（超疏水-疏水-親水）是實現(xiàn)液滴傳輸?shù)闹匾緩健Ｓ醒芯勘砻?，修飾二茂鐵烷基硫醇金基底可通過施加電壓實現(xiàn)浸潤性梯度化調(diào)控，液體（包括硝基苯、二氯甲烷、十六烷）在浸潤性梯度化表面可自發(fā)傳輸，而且改變電壓的方向可獲得浸潤性表面梯度化改變（親水-疏水-超疏水），實現(xiàn)液體反向傳輸[29]。

2.7 油水分離

石油泄漏事件的發(fā)生、工業(yè)含油廢水排放的增加造成環(huán)境污染問題，貧油油田的石油開采、石油開采中的三次采油，需要先進(jìn)的油水分離技術(shù)。在實際應(yīng)用中，油水混合物中的油相經(jīng)常會以微小油滴的形式存在，而傳統(tǒng)的油水分離技術(shù)難以對其進(jìn)行連續(xù)、高效的分離。例如工業(yè)上應(yīng)用的吸附劑法等，吸附之后的脫附較難實現(xiàn)，難以重復(fù)循環(huán)使用，也難以對吸附的油進(jìn)行再次利用，而額外的物質(zhì)添加也有可能引入新的污染。通過構(gòu)建表面微納結(jié)構(gòu)和調(diào)控表面化學(xué)組成，可以制備超疏水-超親油的多孔金屬材料，滿足油水分離的需求[30-31]。2011年有文獻(xiàn)報道，聚丙烯酰胺水凝膠涂覆的不銹鋼網(wǎng)在空氣中顯示超親水性，在水中顯示超疏油特性，該不銹鋼網(wǎng)能選擇性地將水從油水混合物中分離，顯示出高效、抗油污染、易于循環(huán)使用等特性[32]。2013年科研人員將三維泡沫銅作為基底，通過簡單便捷的化學(xué)氧化結(jié)合表面氟化修飾手段制備了超疏水-超親油泡沫銅表面（PCCF）。水滴在制備的泡沫銅表面上呈球狀，接觸角大于150°，而異辛烷等表面張力較低的油性液體接觸角是0°，且能快速潤濕多孔銅表面并滲透流出。同時，在異辛烷液體中，泡沫銅的水滴接觸角增大到170°以上，顯示出更加優(yōu)異的超疏水-超親油特性。油水分離試驗表明，泡沫銅可有效分離多種油水混合物，分離效率均保持在99%以上，包括正己烷、異辛烷、十二烷、十四烷、十六烷、二氯甲烷、四氯化碳、菜籽油、芝麻油、汽油、液壓油等與水的混合體系，并且顯示出優(yōu)良的抗靜態(tài)水壓、抗動態(tài)水沖擊以及良好的循環(huán)使用耐久性[33]，如圖5所示。

圖5 超疏水-超親油泡沫銅（PCCF）油水分離實驗（體積比為18:25的異辛烷-水混合物）

2.8 生物污損及防除

超疏水表面對血小板，白細(xì)胞，血清蛋白，海洋生物等具有極其優(yōu)良的防污損特性，在生物醫(yī)學(xué)植入材料（如血管支架）和海洋設(shè)備（如艦艇，海底電纜，聲吶等）具備極好的工程應(yīng)用背景。研究表明，超疏水表面金屬基底（如不銹鋼、金屬鋁）提供極好的防污損效果[34-35]，如圖6所示。

圖6 超疏水鋁表面的防污損特性

3 結(jié)語

仿生超疏水金屬材料在工業(yè)、農(nóng)業(yè)、醫(yī)學(xué)、國防軍工等領(lǐng)域，有著極其廣泛的應(yīng)用前景。通過調(diào)控表面化學(xué)組成和微觀結(jié)構(gòu)，可以獲得超疏水金屬表面。采用不同的先進(jìn)納米制備技術(shù)得到微米-納米復(fù)合粗糙結(jié)構(gòu)，結(jié)合低表面能處理，可得到不同微觀結(jié)構(gòu)超疏水金屬表面，為不同的應(yīng)用領(lǐng)域提供物質(zhì)基礎(chǔ)。

囿于目前多數(shù)的制備方法工藝較復(fù)雜，而且成本較高的現(xiàn)狀，尋找工藝簡單、成本低廉、低碳環(huán)保、便于批量化生產(chǎn)的有效方法，構(gòu)造微納復(fù)合結(jié)構(gòu)，制備超疏水金屬表面，實現(xiàn)超疏水金屬材料在不同服役條件下的機(jī)械穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性、耐久性、耐候性等表面特性，是仿生超疏水金屬材料產(chǎn)業(yè)化研究必需攻克的課題。此外，水下超疏油、疏氣，油下超疏水、疏氣等界面特性，可以為超浸潤金屬表面的基礎(chǔ)研究和應(yīng)用研究，提供新的研究增長點[36]，如圖7所示。

圖7 空氣、水、油中不同的浸潤性體系

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Researching Advances in Application of Bio-inspired Superhydrophobic Metallic Surface

JI Mei

(Suzhou Vocational Institute of Industrial Technology, Suzhou 215104, China)

The theories of the wettability, the scientific importance and potential applications of superhydrophobic metallic surfaces were comprehensively introduced, which will extend the engineering applications of superhydrophobic metal-based materials in self-cleaning, drag reduction, water mini-conveyor, condensation control and anti-icing, anticorrosion, manipulation of droplets, oil/water separation, anti-biofouling, marine fouling and its prevention, and other fields. The corrosion resistance mechanism for the superhydrophobic surface on metal substrate in the corrosive environment was also suggested. It provides a reference basis for extension of superhydrophobicity in engineering application of industrial and civil works.

bio-inspired fabrication; superhydrophobicity; metallic surface

10.7643/ issn.1672-9242.2017.10.019

TJ07

A

1672-9242(2017)10-0098-07

2017-05-04；

2017-05-31

季梅（1982—），女，博士，副教授，主要研究方向為金屬表面處理及材料腐蝕與防護(hù)。