曾紅平,高 磊,陳建耀,3*,張 愷,江 濤,黎 坤

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滃江長湖水庫沉積物營養(yǎng)元素沉積歷史重構(gòu)及源解析

曾紅平1,2,高 磊2,陳建耀2,3*,張 愷2,江 濤2,黎 坤2

(1.廣東環(huán)境保護(hù)工程職業(yè)學(xué)院,廣東佛山 528216；2.中山大學(xué)地理科學(xué)與規(guī)劃學(xué)院,廣東廣州 510275；3.廣東省城市化與地理環(huán)境空間模擬重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東廣州 510275)

為了探究城市化進(jìn)程、水利工程建設(shè)等人類活動(dòng)對河流水環(huán)境演變趨勢的影響,于2015年9月在廣東省滃江長湖水庫采集沉積物柱狀樣品(CH1),測試沉積物剩余210Pb(210Pbex)活性、TOC、TN、TP含量、δ13C及粒徑大小.結(jié)果表明,CH1的沉積歷史約58a,沉積物TOC、TN和TP的平均含量分別為:1.07% (范圍:0.65%~1.66%)、0.12% (0.08%~0.20%)、438.00mg/kg (294.74~675.44mg/kg);沉積物TOC、TN、TP含量在3個(gè)時(shí)段的分布特征:1957年之前,均呈現(xiàn)緩慢增加的趨勢,在1957~1991年先減小后增加,在1991~2015年總體呈現(xiàn)出升高的趨勢;1994年的暴雨洪水改變了沉積物的粒徑特征進(jìn)而減小了TOC、TN、TP的含量;結(jié)合C/N和δ13C特征辨析了沉積物有機(jī)質(zhì)的來源主要為陸源和水相的混合源,大壩的修建是導(dǎo)致沉積物(24cm~20cm)有機(jī)質(zhì)偏向陸源的一個(gè)重要原因.

長湖水庫；沉積柱；年代學(xué)；生源物質(zhì)；源解析

水體營養(yǎng)物質(zhì)C、N和P是生源物質(zhì),具有重要的生物地球化學(xué)意義[1],其中N和P又被視為水體富營養(yǎng)化的限制因子[2-3].水體中的營養(yǎng)物質(zhì)來源主要分為外源和內(nèi)源輸入,外源輸入主要包括營養(yǎng)物質(zhì)隨地表和地下徑流進(jìn)入水體、生活和工業(yè)廢水直接排放以及水產(chǎn)養(yǎng)殖污染物的排放等;內(nèi)源輸入則以水體沉積物釋放為主.物質(zhì)進(jìn)入水體后會(huì)發(fā)生固/液相再分配,部分營養(yǎng)物質(zhì)被懸浮顆粒物吸附并沉降至沉積物中,因此,水體沉積物被視為營養(yǎng)物質(zhì)的“匯”[4].但是,當(dāng)水環(huán)境狀況(pH、DO等環(huán)境因子)發(fā)生變化時(shí),沉積物則扮演了N和P“源”的角色,N、P的釋放會(huì)加速水體富營養(yǎng)化,導(dǎo)致水體二次污染[5-8].因此,開展沉積物營養(yǎng)物質(zhì)(C、N、P)分布特征和歷史沉積狀況的研究對流域水資源管理、合理配置以及污染防控具有重要現(xiàn)實(shí)意義.

國內(nèi)外的研究報(bào)道了沉積物N、P時(shí)空分布特征[9-11],并結(jié)合沉積物放射性鉛同位素(210Pb)定年技術(shù)揭示人類活動(dòng)影響下的上覆水環(huán)境歷史演變趨勢[12-13],但大部分集中在沉積環(huán)境較為穩(wěn)定的湖泊、河口、沿海地區(qū).目前,珠江三角洲地區(qū)的部分水體沉積物N、P污染較為嚴(yán)重,大量研究主要以表層沉積物為主[14-16],而以河道型水庫的柱狀沉積物為研究對象,探究營養(yǎng)元素歷史變化趨勢及源解析的研究則鮮有報(bào)道.

針對流域型水庫,水利工程如大壩的建設(shè)會(huì)提升水體物質(zhì)的截留效果和停留時(shí)間[17-18],形成較好的沉積序列.因此,本文選長湖水庫為研究對象,通過采用沉積物剩余210Pb活性、流域水文數(shù)據(jù)和社會(huì)經(jīng)濟(jì)要素等資料對沉積物開展年代學(xué)研究,結(jié)合TOC、TN和TP含量的垂向分布特征,闡述沉積物中營養(yǎng)元素變化歷史來源及影響因素,同時(shí),分析沉積物中C/N和碳同位素時(shí)間分布特征,探究長湖水庫沉積物中有機(jī)質(zhì)來源及其變化特征.研究結(jié)果可為長湖水庫營養(yǎng)鹽的污染防控、治理以及與生態(tài)環(huán)境修復(fù)提供理論依據(jù).

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

圖1 采樣點(diǎn)位示意

滃江是北江的一級支流,發(fā)源于廣東省韶關(guān)市翁源縣船肚東,縱貫翁源縣,于英德縣東岸咀匯入北江.為解決滃江流域城鎮(zhèn)用電問題,1969年在滃江下游建設(shè)水力發(fā)電站,1973年3月28日建成,并通過筑壩形成了長湖水庫.長湖水庫是典型的河道型水庫(圖1),多年平均徑流深850mm,庫區(qū)面積約7km2,水庫集雨面積4800km2,占滃江流域總面積的97.36%,有效庫容0.55′108m3,最大庫容1.55′108m3.長湖水庫以發(fā)電為主,兼有防洪、灌溉等綜合功能,成為了廣東省經(jīng)濟(jì)效益較為顯著的水電樞紐.

1.2 樣品采集及前處理

于2015年9月采用重力采樣器采集柱狀沉積物樣品,采樣點(diǎn)位如圖1所示.鑲嵌在采樣器中的采樣長管約80cm,采樣管內(nèi)外徑分別為6.0cm和6.3cm.沉積柱樣品CH1長40cm.柱狀沉積物采樣完成后采用虹吸法抽取采樣管中的上覆水,利用聚乙烯切片以2cm為間隔現(xiàn)場切分沉積柱樣品,得到20個(gè)沉積物樣品,分別用聚乙烯袋封裝,帶回實(shí)驗(yàn)室保存于-4℃冰箱中,待進(jìn)一步處理.采用冷凍干燥機(jī)去除沉積物孔隙水后剔除雜質(zhì),研磨沉積物后過20目尼龍篩網(wǎng),一部分樣品用于粒徑分布的測試,另一部分經(jīng)研磨后過100目尼龍篩網(wǎng),待測.

1.3 沉積物粒徑分析

稱取過20目篩的沉積物樣品0.2~0.3g,依次加入過氧化氫、鹽酸及六偏磷酸鈉并攪拌使其充分反應(yīng),去除有機(jī)質(zhì)、碳酸鹽并分散顆粒后采用馬爾文激光粒度儀(Mastersizer 2000)測定沉積物不同粒徑范圍的百分比.

1.4 沉積物C、N和δ13C測試

取適量過20目篩網(wǎng)的沉積物樣品放置玻璃試管中,加入過量10%的HCl,靜置至少12h;在2500~3000r/min條件下離心5min后倒掉上清液,加蒸餾水,使用振蕩儀洗酸,再次離心后倒掉上清液.洗酸過程重復(fù)3次以上,直至pH值呈中性;將樣品置于冷凍干燥機(jī)除水48h,待測.采用元素分析儀(Vario EL cube-Elementar)測定TN和TOC含量;采用穩(wěn)定同位素質(zhì)譜儀(IRMS-Thermo Fisher)測定δ13C.所有玻璃器皿均經(jīng)過馬弗爐500℃去除有機(jī)碳.

1.5 沉積物TP測試

取0.01g~0.05g過100目的沉積物樣品,經(jīng)堿性過硫酸鉀消解(錢君龍[19])后,采用分光光度計(jì)(Shimizu UV-2600)測定TP含量.每個(gè)沉積物樣品做兩個(gè)平行,平行樣測定結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)偏差<15%.

1.6 沉積物210Pb的測試及計(jì)算方法

稱取(5.00±0.05)g待測沉積物樣品于離心管中,放置10d后采用高分辨率伽馬能譜儀(ORTEC GWL-120-15)測定放射性同位素210Pb和226Ra的活性(Activity).過剩210Pb(210Pbex)活性通過總210Pb活性減去226Ra的活性獲得.所有樣品的放射性同位素活性均在中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所進(jìn)行分析,標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)由中國原子能科學(xué)研究院提供.采用恒定補(bǔ)給率模型(Constant Rate of Supply,CRS)[20-21]計(jì)算長湖水庫沉積柱的沉積年代,公式如式(1)所示.

式中:為210Pb放射性衰變常數(shù),0.03114a-1;0和A分別為河水-沉積物界面和第層沉積物的210Pbex活性,Bq/kg.因此每一層沉積物的沉積速率(cm/a)可由式(2)計(jì)算得到,式中X為距離表層的厚度,t為沉積年代.

1.7 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析

采用Excel 2013進(jìn)行數(shù)據(jù)整理,運(yùn)用IBMSPSS Statistics 19進(jìn)行數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析,采用Excel 2013和SigmaPlot 10.0繪圖.

2 結(jié)果與討論

2.1 沉積物垂向剖面定年

完整的沉積記錄可較好的反映自然過程和人類活動(dòng)對流域水環(huán)境的影響[22-23].如圖2(a)所示,長湖水庫沉積柱樣品CH1的210Pbex活性從上至下呈現(xiàn)單調(diào)下降的趨勢,說明研究區(qū)域的沉積環(huán)境較為穩(wěn)定,沉積序列未出現(xiàn)明顯擾動(dòng).因此,采用CRS模型計(jì)算得到了CH1的沉積記錄約為58a (1957~2015).

為探究水文過程對沉積過程的影響,將CH1沉積柱的粒徑組成分為粗粒(>63μm)和細(xì)粒(<63μm)[24].如圖2(b)所示,整個(gè)沉積柱(40cm)除了在16cm處粗顆粒含量最高為38%,出現(xiàn)一個(gè)“峰值”,其余各點(diǎn)位處粗粒含量均小于20%,顆粒組成在垂向上無明顯變化.通過210Pb定年結(jié)果可知此峰值在1991~2000年期間.據(jù)文獻(xiàn)資料顯示,滃江流域在1994年出現(xiàn)了50a一遇的大洪水[25].有研究表明,大暴雨引起的地表徑流會(huì)攜載大量粗顆粒物質(zhì)沉積到河床[26],沉積物的粒度變化可側(cè)面反映流域暴雨洪水的過程.因此,洪水可能是致使水庫中粗顆粒沉積量增大的原因,由此推斷16cm處對應(yīng)為1994年.

圖2 沉積物210Pbex活性(a)和粒徑組成(b)的垂向分布特征

2.2 沉積物中TN、TP和TOC含量時(shí)間分布特征

在20世紀(jì)50年代末,我國社會(huì)經(jīng)濟(jì)為探索發(fā)展初期,翁源縣全縣社會(huì)總產(chǎn)值達(dá)659.4萬元,年末戶籍總?cè)丝诩s為18萬人;到20世紀(jì)90年代初,鄧小平南巡講話后(1992年),廣東省經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展,地區(qū)人口劇增,翁源縣全縣社會(huì)總產(chǎn)值達(dá)4.3′104萬元,年末戶籍總?cè)丝谶_(dá)34萬人;2015年,初步核算,全縣全年實(shí)現(xiàn)地區(qū)生產(chǎn)總值90.1′104萬元,全縣年末戶籍人口約為41萬人[27].如圖3所示, TN、TP和TOC平均含量分別為0.12%(范圍: 0.08%~0.20%)、438.00mg/kg(294.74~675.44mg/ kg)、1.07% (0.65%~1.66%).結(jié)合沉積物定年結(jié)果可將TN、TP和TOC含量的時(shí)間序列分為3個(gè)階段:

第一階段為1957年之前,平均沉積速率為0.286cm/a,接近天然湖泊的沉積過程(0.1~ 0.3cm/a)[28].TN、TP、TOC含量都呈現(xiàn)出緩慢增大的趨勢,但變幅相對較小.20世紀(jì)60年代我國經(jīng)濟(jì)處于剛起步時(shí)期,人類活動(dòng)沒有顯著影響,入庫物質(zhì)含量也趨于穩(wěn)定.

第二階段為1958到1991年,沉積速率增大,平均值為0.533cm/a,這段時(shí)期長湖水庫沉積物中TN、TP和TOC的含量總體上急劇減小,在26cm處呈上升的趨勢.TN、TP和TOC含量出現(xiàn)“谷值”(24~30cm段)的主要原因是受我國1959~1961年期間遭受到了3年自然災(zāi)害的影響[29].全國范圍內(nèi)出現(xiàn)大面積干旱,社會(huì)經(jīng)濟(jì)狀況持續(xù)低迷,因此,長湖水庫營養(yǎng)鹽含量也隨之減小.隨著我國社會(huì)經(jīng)濟(jì)建設(shè)的復(fù)蘇,庫區(qū)TN、TP和TOC的輸入量開始增加.

第三階段為1991~2015年,沉積速率為0.661cm/a,這段時(shí)期沉積速率增大,且顯著高于天然湖泊.沉積物TN、TP和TOC含量波動(dòng)較大,但總體呈現(xiàn)出升高的趨勢;經(jīng)歷1992年的鄧小平南巡講話后,廣東省經(jīng)濟(jì)飛速發(fā)展,人口劇增,人類活動(dòng)不斷增強(qiáng)[30],對長湖庫區(qū)的營養(yǎng)物質(zhì)輸入量增加,因此,營養(yǎng)元素沉積量和含量的增加趨勢較為顯著.在深度16cm處(對應(yīng)于1994年,參照圖2),TN、TP和TOC含量均出現(xiàn)局部極小值,究其原因主要與1994年的大洪水有關(guān),洪水過程致使水庫沉積物的粗顆粒沉積量增大,而沉積物粒徑分布與物質(zhì)的環(huán)境行為息息相關(guān),前人的研究[31-33]表明,土壤/沉積物細(xì)顆粒組分與營養(yǎng)物質(zhì)的含量呈顯著正相關(guān)關(guān)系(<0.01),C、N和P等元素更易于被細(xì)顆粒吸附.通過將CH1沉積物樣品粒徑組成進(jìn)一步細(xì)化為黏粒(<2μm)、粉粒(2~50μm)和砂粒(50μm~1mm)與營養(yǎng)物質(zhì)及碳同位素進(jìn)行相關(guān)性分析,結(jié)果表明,TN、TP含量與黏粒成極顯著性正相關(guān)(<0.01),與砂粒呈負(fù)相關(guān)(>0.05)(表1).圖2(b)中,在16cm處粗顆粒含量出現(xiàn)“峰值”,進(jìn)一步說明是1994年暴雨洪水改變了沉積物粒徑在垂向上的分布特征,進(jìn)而導(dǎo)致TN、TP和TOC含量出現(xiàn)“谷值”.

圖3 沉積物TN(a)、TP(b)和TOC(c)含量垂向分布

表1 沉積物營養(yǎng)物質(zhì)、C/N、δ13C與粒徑的相關(guān)關(guān)系

注:**在0.01水平(雙側(cè))上顯著相關(guān),*在0.05水平(雙側(cè))上顯著相關(guān).

2.3 沉積物中有機(jī)質(zhì)的源解析

流域有機(jī)質(zhì)的源解析是水環(huán)境污染防控的重要前提,而沉積物TOC/TN被視為辨析水體中有機(jī)質(zhì)為水相藻類或陸源的一個(gè)重要依據(jù).源自水相浮游生物(主要為藻類)的有機(jī)質(zhì)C/N一般在4~10,陸源高等植物的C/N值約為20,有的甚至大于30,當(dāng)C/N值為10~20時(shí)被認(rèn)為是水生和陸生的混合,但可能主要偏向陸生來源[34].如圖4(a)中,C/N值的范圍介于6.58~13.26之間,平均值為9.02,說明沉積物中有機(jī)質(zhì)來源主要為陸源和水生兩種來源的混合輸入.在20世紀(jì)50年代末,C/N值趨于穩(wěn)定,沉積物有機(jī)質(zhì)主要來源于水生生物,在1958到20世紀(jì)末,C/N在24cm處明顯增大(>10),有機(jī)質(zhì)來源向陸源方向變化.但是,大量研究表明陸地土壤C/N平均值為10左右(如表2),因此,單就C/N結(jié)果無法確切判斷沉積物有機(jī)質(zhì)的來源[42].根據(jù)不同物質(zhì)來源的有機(jī)質(zhì)中穩(wěn)定碳同位素的成分存在明顯的差別,可對有機(jī)質(zhì)的物源進(jìn)行判別[43].所以,本文將利用13C進(jìn)一步辨析長湖水庫中沉積物有機(jī)質(zhì)的來源.

圖4 沉積物C/N(a)、δ13C(b)及不同有機(jī)質(zhì)來源貢獻(xiàn)率(c)的垂向分布特征

20世紀(jì)60年代,Park等[43]發(fā)現(xiàn)有機(jī)質(zhì)中的碳穩(wěn)定同位素13C的含量與其來源有關(guān),而且陸源和水生來源的13C值差異顯著.一般認(rèn)為,水體中藻類13C的變化范圍在-24‰~-12‰,陸源在-30‰~-24‰[44-46].由此可采用二元混合模型計(jì)算陸源與水生來源有機(jī)質(zhì)對沉積物TOC的貢獻(xiàn)率[47].計(jì)算模型如下:

13C=a13Ca+F13Ct(3)

a+t= 1 (4)

式中:13C、13Ca和13Ct分別為沉積物碳同位素實(shí)測值、水相碳同位素和陸源碳同位素端源值;a和t為沉積物中水相和陸源有機(jī)質(zhì)的貢獻(xiàn)率(%).本位采用水相來源和陸源碳同位素的平均值(-18‰和-26‰)作為兩個(gè)端源值.沉積物水相碳同位素(a)和陸源碳同位素(t)貢獻(xiàn)率如圖4(c)所示.

圖4(b)可知,13C值介于-27.28~-24.18‰之間,平均值為-25.47‰.整體而言,沉積物有機(jī)質(zhì)來源既有水相源也有陸源,但是,沉積物有機(jī)質(zhì)的貢獻(xiàn)率結(jié)果表明不同歷史時(shí)期的水相來源和陸源對有機(jī)質(zhì)的比重存在明顯的變化,這與C/N的判斷結(jié)果一致.在20世紀(jì)50年代末,13C值趨于穩(wěn)定,有機(jī)質(zhì)來源是水相源和陸源的混合.從1957到20世紀(jì)末,13C在24~20cm段發(fā)生明顯變化,13C值減小,F減小,F增大[圖4(c)],有機(jī)質(zhì)來源向陸源轉(zhuǎn)變;然而,從20世紀(jì)末到2015年(1~ 18cm段),除在16cm處出現(xiàn)“峰值”外,13C值逐漸增大,有機(jī)質(zhì)偏向水相來源.

表2 世界各地土壤C/N比值

前人的研究表明水庫大壩的修建是沉積物有機(jī)質(zhì)來源改變的重要原因,由于庫區(qū)水位上升后淹沒陸地土壤和植被,進(jìn)而將會(huì)導(dǎo)致有機(jī)質(zhì)來源偏向陸源[48-49].結(jié)合C/N和13C的分析結(jié)果,沉積柱有機(jī)質(zhì)來源在24~20cm段發(fā)生明顯變化,分析原因主要是受重大歷史事件的影響,結(jié)合沉積物垂向剖面定年結(jié)果,歷史資料表明[50],在1957~1991年時(shí)間段內(nèi),滃江流域長湖水庫修建大壩,水庫蓄水,庫區(qū)水位升高,可以推測1969~ 1973年期間長湖水庫修建大壩是導(dǎo)致庫區(qū)沉積物(24~20cm段)有機(jī)質(zhì)陸源輸入增大的主要原因,在水庫大壩建成之前后,沉積物TN、TP及TOC含量垂向上變化為先減小后增大.而在16cm處陸源有機(jī)質(zhì)貢獻(xiàn)出現(xiàn)“峰值”則主要與1994年的洪水事件有關(guān),1994年之后,水相來源是沉積物有機(jī)質(zhì)的穩(wěn)定來源.

3 結(jié)論

3.1 通過長湖水庫沉積柱CH1(長約40cm)地球化學(xué)定年獲取了58a的沉積記錄,1994年的大洪水事件導(dǎo)致沉積柱16cm處的粗顆粒含量顯著增加.

3.2 受三年(1959~1961)自然災(zāi)害影響,沉積物TN、TP和TOC的含量呈現(xiàn)先減小后升高的趨勢,經(jīng)歷1992年的鄧小平南巡講話后,社會(huì)加快發(fā)展,長湖庫區(qū)的含營養(yǎng)物質(zhì)輸入量增加,沉積物TN、TP和TOC的含量顯著升高;1994年的暴雨洪水改變了沉積物(CH1)粒徑在垂向上的分布特征,進(jìn)而導(dǎo)致TN、TP和TOC含量出現(xiàn)“谷值”.

3.3 結(jié)合C/N和13C的結(jié)果發(fā)現(xiàn),長湖水庫沉積物有機(jī)質(zhì)來源主要為水相和陸源的混合來源;自然狀態(tài)下水庫有機(jī)質(zhì)來源相對穩(wěn)定,暴雨、洪水等水文事件會(huì)改變沉積物有機(jī)質(zhì)來源;大壩的修建是導(dǎo)致沉積物有機(jī)質(zhì)來源變化偏向陸源的一個(gè)重要原因.

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Historical reconstruction and source identification of sediment nutrient elements in the Changhu Reservoir, Wengjiang River.

ZENG Hong-ping1,2, GAO Lei2, CHEN Jian-yao2,3*, ZHANG Kai2, JIANG Tao2, LI Kun2

(1.Guangdong Polytechnic of Environmental Protection Engineering, Foshan 528216, China；2.School of Geography and Planning, Sun Yat-Sen University, Guangzhou 510275, China；3.Key Laboratory of Urbanization and Geographical Environment Simulation of Guangdong Province, Guangzhou 510275, China)., 2017, 37(10)：3910~3918

To investigate the impacts of urbanization processes, water conservancy project and human activities on the evolution trend of river water environment, sediment core (CH1) was collected in the Changhu Reservoir, Wengjiang River basin, in September 2015. Measurements of sediment unsupported210Pb (210Pbex) activity, TOC, TN, TP content, δ13C and particle size were conducted. The results showed that the sedimentary record of CH1 was obtained in about 58years. The average contents of TOC, TN and TP in the sediment core were 1.07% (range:0.65%~1.66%), 0.12% (0.08%~0.20%), 438.00mg/kg (294.74~675.44mg/kg). Vertical distribution characteristics of TOC, TN and TP in the sediment core of the reservoir showed that before 1957, the TN, TP and TOC content of sediment core exhibited a slowly increasing trend, the content initially increased and then decreased in 1957 to 1991, and generally increased from 1991 to 2015. However, the storm flood occurred in 1994 significantly changed the sediment particle composition, thus decreasing TOC, TN and TP content. In combination with characteristics of C/N and δ13C, the source of organic matter was mainly identified as the mixture of terrestrial and aquatic sources, and the dam construction mainly resulted in the input of terrigenous organic matter in the reservoir area.

Changhu Reservoir；sediment core；chronology；biogenic substances；source identification

P597;X524

A

1000-6923(2017)10-3910-09

曾紅平(1991-),男,湖北黃岡人,中山大學(xué)碩士研究生,主要從事流域水環(huán)境和地下水污染修復(fù)方面的研究.

2017-02-08

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(41371055,41771027, 41701585,41611140112);國際第四紀(jì)研究聯(lián)合會(huì)項(xiàng)目(INQUA- IFG1309F);廣東省自然科學(xué)基金(2016A030313831,2017A030310309);中央高?；緲I(yè)務(wù)費(fèi)(17lgpy40)

* 責(zé)任作者, 教授, chenjianyao@hotmail.com