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        球形碳顆粒用于高效穩(wěn)定“金屬鋰儲(chǔ)藏室”

        2017-11-01 17:29:19強(qiáng)
        物理化學(xué)學(xué)報(bào) 2017年7期

        張 強(qiáng)

        (清華大學(xué)化學(xué)工程系,北京 100084)

        球形碳顆粒用于高效穩(wěn)定“金屬鋰儲(chǔ)藏室”

        張 強(qiáng)

        (清華大學(xué)化學(xué)工程系,北京 100084)

        隨著便攜式電子、電動(dòng)車和儲(chǔ)能電網(wǎng)的快速發(fā)展,亟需開發(fā)高能量密度的二次電池體系。金屬鋰具有高的理論比容量(3860 mAh·g?1),低的密度(0.59 g·cm?3)和最低的還原電位(相對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)氫電位為?3.04 V)。因此,利用金屬鋰代替?zhèn)鹘y(tǒng)石墨為負(fù)極獲得的金屬鋰二次電池是一種極具應(yīng)用前景的高比能二次電池1?3。然而,鋰/電解質(zhì)界面不均勻的鋰離子和電荷傳輸,導(dǎo)致形成鋰枝晶,“死鋰”和不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)膜,阻礙了金屬鋰在二次電池中的實(shí)際應(yīng)用4?9。金屬鋰二次電池在實(shí)際應(yīng)用中還存在鋰的利用率低和鋰的損失大等問題。在構(gòu)筑鋰金屬電池時(shí),為了提高金屬鋰負(fù)極的效率和循環(huán)壽命,負(fù)極一般需采用過量的金屬鋰(目前一般過量 300%,對(duì)應(yīng)鋰的利用率僅為33.3%)。過量的鋰會(huì)增加電池的重量,降低電池的能量密度。

        近日,中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所郭玉國(guó)研究員課題組首次提出一種高效穩(wěn)定的鋰“儲(chǔ)藏室”,實(shí)現(xiàn)了金屬鋰/電解質(zhì)界面的均勻調(diào)控,有效地解決了金屬鋰在安全性和循環(huán)穩(wěn)定性等方面的問題,相關(guān)結(jié)果發(fā)表在 Journal of the American Chemical Society雜志上10。通過化學(xué)氣相沉積法,在三維導(dǎo)電骨架上生長(zhǎng)類洋蔥狀、石墨化的球形碳顆粒組裝的三維導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò),并用作鋰的“儲(chǔ)藏室”,通過電化學(xué)沉積將金屬鋰負(fù)載到石墨碳層間。一方面,金屬鋰以納米尺寸容納于石墨碳中,表現(xiàn)出高電化學(xué)活性;另一方面,鋰表面的石墨碳層作為一種人造的 SEI層,可以有效阻止金屬鋰與電解液反應(yīng)。球形石墨碳可以為鋰離子提供更多的沉積位點(diǎn),有效避免鋰枝晶沿著單一方向生長(zhǎng),難以發(fā)生刺穿隔膜的現(xiàn)象。

        在沉積過程中,鋰先嵌入到石墨層中與碳反應(yīng)形成Li/C化合物,然后沉積到納孔碳中。石墨碳顆粒球形后,離域 π電子在石墨碳層平面內(nèi)自由遷移受阻,電子容易被石墨碳原子捕捉,增強(qiáng)石墨碳表面的負(fù)電性。嵌鋰后,在形成Li/C插層化合物過程中,電子云會(huì)進(jìn)一步偏向碳,增強(qiáng)石墨碳表面的負(fù)電性。因此,石墨碳表面更親鋰離子,有利于鋰在碳球表面均勻沉積,呈現(xiàn)出無鋰枝晶的形貌。此外,循環(huán)過程中,金屬鋰會(huì)出現(xiàn)不可逆損失,Li/C插層化合物中的鋰會(huì)緩慢釋放出來補(bǔ)償損失的鋰,保證鋰負(fù)極的長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性。得益于上述優(yōu)點(diǎn),構(gòu)筑的鋰負(fù)極表現(xiàn)出高的鋰?yán)寐?> 95%)和穩(wěn)定的長(zhǎng)循環(huán)(500圈)。為了驗(yàn)證該鋰負(fù)極的可行性,該課題組將其與磷酸鐵鋰(LiFePO4)組裝成全電池,在負(fù)極鋰僅過量5%時(shí),1C倍率下依然可以實(shí)現(xiàn)1000圈的長(zhǎng)循環(huán)。

        這一研究結(jié)果深入分析了鋰枝晶形成的根本原因,結(jié)合石墨碳材料的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì),提出“鋰儲(chǔ)藏室”的概念。所得球形碳顆粒能夠?qū)崿F(xiàn)高的鋰?yán)寐屎头€(wěn)定的電化學(xué)性能,是金屬鋰負(fù)極研究的重要突破。該研究提供了碳材料作為金屬鋰負(fù)極骨架的理論新見解,為可再充的金屬二次電池的發(fā)展提供了新思路和新途徑。

        (1) Goodenough, J. B.; Kim, Y. Chem. Mater. 2010, 22, 587.doi: 10.1021/cm901452z

        (2) Xu, W.; Wang, J.; Ding, F.; Chen, X.; Nasybulin, E.; Zhang, Y.;Zhang, J.-G. Energy Environ. Sci. 2014, 7, 513. doi:10.1039/c3ee40795k

        (3) Zhang, R.; Cheng, X. B.; Zhao, C. Z.; Peng, H. J.; Shi, J. L.; Huang, J.Q.; Wang, J.; Wei, F.; Zhang, Q. Adv. Mater. 2016, 28, 2155.doi: 10.1002/adma.201504117

        (4) Yan, K.; Lu, Z.; Lee, H.-W.; Xiong, F.; Hsu, P.-C.; Li, Y.; Zhao, J.;Chu, S.; Cui, Y. Nat. Energy 2016, 1, 16010.doi: 10.1038/NENERGY.2016.10

        (6) Qian, J.; Henderson, W. A.; Xu, W.; Bhattacharya, P.; Engelhard, M.;Borodin, O.; Zhang, J.-G. Nat. Commun. 2015, 6, 6362.doi: 10.1038/ncomms7362

        (7) Lin, D.; Liu, Y.; Liang, Z.; Lee, H.-W.; Sun, J.; Wang, H.; Yan, K.;Xie, J.; Cui, Y. Nat. Nanotech. 2016, 11, 626.doi: 10.1038/NNANO.2016.32

        (8) Cheng, X.-B.; Peng, H.-J.; Huang, J.-Q.; Zhang, R.; Zhao, C.-Z.;Zhang, Q. ACS Nano 2015, 9, 6373. doi: 10.1021/acsnano.5b01990

        (9) Zhang, X.-Q.; Cheng, X.-B.; Chen, X.; Yan, C.; Zhang, Q. Adv. Funct.Mater. 2017, 27, 1605989. doi: 10.1002/adfm.201605989

        (10) Ye, H.; Xin, S.; Yin, Y.-X.; Li, J.-Y.; Guo, Y.-G.; Wan, L.-J.J. Am. Chem. Soc. 2017, doi: 10.1021/jacs.7b01763

        An Efficient and Stable Li Metal Reservoir in Spherical Carbon Granules

        ZHANG Qiang
        (Department of Chemical Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, P. R. China)

        10.1021/cr500003w

        [Highlight]

        10.3866/PKU.WHXB201705021 www.whxb.pku.edu.cn

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