唐偉楓，劉 敏，陳 瀅，湯 偉

（四川大學(xué) 建筑與環(huán)境學(xué)院，四川 成都 610065）

廢水處理

甲苯二胺對(duì)厭氧微生物活性的影響

唐偉楓，劉 敏，陳 瀅，湯 偉

（四川大學(xué) 建筑與環(huán)境學(xué)院，四川 成都 610065）

以相對(duì)產(chǎn)甲烷活性（RA）和COD去除率為指標(biāo)，考察不同濃度甲苯二胺對(duì)厭氧污泥微生物活性的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：甲苯二胺質(zhì)量濃度為0～150 mg/L時(shí)，RA接近100%甚至高于100%，COD去除率為91%～93%，與對(duì)照組無(wú)差別，對(duì)厭氧微生物幾乎沒(méi)有抑制作用；當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為200～400 mg/L時(shí)，RA為75%～95%，COD去除率與對(duì)照組相比下降了2～6個(gè)百分點(diǎn)，屬于輕度抑制；當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度高于400 mg/L時(shí)，RA在70%以下，COD去除率降至85%以下，屬于中度抑制；且隨著甲苯二胺質(zhì)量濃度增大，RA減小、COD去除率減小，抑制作用增強(qiáng)。因此，為了防止甲苯二胺對(duì)厭氧污泥微生物活性的抑制，甲苯二胺質(zhì)量濃度應(yīng)控制在0～150 mg/L。

甲苯二胺；厭氧污泥；產(chǎn)甲烷量；微生物活性；抑制

甲苯二胺（TDA）作為許多化工產(chǎn)品的重要中間體，廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥、染料、炸藥以及高分子材料中［1-2］。在其制備和精洗過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量堿性廢水。該廢水成分非常復(fù)雜，具有生物毒性，且在降解過(guò)程中容易產(chǎn)生其他毒性更大的中間產(chǎn)物［3-4］。

厭氧生物處理技術(shù)作為高效、低耗的廢水處理工藝常應(yīng)用于高濃度有機(jī)工業(yè)廢水的處理［5-7］，然而在處理含甲苯二胺廢水時(shí)發(fā)現(xiàn)產(chǎn)甲烷量和COD去除率低于正常水平。甲苯二胺具有生物毒性，對(duì)厭氧微生物尤其是產(chǎn)甲烷細(xì)菌會(huì)產(chǎn)生抑制作用甚至毒性作用，不利于厭氧微生物的生存和生長(zhǎng)［8］，但是目前對(duì)于其毒性的相關(guān)研究報(bào)道較少。

本工作研究了甲苯二胺對(duì)厭氧產(chǎn)甲烷系統(tǒng)的影響。在其他條件均適宜的情況下，以厭氧處理不同濃度甲苯二胺模擬廢水獲得的累計(jì)產(chǎn)甲烷量和COD去除率表征厭氧反應(yīng)的抑制效果以及影響程度，以期對(duì)含甲苯二胺廢水的厭氧處理提供借鑒。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

模擬甲苯二胺廢水：COD約為4 500 mg/L，主要成分為水、葡萄糖、甲苯二胺、營(yíng)養(yǎng)物及微量元素母液等［9］，并添加一定量的NaHCO3緩沖溶液使pH為7.0～7.5。

營(yíng)養(yǎng)物及微量元素母液（mg/L）：MnSO4·7H2O 0.01，ZnSO4·7H2O 0.05，H3BO30.01，N（CH2COOH）34.5，Na2MoO40.01，CoCl2·6H2O 0.2，AlK（SO4）20.01，CaCl2·2H2O 0.01，F(xiàn)eCl3·6H2O 0.15。

接種污泥：取自本實(shí)驗(yàn)室長(zhǎng)期運(yùn)行的內(nèi)循環(huán)厭氧（IC）反應(yīng)器，為具有良好活性的顆粒污泥，對(duì)普通高濃度有機(jī)廢水的COD去除率達(dá)90%以上，MLSS 為76.26 g/L，MLVSS 為 63.4 g/L。

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

采用瑞典Bioprocess Control公司AMPTS II型全自動(dòng)甲烷潛力測(cè)試儀進(jìn)行35 ℃中溫批式厭氧消化實(shí)驗(yàn)。AMPTS II全自動(dòng)甲烷潛力測(cè)試儀示意見(jiàn)圖1。

圖1 AMPTS II全自動(dòng)甲烷潛力測(cè)試儀示意

由圖1可見(jiàn)，該裝置主要由厭氧消化單元、吸收單元、氣體計(jì)量單元、數(shù)據(jù)處理單元四部分組成。其中，厭氧消化單元由恒溫水浴及15個(gè)500 mL帶有機(jī)械攪拌裝置的玻璃反應(yīng)瓶組成；吸收單元與15個(gè)反應(yīng)瓶一一對(duì)應(yīng)，采用80 mL的濃度為3 mol/L的NaOH溶液作為CO2吸收劑，并以百里酚酞作為pH指示劑；氣體計(jì)量單元采用氣液置換法測(cè)定產(chǎn)甲烷量，15個(gè)微量氣體流量計(jì)對(duì)應(yīng)15個(gè)反應(yīng)瓶，每當(dāng)微量氣體流量計(jì)內(nèi)氣體蓄積至5 mL時(shí)便計(jì)量1次，產(chǎn)生信號(hào)并傳輸?shù)綌?shù)據(jù)處理單元；數(shù)據(jù)處理單元采用AMPTS軟件記錄并處理信號(hào)數(shù)據(jù)［10-11］。

1.3 實(shí)驗(yàn)方案

在預(yù)實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上設(shè)計(jì)如下實(shí)驗(yàn)。1.3.1 甲苯二胺抑制實(shí)驗(yàn)

向15個(gè)反應(yīng)瓶中分別加入19.065 g厭氧污泥和250 mL不同甲苯二胺質(zhì)量濃度的模擬甲苯二胺廢水，通入氮?dú)馐狗磻?yīng)瓶?jī)?nèi)達(dá)到厭氧條件。混合試液的初始COD均為4 500 mg/L左右，pH為7.0～7.5。攪拌轉(zhuǎn)速為112 r/min。以不加甲苯二胺的反應(yīng)瓶為對(duì)照組，通過(guò)監(jiān)測(cè)產(chǎn)甲烷量判斷反應(yīng)的進(jìn)度，以累計(jì)產(chǎn)甲烷量和相對(duì)產(chǎn)甲烷活性（RA，某時(shí)刻受試組累計(jì)產(chǎn)甲烷量與同時(shí)刻對(duì)照組累計(jì)產(chǎn)甲烷量之比）考察甲苯二胺對(duì)厭氧污泥產(chǎn)甲烷活性的影響。RA為75%～95%表示輕度抑制，RA為40%～75%表示中度抑制，RA小于40%表示重度抑制［12］。與此同時(shí)，測(cè)定反應(yīng)前后的COD，根據(jù)COD去除率判定甲苯二胺對(duì)厭氧微生物降解活性的影響。

1.3.2 產(chǎn)甲烷活性恢復(fù)實(shí)驗(yàn)

產(chǎn)甲烷抑制實(shí)驗(yàn)結(jié)束后，反應(yīng)瓶靜置沉淀，排出上清液，以少許蒸餾水置換殘余的發(fā)酵液，重復(fù)3次。在各反應(yīng)瓶中加入等量不含甲苯二胺的模擬廢水，并調(diào)節(jié)pH至7.0～7.5。用前述相同方法進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，記錄各反應(yīng)瓶不同時(shí)刻的累計(jì)產(chǎn)甲烷量。

1.4 分析方法

COD的測(cè)定采用重鉻酸鉀法［13］211-213；pH的測(cè)定采用PHB-4便攜式pH計(jì)；MLSS和MLVSS的測(cè)定采用重量法［13］106-107。

2 結(jié)果與討論

2.1 甲苯二胺抑制實(shí)驗(yàn)

甲苯二胺質(zhì)量濃度對(duì)累計(jì)產(chǎn)甲烷量的影響見(jiàn)圖2，甲苯二胺質(zhì)量濃度對(duì)RA的影響見(jiàn)圖3。由圖2a和圖3a可見(jiàn)，當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為0～100 mg/L時(shí)，受試樣的累計(jì)產(chǎn)甲烷量與對(duì)照組相差不大，RA為95%～105%，說(shuō)明低濃度甲苯二胺對(duì)厭氧微生物無(wú)抑制作用。由圖2b和圖3b可見(jiàn)：當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為150 mg/L時(shí)，其累計(jì)產(chǎn)甲烷量甚至高于對(duì)照組，RA為108%，說(shuō)明高濃度甲苯二胺在一定程度上刺激了微生物的產(chǎn)甲烷活動(dòng)；當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為200 ～300 mg/L時(shí)，受試樣的累計(jì)產(chǎn)甲烷量低于對(duì)照組，RA為75%～95%，屬于輕度抑制；隨著受試樣中甲苯二胺質(zhì)量濃度的升高，累計(jì)產(chǎn)甲烷量逐漸減小，在甲苯二胺質(zhì)量濃度為500～1 000 mg/L時(shí)，RA為45%～70%，屬于中度抑制；而當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為1 500 ～2 000 mg/L時(shí)，RA降至30%左右，屬于重度抑制［12］。

圖2 甲苯二胺質(zhì)量濃度對(duì)累計(jì)產(chǎn)甲烷量的影響

圖3 甲苯二胺質(zhì)量濃度對(duì)RA的影響

2.2 甲苯二胺質(zhì)量濃度對(duì)COD去除率的影響

甲苯二胺質(zhì)量濃度對(duì)COD去除效果的影響見(jiàn)圖4。由圖4可見(jiàn)：對(duì)照組的COD去除率為92%；當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為0～150 mg/L時(shí)，COD去除率為91%～93%；甲苯二胺質(zhì)量濃度為200～400 mg/L時(shí)，COD去除率與對(duì)照組相比下降了2～4個(gè)百分點(diǎn)；甲苯二胺質(zhì)量濃度為500～1 000 mg/L時(shí)，COD去除率下降最快，相比于對(duì)照組下降了6～18個(gè)百分點(diǎn)；隨著甲苯二胺質(zhì)量濃度的增加，COD 去除率進(jìn)一步降低，甲苯二胺質(zhì)量濃度為2 000 mg/L時(shí)，COD去除率降至62%。這是由于在甲苯二胺質(zhì)量濃度為0～150 mg/L時(shí)，厭氧微生物沒(méi)有受到抑制，能進(jìn)行正常的生理活動(dòng)，而隨著甲苯二胺質(zhì)量濃度的增加，微生物相應(yīng)地受到抑制的程度增加，導(dǎo)致COD 去除率降低。這與上述產(chǎn)甲烷量變化的原因是一致的。

2.3 產(chǎn)甲烷活性的恢復(fù)

產(chǎn)甲烷活性恢復(fù)實(shí)驗(yàn)可以從另一方面說(shuō)明毒性物質(zhì)對(duì)厭氧微生物抑制作用的大小。相對(duì)產(chǎn)甲烷活性的恢復(fù)過(guò)程見(jiàn)圖5。

圖4 甲苯二胺質(zhì)量濃度對(duì)COD去除效果的影響

圖5 RA的恢復(fù)過(guò)程● 0 mg/L；■ 50 mg/L；▲ 150 mg/L；◆ 200 mg/L；○ 300 mg/L；□ 400 mg/L；△ 500 mg/L；◇ 1 000 mg/L；○ 2 000 mg/L

由圖5可見(jiàn)：當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為0～150 mg/L時(shí)，對(duì)厭氧微生物沒(méi)有抑制作用甚至還有促進(jìn)作用，RA在95%以上甚至達(dá)到105%；當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為200～ 400 mg/L時(shí)，出現(xiàn)輕度抑制，產(chǎn)甲烷活性可部分恢復(fù)，RA為75%～95%；當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為1 000 mg/L時(shí)，出現(xiàn)中度抑制，產(chǎn)甲烷活性略有恢復(fù)，RA為40%～75%。隨著甲苯二胺質(zhì)量濃度的增加，RA減小，抑制作用增強(qiáng)。這與甲苯二胺抑制實(shí)驗(yàn)相對(duì)應(yīng)，抑制作用越大，產(chǎn)甲烷活性恢復(fù)越難。

3 結(jié)論

a）當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為0～100 mg/L時(shí)，對(duì)厭氧污泥產(chǎn)甲烷活性沒(méi)有影響，RA為95%～100%；當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為150 mg/L時(shí)，對(duì)厭氧微生物有促進(jìn)作用，RA高于100%，為108%；當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為200～400 mg/L時(shí)，產(chǎn)生輕微抑制作用，RA為 75%～95%。隨著甲苯二胺質(zhì)量濃度增大，抑制作用增強(qiáng)，RA逐漸下降。產(chǎn)甲烷量和RA與甲苯二胺質(zhì)量濃度呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)關(guān)系。

b）甲苯二胺質(zhì)量濃度為0～150 mg/L時(shí)，COD去除率為91%～93%，對(duì)厭氧微生物無(wú)抑制作用；當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為500～1 000 mg/L時(shí)，COD去除率下降最快，相比于對(duì)照組下降了6～18個(gè)百分點(diǎn)；隨著甲苯二胺質(zhì)量濃度的增加，抑制作用增強(qiáng)，當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度達(dá)到2 000 mg/L時(shí)，最終COD去除率降至62%。

c）當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為0～150 mg/L時(shí)，對(duì)厭氧微生物沒(méi)有抑制作用甚至還有促進(jìn)作用，RA在95%以上甚至達(dá)到105%；當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為200～400 mg/L時(shí)，出現(xiàn)輕度抑制，產(chǎn)甲烷活性可部分恢復(fù)，RA為75%～95%；當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為1 000 mg/L時(shí)，出現(xiàn)中度抑制，產(chǎn)甲烷活性略有恢復(fù)，RA為40%～75%。隨著甲苯二胺質(zhì)量濃度的增加，RA減小，抑制作用增強(qiáng)。

d）當(dāng)甲苯二胺質(zhì)量濃度為0～150 mg/L時(shí)，對(duì)厭氧微生物沒(méi)有抑制作用甚至還有促進(jìn)作用，所以建議在實(shí)際工程應(yīng)用中，進(jìn)水甲苯二胺的質(zhì)量濃度應(yīng)小于150 mg/L。

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《制造企業(yè)綠色供應(yīng)鏈管理》國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)正式發(fā)布

6月初，國(guó)標(biāo)委正式發(fā)布了國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《綠色制造 制造企業(yè)綠色供應(yīng)鏈管理 導(dǎo)則》（GB/T33635-2017），這是我國(guó)首次制定并發(fā)布綠色供應(yīng)鏈相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，該標(biāo)準(zhǔn)由工業(yè)和信息化部節(jié)能與綜合利用司提出。標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定了制造企業(yè)綠色供應(yīng)鏈管理范圍和總體要求，明確了制造企業(yè)產(chǎn)品設(shè)計(jì)、材料選用、生產(chǎn)、采購(gòu)、回收利用、廢棄物無(wú)害化處置等全生命周期過(guò)程及供應(yīng)鏈上下游供應(yīng)商、物流商、回收利用等企業(yè)有關(guān)產(chǎn)品/物料的綠色性管理要求。標(biāo)準(zhǔn)的發(fā)布對(duì)于引導(dǎo)制造企業(yè)實(shí)施綠色供應(yīng)鏈管理，構(gòu)建以資源節(jié)約、環(huán)境友好為導(dǎo)向的綠色供應(yīng)鏈體系，強(qiáng)化綠色生產(chǎn)，提升企業(yè)核心競(jìng)爭(zhēng)力，實(shí)現(xiàn)綠色發(fā)展有重要作用。

三部委就環(huán)境保護(hù)稅法實(shí)施條例征求意見(jiàn)

財(cái)政部、國(guó)家稅務(wù)總局、環(huán)境保護(hù)部近日就《中華人民共和國(guó)環(huán)境保護(hù)稅法實(shí)施條例（征求意見(jiàn)稿）》公開(kāi)征求意見(jiàn)，這體現(xiàn)了貫徹落實(shí)稅收法定原則，提高立法公眾參與度。

2016年12月25日，十二屆全國(guó)人大常委會(huì)第二十五次會(huì)議通過(guò)了《中華人民共和國(guó)環(huán)境保護(hù)稅法》，自2018年1月1日起施行。為保證稅法順利實(shí)施，財(cái)政部、國(guó)家稅務(wù)總局、環(huán)境保護(hù)部起草了《中華人民共和國(guó)環(huán)境保護(hù)稅法實(shí)施條例（征求意見(jiàn)稿）》。

條例征求意見(jiàn)稿共42條，明確了環(huán)保稅法納稅人、征稅對(duì)象，細(xì)化規(guī)定了應(yīng)稅污染物排放量的4種計(jì)算方法有關(guān)具體情形，具體明確了對(duì)環(huán)保稅法規(guī)定的免稅和減稅情形，在環(huán)保稅法規(guī)定的基礎(chǔ)上對(duì)環(huán)境保護(hù)稅征管事項(xiàng)作了規(guī)定。

關(guān)于納稅人，條例在稅法規(guī)定的基礎(chǔ)上對(duì)環(huán)境保護(hù)稅的納稅人予以細(xì)化，明確繳納環(huán)境保護(hù)稅的其他生產(chǎn)經(jīng)營(yíng)者是指?jìng)€(gè)體工商戶(hù)和其他組織。

環(huán)保稅法規(guī)定，環(huán)境保護(hù)稅的征稅對(duì)象為大氣污染物、水污染物、固體廢物和噪聲等4類(lèi)。條例對(duì)此作了解釋和細(xì)化規(guī)定：大氣污染物是指向環(huán)境排放影響大氣環(huán)境質(zhì)量的物質(zhì)；水污染物是指向環(huán)境排放影響水環(huán)境質(zhì)量的物質(zhì)；固體廢物是指在工業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)中產(chǎn)生的固體廢物和醫(yī)療、預(yù)防和保健等活動(dòng)中產(chǎn)生的醫(yī)療廢物，以及省、自治區(qū)、直轄市人民政府確定的其他固體廢物；噪聲是指在工業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)中產(chǎn)生的干擾周?chē)瞽h(huán)境的聲音。上述應(yīng)稅污染物的具體范圍依照環(huán)保稅法所附《環(huán)境保護(hù)稅稅目稅額表》《應(yīng)稅污染物和當(dāng)量值表》確定。

關(guān)于環(huán)境保護(hù)主管部門(mén)與稅務(wù)機(jī)關(guān)工作如何配合，征求意見(jiàn)稿指出，稅務(wù)機(jī)關(guān)應(yīng)當(dāng)依據(jù)環(huán)境保護(hù)主管部門(mén)傳遞的排污單位信息進(jìn)行納稅人識(shí)別；各級(jí)稅務(wù)機(jī)關(guān)、環(huán)境保護(hù)主管部門(mén)應(yīng)當(dāng)加強(qiáng)對(duì)納稅人的輔導(dǎo)培訓(xùn)，做好納稅咨詢(xún)服務(wù)工作；環(huán)境保護(hù)主管部門(mén)發(fā)現(xiàn)納稅人申報(bào)的應(yīng)稅污染物排放信息以及適用的排污系數(shù)、物料衡算方法不符合相關(guān)規(guī)范的，應(yīng)當(dāng)通知稅務(wù)機(jī)關(guān)處理；稅務(wù)機(jī)關(guān)依法實(shí)施環(huán)境保護(hù)稅的稅務(wù)檢查，環(huán)境保護(hù)主管部門(mén)予以配合。

以上摘自《化工環(huán)保通訊》

Effect of toluene diamine on activity of anaerobic microorganism

Tang Weifeng，Liu Min，Chen Ying，Tang Wei
（School of Architecture and Environment，Sichuan University，Chengdu Sichuan 610065，China）

The effects of toluene diamine with different concentration on microbial activity of anaerobic sludge were investigated using relative methane production（RA）and COD removal rate as indicators. The experimental results showed that：When the mass concentration of toluene diamine was 0-150 mg/L，RA was close to 100% or more，and the COD removal rate was 91%-93%，and there was no difference between the control group，which indicated that the anaerobic microorganisms were not inhibited；When the mass concentration of toluene diamine was 200-400 mg/L，RA was 75%-95%，COD removal rate was 2-6 percentage points lower than that of the control group，which indicated that the anaerobic microorganisms were slightly inhibited；When the concentration of toluene diamine was higher than 400 mg/L，RA and COD removal rate were under 70% and 85% respectively，which indicated that the anaerobic microorganisms were moderately inhibited；With the increase of toluene diamine mass concentration，RA and COD removal rate were decreased，while the inhibition effect was increased. Therefore，the mass concentration of toluene diamine should be controlled at 0-150 mg/L to prevent the inhibition effect on microbial activity of anaerobic sludge.

toluene diamine；anaerobic sludge；methane production；microbial activity；inhibition

X703

A

1006-1878（2017）05-0509-05

10.3969/j.issn.1006-1878.2017.05.003

2017 - 02 - 23；

2017 - 06 - 19。

唐偉楓（1993—），男，江西省上饒市人，碩士生，電話 17761304647，電郵 t277023296@163.com。聯(lián)系人：劉敏，電話 13880762097，電郵 liuminscu@163.com。

國(guó)家國(guó)際科技合作專(zhuān)項(xiàng)（2012DFG91520）。

（編輯 葉晶菁）