賴 捷，成建峰，陽(yáng) 剛，冷陽(yáng)春，庹先國(guó)

（1. 西南科技大學(xué) 國(guó)防科技學(xué)院，四川 綿陽(yáng) 621010；2. 成都理工大學(xué) 核技術(shù)與自動(dòng)化工程學(xué)院，四川 成都610059；3. 四川理工學(xué)院 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，四川 自貢 643000）

U（Ⅵ）在處置場(chǎng)地質(zhì)環(huán)境中遷移規(guī)律的模擬研究

賴 捷1，成建峰2，陽(yáng) 剛1，冷陽(yáng)春1，庹先國(guó)3

（1. 西南科技大學(xué) 國(guó)防科技學(xué)院，四川 綿陽(yáng) 621010；2. 成都理工大學(xué) 核技術(shù)與自動(dòng)化工程學(xué)院，四川 成都610059；3. 四川理工學(xué)院 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，四川 自貢 643000）

以西南某極低放射性廢物處置場(chǎng)土壤為研究對(duì)象，采用靜態(tài)吸附和動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)獲取處置場(chǎng)地質(zhì)特征參數(shù)，結(jié)合PHREEQC軟件和地下水?dāng)?shù)值模擬系統(tǒng)（GMS）預(yù)測(cè)U（Ⅵ）在處置場(chǎng)環(huán)境中的化學(xué)種態(tài)和遷移規(guī)律。結(jié)果表明：U（Ⅵ）在處置場(chǎng)土壤中的吸附平衡時(shí)間為20 d，吸附分配系數(shù)為358 mL/g；U（Ⅵ）在處置場(chǎng)地下水環(huán)境中主要以UO2（CO3）22-和UO2（CO3）34-形式存在；處置場(chǎng)關(guān)閉后安全運(yùn)行30 a，處置場(chǎng)中心U（Ⅵ）質(zhì)量濃度下降4.20%，外圍50 m與下游河流邊界處U（Ⅵ）質(zhì)量濃度分別為初始給定值的3.40%和1.32%；在12 a時(shí)有0.10%的U（Ⅵ）到達(dá)河邊。

鈾；核素遷移；地下水?dāng)?shù)值模擬系統(tǒng)（GMS）；PHREEQC軟件

“極低放廢物”是指放射性水平低、可淺層處置的固體廢物，其放射性活度雖高于免管水平但不高于活度指導(dǎo)值［1］或監(jiān)管部門認(rèn)可的活度濃度值［2］。據(jù)國(guó)際統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)表明，核設(shè)施退役產(chǎn)生的極低放廢物量占廢物總量的50%～75%［3］。近年來(lái)，各核設(shè)施運(yùn)營(yíng)單位產(chǎn)生的極低放廢物日益增多，我國(guó)對(duì)極低放廢物處置采取“在滿足監(jiān)管標(biāo)準(zhǔn)的基礎(chǔ)上就近填埋”的處置原則［4］。為保證產(chǎn)生的極低放廢物能夠合理、妥善和安全地處置，在運(yùn)營(yíng)單位周邊選擇合適場(chǎng)址，建立處置場(chǎng)對(duì)核廢物進(jìn)行集中處置就顯得十分有必要［5］。目前，由于各運(yùn)營(yíng)單位處置場(chǎng)場(chǎng)址條件存在差異，若處置場(chǎng)區(qū)關(guān)閉后，部分核素會(huì)通過(guò)地下水遷移進(jìn)入生物圈，對(duì)環(huán)境和公眾造成極大的危害［6-9］。因此，開展特定場(chǎng)址極低放射性核素的環(huán)境安全評(píng)價(jià)工作就顯得十分重要。

本工作以西南某極低放廢物處置場(chǎng)土壤為研究對(duì)象，采用靜態(tài)吸附和動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)獲取U（Ⅵ）在處置場(chǎng)土壤中的吸附分配系數(shù)、飽和滲透系數(shù)、縱向彌散系數(shù)、彌散度、有效孔隙度等特征參數(shù)，結(jié)合水文地球化學(xué)模擬軟件（PHREEQC）和地下水?dāng)?shù)值模擬軟件（Groundwater Modeling System，GMS），預(yù)測(cè)和評(píng)價(jià)處置場(chǎng)發(fā)生泄露后U（Ⅵ）在處置場(chǎng)地質(zhì)環(huán)境中的化學(xué)種態(tài)和遷移規(guī)律，為極低放廢物處置場(chǎng)的設(shè)計(jì)和選址、放射性廢物污染治理及安全評(píng)價(jià)等工作提供技術(shù)參考。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 試劑和儀器

UO2（NO3）2標(biāo)準(zhǔn)溶液：質(zhì)量濃度為100 μg/mL，核工業(yè)北京化工冶金研究院；示蹤溶質(zhì)Br－標(biāo)準(zhǔn)溶液：以分析純溴化鉀配制，Br－質(zhì)量濃度為100 μg/mL。

UV-3150型紫外-可見-近紅外分光光度計(jì)：日本島津公司；XRD-700 S/L 型X射線衍射儀：日本島津公司；ICS-5000型離子色譜儀：美國(guó)戴安儀器公司；WG-9070A型電熱恒溫干燥箱：北京中興偉業(yè)儀器；CHA-SA型氣浴恒溫振蕩器：金壇科析儀器；800-2型離心機(jī)：美國(guó)索福公司；PHS-3C型pH計(jì)：上海精密科儀；HL-2型蠕動(dòng)泵：上海青浦滬西儀器；動(dòng)態(tài)吸附柱：自制，有機(jī)玻璃材質(zhì)，內(nèi)徑30 mm，土樣的有效填充高度約200 mm，填充物兩端均設(shè)有聚四氟乙烯網(wǎng)。

1.2 樣品采集與預(yù)處理

實(shí)驗(yàn)土樣與地下水均取自極低放廢物處置場(chǎng)，處置場(chǎng)場(chǎng)址和鉆孔位置示意見圖1，處置場(chǎng)水文地質(zhì)剖面圖見圖2。#1、#2、#3、#4鉆孔位置的土樣（#1、#2、#3、#4土樣）經(jīng)自然風(fēng)干15～20 d，去除碎石和植物根系，輕度破碎后篩選土壤顆粒備用，主要成分為綠泥石和鈉長(zhǎng)石等黏土礦物及少量的高嶺石。地下水則避光、密封保存。

圖1 處置場(chǎng)場(chǎng)址和鉆孔位置示意

圖2 處置場(chǎng)水文地質(zhì)剖面圖

1.3 實(shí)驗(yàn)方法

采用靜態(tài)吸附和動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)，分別獲取吸附分配系數(shù)（Kd）、飽和滲透系數(shù)（Ks）、縱向彌散系數(shù)（DL）、彌散度（αL）、有效孔隙度（ne）等特征參數(shù)。一方面，通過(guò)特征參數(shù)的大小判斷土壤對(duì)U（Ⅵ）的吸附及阻滯性能，另一方面也為模型的建立和計(jì)算提供所需的數(shù)據(jù)。

1.3.1 靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)

Kd是評(píng)估核素在介質(zhì)中滯留和遷移的重要參數(shù)［10］，為某時(shí)刻固相中U（Ⅵ）濃度與溶液平衡濃度的比值，吸附方法參考文獻(xiàn)［11］。室溫下移取地下水30 mL于100 mL離心管中，調(diào)節(jié)pH為7；加入0.5 g的混合土樣（#1、#2、#3、#4土樣均勻混合，過(guò)200目篩），以220 r/min的振蕩速率振蕩4 h后靜置7 d；加入0.1 mL的UO2（NO3）2標(biāo)準(zhǔn)溶液，每天振蕩1 h，直至吸附平衡；于4 000 r/min轉(zhuǎn)速下離心1 h，取上清液，按照文獻(xiàn)［12］方法測(cè)定溶液中U（Ⅵ）含量，計(jì)算出土樣的Kd值，繪制相應(yīng)的變化曲線。

1.3.2 動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)

1.3.2.1 鉆孔土樣Ks的測(cè)定

含水層透水能力用Ks表征［13］。在飽和條件下，本實(shí)驗(yàn)采用定水頭滲透法按達(dá)西定律測(cè)定Ks。將篩分前、后的#1、#2、#3、#4土樣共8組分別填入8個(gè)100 cm動(dòng)態(tài)遷移柱，下部供水，上部定時(shí)接水，每隔2 h測(cè)流量，流量差小于5%時(shí)視為穩(wěn)定，連續(xù)穩(wěn)定24 h后測(cè)定，根據(jù)文獻(xiàn)公式［13］計(jì)算Ks。

1.3.2.2 鉆孔土樣Br－穿透曲線的測(cè)定

核素遷移過(guò)程中DL是表征核素在地質(zhì)介質(zhì)中擴(kuò)散遷移的重要參數(shù)［14］。室溫下用地下水分別淋洗篩分前#3土柱（#1、#2、#3、#4篩分前土壤取樣深度、粒徑等性質(zhì)相同，故僅以#3土柱為代表）及篩分后#1、#2、#3、#4土柱，待各柱流量穩(wěn)定后，采用進(jìn)液器從土柱上端以固定的流量（0.1 mL/h）連續(xù)加入示蹤溶質(zhì)Br－標(biāo)準(zhǔn)溶液，測(cè)定流出液中Br－的質(zhì)量濃度，繪制穿透曲線，參照文獻(xiàn)公式［14］分別計(jì)算DL，αL，ne。示蹤溶質(zhì)Br－質(zhì)量濃度的測(cè)定按照文獻(xiàn)［15］的方法。

2 結(jié)果與討論

2.1 靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)

吸附時(shí)間對(duì)U（Ⅵ）吸附分配系數(shù)的影響見圖3。由圖3可見，隨著吸附時(shí)間的延長(zhǎng)，土壤對(duì)U（Ⅵ）的分配系數(shù)逐漸增大，經(jīng)過(guò)15～20 d左右達(dá)到吸附平衡，Kd從17 mL/g增大到355～360 mL/g。因此，為保證吸附完全，吸附平衡時(shí)間取20 d，數(shù)值模擬過(guò)程中Kd選取358 mL/g。

圖3 吸附時(shí)間對(duì)U（Ⅵ）吸附分配系數(shù)的影響

2.2 動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)

2.2.1 土樣Ks的測(cè)定

土樣Ks的計(jì)算結(jié)果見表1。

表1 土樣Ks的計(jì)算結(jié)果

由表1可見：各篩分前土樣的Ks均高于篩分后土樣約1～2個(gè)數(shù)量級(jí)；篩分后土樣的Ks為0.007～0.043 m/d，均小于0.05 m/d，依據(jù)《水文地質(zhì)手冊(cè)》［16］判定該處置場(chǎng)黏土類型屬于重亞黏土，模擬中Ks選為0.94 m/d。

2.2.2 土樣Br－穿透曲線的測(cè)定

土樣的Br－穿透曲線見圖4。

圖4 土樣的Br－穿透曲線

由圖4可見：各篩分前、后土樣的流出液與標(biāo)準(zhǔn)溶液中Br－質(zhì)量濃度比值（ρ/ρ0）隨著吸附時(shí)間的增加而逐漸增大，當(dāng)ρ/ρ0達(dá)到1.0左右時(shí)，則表明Br－已經(jīng)完全穿透土柱；篩分后# 1、# 2、# 3、# 4土樣分別在吸附時(shí)間為300，800，15，320 min時(shí)達(dá)到完全穿透狀態(tài)，而篩分前# 3土樣在220 min時(shí)完全穿透。

2.2.3 土樣DL，αL，ne的測(cè)定

根據(jù)圖4并結(jié)合公式［14］計(jì)算出篩分前、后土樣的DL，αL，ne等特征參數(shù)，計(jì)算結(jié)果見表2。由表2可見：篩分前、后#3土樣的DL數(shù)值相差2個(gè)數(shù)量級(jí)，αL相差較小，ne數(shù)值相同；篩分后#1、#4土樣的αL和ne數(shù)值相差較大，#2、#3土樣的αL和ne數(shù)值基本相同。另外，結(jié)合表1數(shù)據(jù)綜合得出：處置場(chǎng)水平方向土壤性質(zhì)基本相同，豎直方向由于地層土壤顆粒分布的不均勻性導(dǎo)致Ks，DL，αL，ne在數(shù)值上呈現(xiàn)出一定的差別，使土壤的穿透時(shí)間不同。為此，模擬中土壤的非均勻性用參數(shù)分區(qū)體現(xiàn)，DL，αL，ne分別取1.35×10-5cm2/s，0.21 cm，0.27。

2.3 處置場(chǎng)地下水中U（Ⅵ）的種態(tài)分布

由圖2可知，地下水主要以潛水形式存在于處置場(chǎng)基底2 m以下。利用離子色譜儀對(duì)地下水進(jìn)行化學(xué)成分分析，結(jié)果見表3。由表3可見，處置場(chǎng)地下水pH為7.1，呈弱堿性。按照國(guó)家《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB/T 14848—1993）［17］，pH所屬分類為I類；總硬度所屬分類為II類；硫酸鹽（SO42-）所屬分類為I類；氯化物（Cl-）所屬分類為I類，地下水化學(xué)類型屬于重碳酸鹽（HCO3-Ca）型。

表2 土樣的DL，αL，ne計(jì)算結(jié)果

表3 處置場(chǎng)地下水的化學(xué)成分 μg/mL

另外，采用最新U熱力學(xué)相關(guān)數(shù)據(jù)［18］，結(jié)合表3數(shù)據(jù)，運(yùn)用PHREEQC［19］計(jì)算pH為4～11時(shí)地下水中U的種態(tài)分布和濃度變化規(guī)律，模擬條件選取水溫為25 ℃、氧化還原電位為597.3 mV、U（Ⅵ）質(zhì)量濃度為5 mg/L。經(jīng)計(jì)算，pH對(duì)U（Ⅵ）在地下水中種態(tài)分布的影響見圖5。

圖5 pH對(duì)U（Ⅵ）在地下水中種態(tài)分布的影響

由圖5可見，地下水中U以六價(jià)為主，U（Ⅵ）的化學(xué)種態(tài)和濃度隨pH的變化而不斷改變。在pH為3～11時(shí)，U（Ⅵ）-的種態(tài)形式存在，與徐真等［20］的結(jié)論基本一致，但不同地區(qū)地下水成分的差異會(huì)導(dǎo)致分析結(jié)果不同；當(dāng)pH≤5時(shí)，U（Ⅵ）的化學(xué)種態(tài)主要以UO2CO3為主，水中碳酸以游離的CO2形式存在［20］，易與UO22+形成UO2CO3；pH為8時(shí)，UO2CO3含量幾乎為0；當(dāng)pH為6～7時(shí)，U（Ⅵ）的化學(xué)種態(tài)以UO2（CO3為主，濃度分布呈拋物線形式；pH＞7.5時(shí)，UO2（CO3）為主要成分，水中CO2以HCO或CO形式存在，此時(shí)U（Ⅵ）最易遷移，因?yàn)閹ж?fù)電的UO2（CO3與土壤表面的絡(luò)合離子帶同種電荷，不易吸附在土壤表面而導(dǎo)致遷移；當(dāng)pH＞10后，溶液中大量存在的OH-導(dǎo)致UO（CO）23減少，OH-開始與UO形成UO2（OH）。處置場(chǎng)地下水pH為7.1，U以UO（CO和UO（CO）2323形式存在，易遷移，為此研究U（Ⅵ）在處置場(chǎng)環(huán)境中的遷移規(guī)律就很有必要。

2.4 處置場(chǎng)地質(zhì)環(huán)境中U（Ⅵ）的遷移擴(kuò)散規(guī)律

圖1中#1、#2、#3和#4鉆孔均鉆入基巖，處置場(chǎng)基巖面普遍分布在地表以下30～35 m并且地質(zhì)構(gòu)造簡(jiǎn)單，巖石穩(wěn)定性較好，未發(fā)現(xiàn)斷裂帶，滿足建立極低放廢物處置場(chǎng)的基本條件。另外，結(jié)合圖5、表1、表2的數(shù)據(jù)，利用GMS［21］計(jì)算U（Ⅵ）在處置場(chǎng)地質(zhì)環(huán)境中的遷移規(guī)律和范圍，處置場(chǎng)的邊界和參數(shù)分區(qū)見圖6 。

圖6 處置場(chǎng)邊界和參數(shù)分區(qū)

由于含水層厚度不大，地下水流動(dòng)可視為二維流動(dòng)，概化成各向同性。處置場(chǎng)建設(shè)采取“就近原則”［4］，模型建立時(shí)在處置場(chǎng)周圍增設(shè)厚度為5 m的200目土樣作為處置層，將表1、表2的特征參數(shù)輸入模型，結(jié)合PEST模塊和人工調(diào)參對(duì)模型進(jìn)行校正，使模型的地質(zhì)特征參數(shù)、含水層結(jié)構(gòu)和邊界條件符合真實(shí)水文地質(zhì)環(huán)境。溶質(zhì)運(yùn)移時(shí)選取質(zhì)量濃度為100 mg/L的吸附式核素U（Ⅵ），預(yù)測(cè)2015年至2045年處置場(chǎng)關(guān)閉后有組織控制期30 a內(nèi)，處置場(chǎng)中心、周邊50 m和下游河邊等3個(gè)區(qū)域的污染物運(yùn)移的范圍及污染濃度數(shù)值，計(jì)算結(jié)果見圖7～9。

圖7 處置場(chǎng)中心3個(gè)位置處U（Ⅵ）質(zhì)量濃度的變化

圖8 處置場(chǎng)周邊50 m 6個(gè)位置處U（Ⅵ）質(zhì)量濃度的變化

圖9 處置場(chǎng)西、北河邊6個(gè)位置處U（Ⅵ）質(zhì)量濃度的變化

在水力梯度和濃度梯度的作用下，U（Ⅵ）的整體運(yùn)移趨勢(shì)沿著地下水流場(chǎng)方向向兩河流下游交匯處擴(kuò)散。由圖7可見，處置場(chǎng)中心污染物質(zhì)量濃度的初始給定值為100 mg/L，在30 a的計(jì)算時(shí)段內(nèi)消減至95.80 mg/L，質(zhì)量濃度下降了4.2%。由圖8可見，污染物經(jīng)過(guò)30 a長(zhǎng)期的運(yùn)移，處置場(chǎng)周邊50 m最大質(zhì)量濃度值為3.40 mg/L，達(dá)到初始給定濃度值的3.40%，質(zhì)量濃度降低了2個(gè)數(shù)量級(jí)。由圖9可見，處置場(chǎng)下游河流邊界由于離處置場(chǎng)位置較遠(yuǎn)，接納U（Ⅵ）的量很小，污染物經(jīng)過(guò)長(zhǎng)期的運(yùn)移，在12 a時(shí)開始有0.10 mg/L的U（Ⅵ）到達(dá)河邊，質(zhì)量濃度值為初始給定濃度值的0.10%，最終在30 a時(shí)質(zhì)量濃度達(dá)到最大值1.32 mg/L，為初始給定濃度值的1.32%，質(zhì)量濃度降低了3個(gè)數(shù)量級(jí)。因此，保守估計(jì)，處置場(chǎng)在30 a內(nèi)能夠安全有效地運(yùn)行。

3 結(jié)論

a）通過(guò)靜態(tài)吸附和動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)選取最佳處置場(chǎng)地質(zhì)特征參數(shù)，進(jìn)行模擬計(jì)算。Kd為358 mL/g，Ks為0.94 m/d，DL為1.35×10-5cm2/s，αL為0.21 cm，ne為0.27。

b）U在處置場(chǎng)地下水環(huán)境中主要以U（Ⅵ）為主，價(jià)態(tài)單一，以UO2（CO3）和UO2（CO3）34-種態(tài)形式存在；pH為6～7時(shí)，水中以UO2（CO3）為主，隨著pH增大其含量逐漸減少；pH＞7.5時(shí)，UO2（CO3）為水中主要成分，pH＞10后其含量開始減少。

c）處置場(chǎng)安全運(yùn)行的30 a內(nèi)，處置場(chǎng)中心、外圍50 m及西、北河邊處所接納污染物的質(zhì)量濃度分別為95.80，3.40，1.32 mg/L，是初始給定濃度值的95.80%，3.40%，1.32%。

d）在天然地質(zhì)環(huán)境中，處置場(chǎng)周圍采取“就近原則”增設(shè)細(xì)顆粒土壤能有效阻滯核素U（Ⅵ）的遷移。該處置場(chǎng)可達(dá)到處置放射性核素U（Ⅵ）的目的。

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Simulation study on migration of U（Ⅵ）in geological environment of disposal site

Lai Jie1，Cheng Jianfeng2，Yang Gang1，Leng Yangchun1，Tuo Xianguo3
（1. College of National Defense Science and Technology，Southwest University of Science and Technology，Mianyang Sichuan 621010，China；2. College of Nuclear Technology and Automation Engineering，Chengdu University of Technology，Chengdu Sichuan 610059，China；3. College of Chemistry and Environmental Engineering，Sichuan University of Science & Engineering，Zigong Sichuan 643000，China）

Using the soil from a very low level radioactive waste disposal site in southwestern of China as research object，the geologic parameters of the disposal site were obtained by static and dynamic adsorption experiments，and combined with PHREEQC software and groundwater modeling system（GMS），the chemical species and migration of U（Ⅵ）in the disposal site soil were predicted. The research result showed that：The adsorption equilibrium time of U（Ⅵ）in the disposal site soil was 20 d with 358 mL/g of the adsorption partition coefficient；U（Ⅵ）in groundwater of the disposal site was mainly in the form of UO2（CO3）22-and UO2（CO3）34-； In 30 a of safe operation of the closed disposal site，the U（Ⅵ）mass concentration of soil in the disposal site centre will decrease by 4.20%，and that of soil at outer-ring 50 m and downstream boundary will be 3.40% and 1.32% of the initial value respectively；After 12 a of operation，only 0.10% of U（Ⅵ）will arrive at the riverside.

uranium；nuclide migration；groundwater modeling system（GMS）；PHREEQC software

X591

A

1006-1878（2017）05-0592-06

10.3969/j.issn.1006-1878.2017.05.019

2017 - 05 - 15；

2017 - 06 - 06。

賴捷（1991—），男，四川省綿陽(yáng)市人，碩士生，電話 13890107551，電郵 464461086@qq.com。

國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目（4163000426）；四川省應(yīng)用基礎(chǔ)研究計(jì)劃項(xiàng)目（2014JY0206）。

（編輯 葉晶菁）