劉文正,趙 帥,柴茂林,牛江奇,趙 強,李靜波

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采用輝光放電等離子體的煙氣處理技術(shù)研究

劉文正1*,趙 帥1,柴茂林1,牛江奇1,趙 強1,李靜波2

(1.北京交通大學(xué)電氣工程學(xué)院,北京 100044；2.北京睿昱達科技有限公司,北京 100176)

基于大氣壓空氣輝光放電等離子體技術(shù),采用多層網(wǎng)狀接觸式電極結(jié)構(gòu)在煙道中形成大面積均勻穩(wěn)定的輝光放電.利用放電過程中產(chǎn)生的強氧化活性粒子(·OH、O、O3)氧化脫除煙氣中的SO2和NO.探討接觸式電極下輝光放電等離子體的生成特性和脫硫脫硝反應(yīng)機制,分析不同電極層數(shù)、氧氣濃度和待處理氣體初始濃度等實驗條件下的煙氣處理效果.結(jié)果表明,在6層網(wǎng)狀電極,氧氣濃度為8%,煙氣停留時間為1.2s的實驗條件下,脫硫率在96.3%以上,NO氧化率為91.2%,脫硝率為36.7%.輝光放電等離子體以其高密度的帶電粒子特性在煙氣處理中顯示出良好的能量利用效率.

大氣壓空氣輝光放電；接觸式電極；脫硫脫硝

SO2和NO作為燃煤電廠排放煙氣中的主要污染物,嚴(yán)重危害空氣質(zhì)量和人體健康[1].目前工程實際中,多數(shù)采用濕式石灰石-石膏脫硫工藝(WFGD)和選擇性催化還原法(SCR)分別脫除煙氣中的SO2和NO[2-5].雖具有較高的脫除率,但卻面臨占地面積大、投資和運行成本高、系統(tǒng)復(fù)雜等諸多問題[6].

因此,探討采用相同手段脫除燃煤煙氣中的SO2和NO成為近些年煙氣處理技術(shù)的研究熱點,而其重點則集中在解決NO的氧化問題上(燃煤電廠的NO中90%以上為NO).NO可氧化為易溶于水的NO2、HNO2和HNO3等產(chǎn)物,再經(jīng)過堿液吸收即可實現(xiàn)大部分NO的脫除.Yamamoto等[7]單獨依靠將O3注入煙道,只能將NO氧化為大部分NO2和少量的N2N5、NO3,難以減少NO的總量.且高價態(tài)的NO生成越少,則越依賴于其它添加劑.近年來,低溫等離子體以其強氧化性和快速反應(yīng)的特點成為氣相氧化脫硫脫硝的高效手段.利用放電過程生成的高能粒子和強氧化自由基可以將SO2和NO氧化為高價態(tài)的氧化物.低溫等離子體的生成方式有很多種,例如脈沖電暈放電、電子束輻射和介質(zhì)性阻擋放電(DBD)等[8-10].但電極形式和放電形態(tài)的不同直接影響放電空間帶電粒子的數(shù)量和能量,進而影響脫除效果和能量注入成本.Huang等[11]單獨使用脈沖電暈放電的方法,在無吸收劑情況下,SO2和NO脫除率僅有20%和30%.這是因為電暈放電屬于局部非均勻放電,放電空間帶電粒子密度較小,主要集中在電極尖端,擴散性較差.且電子能量較低,多數(shù)能量消耗在較大放電空間內(nèi)的N2的激勵上[12].所能激發(fā)的活性粒子數(shù)量和能量也受到很大限制,因此單獨使用無法得到較高的煙氣脫除率.電子束輻射法中平均電子能量雖然能達到33eV,也解決了電子密度較小的問題,模擬工業(yè)實驗中脫除率能達85%~95%[13].但Chang等[14]指出此方法因真空設(shè)備和系統(tǒng)的投資費用很高,且存在輻射,使其在環(huán)境治理上難以有較大的發(fā)揮空間.因此,探尋一種在較低的設(shè)備投入和注入功率下生成較高密度的低溫等離子體的方式是有效提高脫硫脫硝效率的關(guān)鍵.

本研究基于非均勻電場特性提出了一種網(wǎng)狀接觸式的介質(zhì)阻擋電極結(jié)構(gòu),利用此結(jié)構(gòu)在大氣壓空氣條件下生成的輝光放電等離子體對煙氣進行處理,并探究不同影響因素下SO2和NO的脫除效果.輝光放電具有放電均勻性好、等離子體密度大、能耗低等優(yōu)點[15],應(yīng)用于煙氣處理中,能夠有效提高處理效率,節(jié)約能源.然而輝光放電在大氣壓空氣中難以形成,且易于向電弧轉(zhuǎn)化[16].雖然等離子體煙氣凈化已有很多相關(guān)研究[17-19],但是將輝光等離子體應(yīng)用于煙氣處理中的報道卻很少,因此對其作用效果的研究具有重要的意義.

依托此結(jié)構(gòu)下的輝光放電應(yīng)用于煙氣處理,主要優(yōu)勢有:1)電極接觸點及其附近形成穩(wěn)定輝光放電,生成的帶電粒子濃度較高,擴散性較好,能有效增加強氧化活性粒子(如·OH、O、O3等)的數(shù)量以及擴散面積,這些粒子具有高氧化性電位和高反應(yīng)速率,能促進SO2和NO被氧化為高價態(tài); 2)由于帶電粒子密度高,擴散性好,在相同的能量注入下能實現(xiàn)更高的脫除率,也即具有較高的能量利用效率; 3)若在較高濕度下,通入NH3進行中和還能得到相應(yīng)銨鹽,供回收利用; 4)此過程無需添加催化劑,有效避免了由催化劑的加入引發(fā)的一系列問題(如催化劑中毒); 5)電極直接布置在煙道中,減小了設(shè)備投資以及占地面積; 6)接觸式的電極結(jié)構(gòu)能有效增強在潮濕、粉塵等復(fù)雜的煙道環(huán)境下的放電穩(wěn)定性.

1 材料與方法

1.1 實驗裝置與實驗流程

實際煙道中,煙氣的主要成分為N2和O2,煙氣中主要污染物為SO2和NO.考慮到實際燃煤電廠煙氣環(huán)境中SO2濃度為(700~1000)×10-6, NO為(200~400)×10-6[20-21],我們在此濃度區(qū)間附近進行了煙氣處理實驗.

實驗中,通過質(zhì)量流量控制器控制各氣體組分的通入量以達到配比要求,并使各成分在混氣室中混合均勻,通入模擬煙道中,經(jīng)等離子體處理后進行煙氣分析,再經(jīng)尾氣吸收排入大氣中.煙氣處理實驗的工作流程如圖1所示.

等離子體發(fā)生電源采用頻率為20kHz的正弦波電源,輸出幅值為0~10kV可調(diào).采用泰克P6015A高壓探頭測量放電電極兩端的放電電壓,通過在回路中串聯(lián)100Ω的測量電阻M得到放電電流,電壓電流信號在泰克數(shù)字示波器TDS1012B-SC中顯示.

通過控制各氣體的通入量以及氣體總量,以模擬實際煙道氣體環(huán)境.其中,SO2和NO采用型號為D08-3F的質(zhì)量流量控制器,N2和O2采用型號為LF400-S的質(zhì)量流量控制器.煙氣分析環(huán)節(jié)則采用德國益康制造的型號為EN-2的精密煙氣檢測儀,實時顯示被處理后的各氣體含量.采用海洋光學(xué)型號為QE65000的光譜儀對等離子體的發(fā)光光譜進行測量,用以分析在空氣放電過程中各氣體成分的激發(fā)、電離情況.

1.2 網(wǎng)狀放電電極及輝光等離子體的產(chǎn)生

1.高壓電極;2.接地電極;3.PTFE絕緣介質(zhì)

等離子體生成電極采用0.2mm厚度的聚四氟乙烯(PTFE)材料作為絕緣層,導(dǎo)體材料采用的是鍍鋅銅線.單點接觸式電極的結(jié)構(gòu)示意圖以及放電效果如圖2所示.當(dāng)外施電壓后,空間帶電粒子在電場作用下加速運動形成電子崩,交叉點的微小間隙處由于場強最大而首先實現(xiàn)放電[22],并為周圍空間提供種子電子而引發(fā)附近區(qū)域的放電過程,從而表現(xiàn)出具有一定擴散區(qū)域的穩(wěn)定的輝光現(xiàn)象.其肉眼可見的等離子體等效生成面積大約為2mm×2mm.與傳統(tǒng)的間隙型放電相比,接觸式電極結(jié)構(gòu)的放電空間形成的是貫穿性的通道,比局部電暈具有更高的等離子體生成密度.同時由于間隙相對較短,抑制了電子崩發(fā)展,也即抑制了收縮態(tài)的絲狀放電的形成,表現(xiàn)出良好的均勻性和擴散性.

(a)電極的電場分布

(b)電極放電現(xiàn)象

從電場仿真和實際放電效果來看,采用十字交叉接觸式的網(wǎng)狀電極結(jié)構(gòu),有利于增加等離子體的生成面積,同時增大了氣體通透性.考慮到輝光放電等離子體在大氣壓空氣中的擴展面積,采用6mm×6mm大小的網(wǎng)孔有效避免了等離子體生成區(qū)域的交叉浪費.從波形圖可以看出,電流幅值為mA量級,屬于輝光放電范疇.

1.3 功率測量方法與計算

在DBD條件下的放電功率的計算一般可采用對Lissajous圖形分析的方法.將等離子體電氣測量回路中的測量電阻M替換成容值為0.01μF的測量電容M,可獲得放電的Lissajous圖形.圖4給出了典型的Lissajous圖形,并按照公式(1)可以算出放電功率:

式中:(S)和(H2)分別為電源的工作周期和工作頻率,C(V)為測量電容兩端的電壓,為Lissajous圖形圍成的面積.放電功率正比于閉合圖形的面積.

采用圖2所示電極結(jié)構(gòu),通過實際的放電實驗和計算,在5kV電壓輸入條件下,對于交叉點個數(shù)為100的一層網(wǎng)狀接觸式電極,其總放電功率為5.4W.

2 結(jié)果與討論

2.1 生成等離子體的特性與脫硫脫硝反應(yīng)過程分析

電壓為5kV時,網(wǎng)狀電極在大氣壓空氣中放電的發(fā)射光譜測量結(jié)果如圖5所示.從中可以看出,光譜譜線集中在330~420nm波段范圍內(nèi),主要為N2第二正帶系(包含337.1,353.7, 357.7,375.6,380.5,399.2和405.9nm等波長).而N2第二正帶系的形成,要求激發(fā)電離電位在7.35~11.03eV[23],也即是說在此放電過程產(chǎn)生了大量的能量在7.35eV以上的高能電子.又由于氧氣常見的激發(fā)態(tài)粒子所需激發(fā)能量較低,一般在4.54eV以下[24],因此在本研究的放電環(huán)境下,具備大量激發(fā)態(tài)的氧分子和氧原子生成的能量條件.

由此可見,等離子體中高能電子對N2、O2、H2O分子的轟擊產(chǎn)生一系列自由基,如具有強氧化性的活性粒子·OH;并使某些被分解的原子(如O原子)被激發(fā)與其他粒子碰撞或結(jié)合而產(chǎn)生二次自由基,臭氧就產(chǎn)生在二次自由基的形成階段;之后強氧化性的粒子與SO2和NO接觸引發(fā)一系列化學(xué)反應(yīng),實現(xiàn)脫硫脫硝.此過程的主要反應(yīng)方程式包含如下:

(3)

(4)

(6)

(7)

(9)

(10)

若通入NH3,則包含副產(chǎn)物生成的主要反應(yīng)為:

(12)

可以看出,強氧化性粒子的數(shù)量直接影響參與化學(xué)反應(yīng)的SO2和NO的氧化程度以及氧化反應(yīng)速率,進而影響到脫硫脫硝的效果.煙道中存在一定含量的水分,而H2O作為·OH的主要來源,其含量對于脫除效果有直接的影響.

2.2 煙氣環(huán)境對等離子體放電特性的影響

實際煙道環(huán)境較為復(fù)雜,多種因素影響放電過程進而會影響到煙氣凈化的效果.因此,本文中針對煙氣流速和粉塵環(huán)境對等離子體放電特性的影響做了相應(yīng)的探究.

在單層網(wǎng)狀電極條件下,分別考慮不同流量(不同流速)時放電的情況,并記錄其電流幅值以及測量相應(yīng)的放電功率,結(jié)果如表1所示.

表1 不同流量(流速)條件下的放電特性

從表中結(jié)果可以看出,隨著氣流的增大,放電電流逐漸減小,功率降低.這一方面是由于氣流帶走了部分帶電粒子,另一方面則由于過大的氣體流量對電極造成較大壓力,使部分放電點出現(xiàn)一定程度上的分離.

燃煤電廠等鍋爐煙氣中含有大量的煙塵,同時等離子體煙氣處理過程中可能產(chǎn)生硫酸鹽和硝酸鹽顆粒.當(dāng)顆粒物過多時,由于吸附電子,會對放電的起始放電電壓產(chǎn)生一定影響.實驗中,將收集的電廠靜電除塵器末端所脫除的煙塵顆粒均勻撒在接觸式網(wǎng)狀電極上,施加電壓5kV,得到的放電效果如圖6所示.

(a)電極實物

(b)放電效果

圖6 顆粒物覆蓋的網(wǎng)狀電極及放電效果

Fig.6 Physical display and discharge phenomenonof the mesh-like electrode covered with particulates

由于網(wǎng)狀接觸式電極的起始放電出現(xiàn)在微小間隙處,顆粒物附著在電極表面對小間隙影響不大,因而其起始的放電電壓沒有明顯變化.放電面積的變小則是由于顆粒物阻塞了小間隙附近的電場空間,使得帶電粒子的擴散受到限制.持續(xù)放電一段時間,會使接觸點附近的顆粒物帶電,從而在交變電場的作用下振蕩并最終受重力作用而脫落.計算可得,被顆粒物附著下單層網(wǎng)狀電極的放電功率為4.06W,比潔凈時小了1.34W.顆粒物的存在使放電電流變小,進而影響功率,但不會使放電終止.且與電暈放電相比,接觸式的電極結(jié)構(gòu)放電更加穩(wěn)定,不易受到潮濕、污穢等條件的影響而發(fā)生絕緣擊穿.

2.3 脫硫?qū)嶒炑芯?/p>

在外施電壓為5kV時,分別通過以下幾組條件下的脫硫?qū)嶒?

(a)氧氣濃度8%,煙氣流量10L/min,SO2初始濃度700×10-6,改變網(wǎng)狀電極層數(shù);

(b)氧氣濃度8%,煙氣流量10L/min,放電電極層數(shù)為3層,改變SO2的初始濃度;

(c)煙氣流量10L/min,SO2初始濃度700×10-6,放電電極層數(shù)為3層,改變氧氣濃度.

探究不同影響因素對于脫硫效果的影響,其結(jié)果如圖7所示.

(注:流量為10L/min,電極為3層條件下,煙氣在放電區(qū)域停留時間為0.6s.)

SO2的脫除率由以下公式計算得出:

可以看出,隨著電極層數(shù)增加,放電產(chǎn)生的高能電子數(shù)量也對應(yīng)增加,從而加大了其與氣體分子碰撞的概率,如式(15~16)所示等過程受到影響,從而直接決定自由基(活性粒子)的數(shù)量,進而影響脫硫率.這個過程在3層以下電極時表現(xiàn)尤為明顯.在同等濃度下,當(dāng)采用3層以上網(wǎng)狀電極時,SO2脫除率接近于100%,活性粒子的數(shù)量已經(jīng)能夠滿足此濃度下SO2的脫除.因此在濃度低于700×10-6時,脫硫率均較高,能達到96.3%以上.但當(dāng)其濃度達到1000×10-6時,脫硫率出現(xiàn)較大降低.這則是由于3層網(wǎng)狀電極放電所產(chǎn)生的活性粒子數(shù)量又不足以在煙氣停留時間內(nèi)使SO2反應(yīng)完全.此外,氧氣含量的減少,直接影響式(17~18)的反應(yīng)過程,減少了煙氣處理中起主要作用的強氧化性基團如·OH、O3等的生成量,因而降低了脫硫率.但10%以上的氧氣含量對于脫硫的影響不大,基本已屬于富氧狀態(tài).

(16)

(17)

2.4 脫硝實驗研究

實驗中,我們利用NO的脫除率和NO的氧化率來分析脫硝效果,其計算表達式如下:

(20)

同樣,在外施電壓為5kV時,分別通過以下幾組實驗探究脫硝效果的影響因素:

(a)氧氣濃度8%,煙氣流量10L/min,NO初始濃度300×10-6,改變網(wǎng)狀電極層數(shù).

(b)氧氣濃度8%,煙氣流量10L/min,放電電極層數(shù)為6層,改變NO的初始濃度.

(c)煙氣流量10L/min,NO初始濃度300×10-6,放電電極層數(shù)為6層,改變氧氣濃度.

(d)氧氣濃度8%,煙氣流量10L/min,放電電極層數(shù)為6層,改變SO2的通入濃度.

實驗結(jié)果如圖8所示.

從實驗結(jié)果可以看出,在以上幾種情況下, NO的氧化率均能達到較高水平.電極層數(shù)的增加、NO初始濃度的降低、O2濃度的增加等均有利于提高NO的氧化率.其原因也與前面脫硫的描述類似.而NO的脫除率明顯低于NO的氧化率,則是由于NO大部分被氧化成為NO2,模擬煙道中水分含量較低,不能產(chǎn)生足夠的·OH將NO2完全氧化為更高價態(tài)的氮氧化物(N2O5、NO3等)并溶解成酸,這個過程也無法過多地依賴O3完成.在煙道中未通入堿性物質(zhì)的情況下,不能經(jīng)過熱化學(xué)中和反應(yīng)大幅降低NO2和其他高價氮氧化物的含量.但依據(jù)煙氣檢測儀顯示,隨著NO的提升,NO2的濃度相應(yīng)增加,兩者的總量(即NO的含量)卻降低了36.7%,這證明了反應(yīng)過程中生成了更高價的含氮物質(zhì)的合理性.

(a)不同電極層數(shù)時的NO氧化率及脫硝率 (b)不同NO初始濃度時的NO氧化率及脫硝率

(c)不同O2濃度時的NO氧化率及脫硝率 (d)不同SO2濃度時的NO氧化率及脫硝率

圖8 不同影響條件下的NO氧化率及脫硝率

Fig.8 NO oxidation rates and denitrification rates under different conditions

流量為10L/min,電極為6層條件下,煙氣在放電區(qū)域停留時間為1.2s.初始濃度為300×10-6的NO中,NO濃度為265×10-6,NO2濃度為35×10-6煙道中同時存在SO2時,脫硝實驗結(jié)果如圖8(d)所示.可以看出800×10-6濃度SO2的加入將NO的氧化率由91.2%降低到78.6%,氮氧化物的脫除率由36.7%降低至僅有28.7%,這是由于在等離子體生成量不變的條件下,碰撞打破化學(xué)鍵所生成的自由基的量也不會產(chǎn)生很大的改變.而SO2的氧化也需要強氧化性自由基的參與,從而會與NO的氧化及NO的脫除產(chǎn)生競爭,影響NO的氧化率及脫硝率.

2.5 煙氣含濕量對脫除效果的影響

諸多成果表明[25-27],煙氣內(nèi)H2O的含量對于放電過程及脫硫脫硝的效果影響明顯.從以上實驗結(jié)果也可以看出,模擬煙氣環(huán)境濕度相對較低,強氧化活性粒子的數(shù)量受到一定限制,高價氧化物被吸收形成酸的過程也不夠充分.

在同樣的氣體濃度和電極層數(shù)下,若煙道中增加水分,SO2的脫除變得非常迅速,且脫除率高達100%.這是因為,在煙氣濕度相對較低的情況下,自由基對于SO2的氧化作用僅占30%左右,而剩余的SO2的氧化則通過放電過程中二次自由基的產(chǎn)物O3的氧化作用實現(xiàn)[28].但O3的氧化性比·OH和O等自由基要弱很多,且自身存在分解作用,因而會影響到SO2的脫除速率.而濕度升高后,不但放電產(chǎn)生的自由基數(shù)量增加,處理氣中還存在液相,多相自由基反應(yīng)也會增加SO2脫除過程中自由基作用所占的比例,導(dǎo)致SO2氧化脫除速率極高,同時水對SO2和SO3具有吸收作用,增快了產(chǎn)物H2SO4的生成速度.

在脫硝實驗中,少量的水分可以使NO的氧化率進一步提高,NO的總脫除率得到明顯提升,這進一步證實了放電過程中H2O分子離解產(chǎn)生的·OH在NO2進一步氧化過程中所起的重要作用.但當(dāng)水含量較大時,NO氧化率和NO的脫除率卻均較大幅度降低,這是因為水分子為電負性氣體,更大流量的水蒸氣注入會使放電空間內(nèi)更多的水分子吸附電子,較大程度地降低放電空間的平均電子密度和電子能量.因此NO脫除率的變化更多的取決于放電空間的水分子含量.

2.6 輝光放電脫硫脫硝的能量輸入和利用效率

若放電過程輸入的能量密度用SIE來表示[(W·h)/m3]具體定義為[9]:

式中:為放電過程注入功率,W;Q為模擬煙氣的體積流量,m3/h.

以單層網(wǎng)狀電極為例,可計算得到電壓為5kV、煙氣流量為10L/min時放電輸入的能量密度為6.83W·h·m-3.此時,SO2、NO和NO的脫除率分別為58.5%、42%和12.5%,濃度分別降低了410×10-6、112×10-6和37.5×10-6,轉(zhuǎn)換為對應(yīng)流量下的氣體體積分別為4.1×10-3L/min、1.11×10-3L/ min和3.75×10-4L/min.現(xiàn)有的低溫等離子體脫硫脫硝技術(shù)中以電暈放電居多.圖9為在同等輸入能量密度[6.83(W·h)/m]下本技術(shù)與電暈放電技術(shù)的脫除效果對比.

由圖可知,當(dāng)輸入能量密度相同時,本研究的交叉網(wǎng)狀輝光放電技術(shù)的脫除效果優(yōu)于針-板式或線-筒式電暈放電脫硫脫硝技術(shù).通?？梢杂媚芰坷眯蕘肀硎疽欢芰枯斎胂?不計電路損耗)污染物的脫除量,單位為g/(kW·h).因此,可計算得到本實驗的能量利用效率為171.1gSO2/ (kW·h)和7.1gNO/(kW·h).脫硫方面表現(xiàn)出尤為明顯的優(yōu)勢,遠超過常規(guī)電離放電的數(shù)十gSO2/(kW·h)[29].脫硝方面也超過幾種經(jīng)典的放電等離子體,例如Tsai等[30]的射頻等離子體5.6gNO/(kW·h),Helfritch等[31]的微波等離子體3.7gNO/(kW·h)和Boyle等[32]的交流電暈等離子體3.8gNO/(kW·h).這是由于輝光放電屬于貫穿型、擴散型的放電形態(tài).采用接觸式電極結(jié)構(gòu),在相對較低的電壓下即可實現(xiàn)氣體的擊穿,減少了電場能量在較大氣體間隙內(nèi)的浪費,相同能量注入下能有效增加高能電子的密度和自由基的數(shù)量,以及增強其擴散能力,與氣體實現(xiàn)充分接觸.容易推斷,欲達到相同的脫除效果,本文中的輝光放電氧化脫除技術(shù)能耗更低,充分顯示出在能量利用效率上的優(yōu)勢.

2.7 堿液吸收

脫硫脫硝過程中,在相對較高的煙氣濕度下通入NH3,可迅速與煙道內(nèi)的氧化產(chǎn)物發(fā)生反應(yīng)生成銨鹽,使脫除效果得到明顯提升,例如NO的脫除率可提高到50%以上.從實驗中可以觀測到煙道及電極表面有白色結(jié)晶的生成.其主要化學(xué)反應(yīng)過程如式(12)(13)所示.

將煙氣分析儀置于質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25%的NaOH吸收溶液后端,檢測經(jīng)等離子體氧化和堿液吸收共同作用后的脫硫脫硝效果.實驗中發(fā)現(xiàn),SO2的脫除率一直為100%,這是因為經(jīng)由放電環(huán)節(jié)氧化得到的SO3、H2SO3和H2SO4(包含部分殘存的SO2)在堿液中能被完全中和.而對于NO,在6層電極,NO濃度為300×10-6條件下,氧化吸收后NO的濃度降低至64×10-6,脫除率由36.7%提升到78.7%,這僅僅是在沒有充分考慮堿液濃度和吸收方式等條件下可達到的效果.而有相關(guān)文獻[6]指出,在同等濃度下,若NO單純依靠堿液吸收卻只能實現(xiàn)7%左右的脫除率,這充分說明了NO被高度氧化的重要性.

本研究基于輝光放電等離子體的氧化脫除技術(shù),SO2的脫除率可以接近100%.而對于NO,經(jīng)氧化后的高價含氮物質(zhì)的溶解度能得到顯著提升.一般來講,再經(jīng)過適當(dāng)濃度配比的堿液吸收可以實現(xiàn)NO的絕大部分脫除.因此本研究前期側(cè)重于采用輝光放電等離子體的氧化脫除方式,為污染物的高效氧化脫除做充分的準(zhǔn)備工作.而探討堿液吸收以及吸收方式等問題,則是接下來的工作中需要重點研究的內(nèi)容.

3 結(jié)論

3.1 采用點接觸式的網(wǎng)狀電極結(jié)構(gòu),在大氣壓空氣中形成了均勻穩(wěn)定的大面積輝光放電.電極網(wǎng)孔設(shè)置為6mm×6mm,分層布置在煙道中用于等離子體生成環(huán)節(jié).

3.2 網(wǎng)狀接觸式電極形成的輝光放電過程中產(chǎn)生的強氧化活性粒子具有較高的濃度和較大的擴散面積.應(yīng)用于煙氣中SO2和NO的脫除時,與常規(guī)電離放電相比,相同能量注入密度下能得到更好的脫除效果.

3.3 脫硫率和脫硝率受電極層數(shù)、氧氣濃度、水含量和待處理氣體初始濃度等條件的影響.在6層網(wǎng)狀電極,氧氣濃度8%,煙氣流量10L/min(此時停留時間為1.2s)的實驗條件下,可達到96.3%以上的脫硫率,91.2%的NO氧化率和36.7%的脫硝率.若適當(dāng)加大煙氣含水量和增加堿液吸收環(huán)節(jié),可以大幅提高其脫除率.

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Technology of flue gas treatment with glow discharge plasma.

LIU Wen-zheng1*, ZHAO Shuai1, CHAI Mao-lin1, NIU Jiang-qi1, ZHAO Qiang1, LI Jing-bo2

(1.School of Electrical Engineering,Beijing Jiaotong University, Beijing, 100044, China；2.Beijing Ruiyuda Technology Corporation Limited, Beijing, 100176)., 2017,37(8)：2905~2914

Based on the technology of atmospheric pressure glow discharge plasma in air, a multilayer mesh-like contact type electrode structure was used to form a large-area, uniform and stable glow discharge in the flue. During the discharge process, particles with high oxidative activity (·OH, O, O3) were generated to remove the SO2and NOin flue gas. The characteristics of glow discharge plasma and the mechanism of desulfurization and denitrification with the contact electrode were discussed. The effects caused by different electrode layer numbers, oxygen concentrations and initial concentrations of gas to be treated were also analyzed. The results showed that removal rates of 96.3% for SO2, 36.7% for NO, and oxidation rate of 91.2% for NO were obtained in the following experimental conditions: the layer number of mesh-like electrodes was 6; the concentration of oxygen was 8%; the reaction time of flue gas was 1.2s.With its high density of charged particles, the glow discharge plasma showed good energy utilization efficiency in the flue gas treatment.

atmospheric pressure glow discharge plasma in air；contact electrode；desulfurization and denitrification

X701

A

1000-6923(2017)08-2905-10

劉文正(1964-),男,北京人,教授,主要從事等離子體科學(xué)與技術(shù)的研究.發(fā)表論文50余篇.

2017-01-12

北京市科技計劃專項(Z15010101478)

* 責(zé)任作者, 教授, wzhliu@bjtu.edu.cn