耿麗平, 高寧大, 趙全利, 薛培英, 劉文菊**

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河北板藍(lán)根產(chǎn)地土壤-植物中鎘鉛汞砷含量特征及其污染評價*

耿麗平1, 高寧大2, 趙全利3, 薛培英1, 劉文菊1**

(1. 河北農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院/河北省農(nóng)田生態(tài)環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 保定 071000; 2. 河北張家口市張北縣河道管理處 張北 076450; 3. 河北農(nóng)業(yè)大學(xué)教學(xué)實(shí)驗(yàn)場 保定 071000)

采用野外調(diào)查和室內(nèi)分析相結(jié)合的方法, 研究了河北省安國市和蔚縣板藍(lán)根產(chǎn)地土壤-植物中Cd、Pb、Hg、As含量特征及其在菘藍(lán)中的累積特性, 并對板藍(lán)根產(chǎn)地土壤和草藥中Cd、Pb、Hg、As污染狀況進(jìn)行了評價, 為該地區(qū)安全、合理地發(fā)展中草藥生產(chǎn)提供數(shù)據(jù)支撐和科學(xué)依據(jù)。結(jié)果表明, 安國市和蔚縣板藍(lán)根產(chǎn)地土壤中重金屬Cd、Pb、Hg、As含量差異不大, 土壤重金屬含量的變異系數(shù)在11.70%~97.65%。以《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—1995)一級標(biāo)準(zhǔn)值進(jìn)行評價, 綜合污染指數(shù)評價結(jié)果顯示45%板藍(lán)根種植區(qū)土壤Cd、Pb、Hg、As污染等級為警戒限, 其他處于清潔水平; 而以《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級標(biāo)準(zhǔn)值進(jìn)行評價, 種植區(qū)單項(xiàng)污染指數(shù)及綜合污染指數(shù)結(jié)果均<0.7, 土壤環(huán)境清潔。此外, 菘藍(lán)地上部(大青葉)Cd、Pb、Hg、As平均含量分別為0.22 mg·kg-1、0.89 mg·kg-1、0.04 mg·kg-1、0.25 mg·kg-1, 對重金屬的富集能力表現(xiàn)為Cd>Hg>Pb>As; 菘藍(lán)地下部(板藍(lán)根)Cd、Pb、Hg、As含量均值分別為0.14 mg·kg-1、0.57 mg·kg-1、0.04 mg·kg-1、0.26 mg·kg-1, 對重金屬的富集能力表現(xiàn)為Cd>Hg>As>Pb。所有菘藍(lán)樣品中Pb、Hg、As含量均未超出《藥用植物及制劑進(jìn)口綠色行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)》(WM2—2001), 大青葉9.09%樣品中Cd超標(biāo), 且Cd平均污染指數(shù)>0.7, 屬警戒限污染等級。因此, 在中藥材GAP(良好的農(nóng)業(yè)規(guī)范)產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量評價時, 除板藍(lán)根產(chǎn)地土壤完全符合土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)外, 也不應(yīng)忽視板藍(lán)根和大青葉吸收和累積重金屬的自身特性。

菘藍(lán); 地上部(大青葉); 地下部(板藍(lán)根); 重金屬; 污染評價; 累積和轉(zhuǎn)運(yùn)

土壤是人類賴以生存的主要自然資源之一, 同時也是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)重要的物質(zhì)基礎(chǔ)。近年來, 隨著工業(yè)發(fā)展、城市污染加劇和農(nóng)用化學(xué)物質(zhì)的增加, 重金屬通過“三廢”排放、農(nóng)藥、化肥的不合理使用和城市污泥、生活垃圾濫用等多種渠道進(jìn)入土壤, 并通過食物鏈進(jìn)而威脅人體健康[1-3]。目前, 世界上許多國家和地區(qū)對中藥重金屬含量和農(nóng)藥殘留都有嚴(yán)格的指標(biāo)要求, 一旦某個指標(biāo)超出安全限值將禁止出售并銷毀。研究表明, 大多數(shù)中草藥都含有一定量的重金屬[4-6], 有些已超過其安全限值, 這已成為我國中藥進(jìn)入國際醫(yī)藥市場的綠色壁壘[7]。土壤是中草藥重金屬的主要來源之一, 將種植區(qū)土壤重金屬(包括類金屬As)控制在一定限量范圍內(nèi), 是確保中草藥質(zhì)量安全的第一步[8]。

近年來, 針對農(nóng)田[9-11]、蔬菜基地[12-14]和礦山[15-16]等土壤重金屬的調(diào)查和評價均已有大量報道, 但對于中草藥種植區(qū)土壤重金屬安全性評價報道相對較少[8,17-18]。柳曉娟等[19]研究表明, 無論是直接采自藥材種植區(qū)還是購自藥店的板藍(lán)根[菘藍(lán)()的地下部分]和大青葉(菘藍(lán)的地上部分), 砷含量是地上部>根部, 控制地上部和根部砷的累積對于藥材的安全性非常重要。保定安國市和張家口市蔚縣為河北主要板藍(lán)根產(chǎn)地。因此, 本研究分別在保定安國市和張家口市蔚縣采集土壤和植物樣本, 采用野外調(diào)查和室內(nèi)分析相結(jié)合的方法, 研究土壤中Cd、Pb、Hg和As含量及其在板藍(lán)根和大青葉的累積, 并對板藍(lán)根產(chǎn)地土壤及草藥中重金屬含量進(jìn)行安全性評價, 以期為該地區(qū)安全、合理地發(fā)展中草藥生產(chǎn)提供數(shù)據(jù)支撐和科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

河北省安國市位于華北平原腹地(38o24′N, 115o20′E), 平均海拔約36 m, 年平均降水量510.8 mm, 無霜期約190 d。主要土壤類型為沙壤質(zhì)洪沖積潮褐土。該地區(qū)藥材種植品種達(dá)223種, 常年種植面積保持在86.7 km2左右, 年產(chǎn)商品藥材占河北省藥材總產(chǎn)量的70%以上, 素以“藥都”和“天下第一藥市”之稱。張家口蔚縣位于河北省西北部(39°85′N, 114°57′E), 平均海拔912 m, 年降水量425 mm, 無霜期約137 d。土質(zhì)為沙壤土, 因其晝夜溫差大, 該地區(qū)中藥材種植面積達(dá)3 300 hm2, 產(chǎn)量達(dá)到800萬kg, 適宜種植款冬花、板藍(lán)根、知母、黃芩等。

1.2 樣品采集

土壤和中草藥采用1∶1取樣的原則, 結(jié)合當(dāng)?shù)厮庌r(nóng)實(shí)際種植情況, 選擇具有代表性和典型性的板藍(lán)根種植地塊, 隨機(jī)在安國市A、B、C、D、E、F、G和蔚縣H、I、J、K采樣點(diǎn)(圖1)進(jìn)行調(diào)查并根據(jù)“S”型進(jìn)行取樣, 采集0~30 cm 耕層土壤, 均勻混合, 按四分法取部分土樣, 裝入塑封袋, 編號, 備用。各采樣點(diǎn)取4~6個土壤樣品, 共采集土壤樣品52個。

中草藥樣品的采集選在秋季采收季節(jié), 取上述采樣點(diǎn)土壤上種植的菘藍(lán)的地上部(大青葉)和地下部(板藍(lán)根), 分別裝入自封袋, 編號, 備用。共采集植物樣品52個, 每個植物樣品重量(干重)50 g。

圖中黑色折線區(qū)域?yàn)榘逅{(lán)根種植區(qū)。The regions circled with black lines in the figures areplanting areas.

1.3 樣品的制備及分析

土壤樣品制備: 將土樣風(fēng)干, 揀出雜質(zhì), 用木輥壓碎, 混勻, 并用四分法取壓碎樣, 過孔徑1 mm(18目)尼龍篩。過篩后的樣品充分混勻, 用瑪瑙研缽研磨到全部過孔徑0.15 mm(100目)篩, 裝袋備用。

植物樣品制備: 用自來水沖洗除去其上的泥土等附著物, 分別用蒸餾水、去離子水沖洗3遍, 陰干, 在烘箱中65 ℃烘至恒重, 微型粉碎機(jī)(塑料內(nèi)膽, 不銹鋼刀片)粉碎后備用。

植物和土壤樣品均采用HNO3-H2O2悶罐消解[20], 用ICP-MS測定板藍(lán)根和大青葉以及土壤中Cd、Pb、Hg、As含量。分析樣品同時以國家一級標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(土壤: GBW07404; 植物: GBW07603)進(jìn)行準(zhǔn)確度和精密度控制, 回收率為80%~97%, 數(shù)據(jù)已經(jīng)過標(biāo)準(zhǔn)樣品回收率校正。

1.4 評價方法及標(biāo)準(zhǔn)

1.4.1 土壤Cd、Pb、Hg、As污染狀況的評價

本研究參照文獻(xiàn)[21], 以單項(xiàng)污染指數(shù)和綜合污染(內(nèi)梅羅)指數(shù)法為評價模式, 分別應(yīng)用文獻(xiàn)[22-23]中標(biāo)準(zhǔn)值對河北省安國市和蔚縣中草藥種植區(qū)土壤中Cd、Pb、Hg、As環(huán)境質(zhì)量進(jìn)行評價。

土壤環(huán)境質(zhì)量分級是土壤質(zhì)量評價的基本內(nèi)容。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)的分級標(biāo)準(zhǔn)為:綜合<0.7, 污染等級為清潔(安全級);綜合=0.7~1, 為警戒限;綜合= 1~2, 屬輕度污染;綜合=2~3, 屬中度污染; 當(dāng)綜合>3, 為重度污染。綜合污染指數(shù)公式為:

綜合(1)

1.4.2 中草藥中Cd、Pb、Hg、As污染狀況的評價

采用單項(xiàng)污染指數(shù)法, 以我國《藥用植物及制劑進(jìn)口綠色行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)》中Cd、Pb、Hg、As的限量值為評價標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行評價[24], 單項(xiàng)污染指數(shù)法計(jì)算公式為:

式中:P為中藥中Cd、Pb、Hg、As污染物污染指數(shù),c為中藥中Cd、Pb、Hg、As污染物含量測定值,S為Cd、Pb、Hg、As限量值, 分別為0.3 mg×kg-1、5.0 mg×kg-1、0.2 mg×kg-1、2.0 mg×kg-1。

1.5 數(shù)據(jù)分析與處理

轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù): 地上部與根中Cd、Pb、Hg、As濃度的比值, 分別表示Cd、Pb、Hg、As由根系被轉(zhuǎn)運(yùn)至地上部的能力[20]。

富集系數(shù): 地上部和根系中Cd、Pb、Hg、As濃度分別與土壤中Cd、Pb、Hg、As濃度的比值, 分別表示Cd、Pb、Hg、As在草藥體內(nèi)的富集情況[20]。

所得數(shù)據(jù)主要采用Microsoft Excel 2003及SPSS17. 0 統(tǒng)計(jì)軟件分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 河北板藍(lán)根產(chǎn)地土壤Cd、Pb、Hg、As含量特征及其污染評價

2.1.1 土壤Cd、Pb、Hg、As含量特征

板藍(lán)根產(chǎn)地土壤中Cd、Pb、Hg、As含量概況如表1所示。安國市土壤Cd含量為0.10~0.23 mg·kg-1, 均值為0.16 mg·kg-1; 土壤Pb含量為12.14~27.86 mg·kg-1, 均值為17.13 mg·kg-1; 土壤Hg含量為0.024~0.391 mg·kg-1, 均值為0.072 mg·kg-1; 土壤As含量為4.61~7.23 mg·kg-1, 均值為5.99 mg·kg-1。板藍(lán)根產(chǎn)地各元素變異系數(shù)在12.90%~97.65%, 元素含量變異強(qiáng)度Hg>Pb>Cd>As; 蔚縣土壤Cd含量為0.10~0.22 mg·kg-1, 均值為0.12 mg·kg-1; 土壤Pb含量為9.91~32.16 mg·kg-1, 均值為13.30 mg·kg-1; 土壤Hg含量為0.038~0.210 mg·kg-1, 均值為0.088 mg·kg-1; 土壤As含量為6.52~9.83 mg·kg-1, 均值為7.63 mg·kg-1。板藍(lán)根產(chǎn)地各元素變異系數(shù)在11.70%~47.97%, 元素含量變異強(qiáng)度Hg>Pb>Cd>As。由此可見, 安國市和蔚縣板藍(lán)根產(chǎn)地土壤中重金屬Cd、Pb、Hg、As含量差異不大, 土壤重金屬含量的變異系數(shù)在11.70%~97.65%。

以國家《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB15618—1995)對板藍(lán)根產(chǎn)地土壤Cd、Pb、Hg、As含量加以衡量, 安國市30個土壤樣品中, 2個土壤樣品Cd含量分別為0.21 mg·kg-1和0.23 mg·kg-1, 分別超過一級標(biāo)準(zhǔn)值5.00%和15.00%; 2個土壤樣品中Hg含量分別為0.217 mg·kg-1和0.391 mg·kg-1, 分別超過一級標(biāo)準(zhǔn)值44.67%和160.00%; 蔚縣22個土壤樣品中, 1個土壤樣品Cd含量為0.22 mg·kg-1, 超過一級標(biāo)準(zhǔn)值10.00%; 2個土壤樣品中Hg含量分別為0.167 mg·kg-1和0.210 mg·kg-1, 分別超過一級標(biāo)準(zhǔn)值11.33%和40.00%。安國市和蔚縣全部土壤樣品Cd、Pb、Hg、As含量均低于二級標(biāo)準(zhǔn)。

由此可以看出, 板藍(lán)根產(chǎn)地土壤符合2002年頒布實(shí)施的《中藥材生產(chǎn)質(zhì)量管理規(guī)范(GAP)實(shí)施指南》[25]中規(guī)定的中藥材產(chǎn)地土壤應(yīng)符合國家土壤質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)。

表1 河北安國市和蔚縣的板藍(lán)根產(chǎn)地土壤中Cd、Pb、Hg、As含量

1)代表國家土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB 15618—1995)。1) represents the National Environmental Quality Standard for Soils (GB 15618—1995).

2.1.2 土壤Cd、Pb、Hg、As相關(guān)性

同一區(qū)域相同土壤類型重金屬污染物來源途徑可以是單一途徑, 也可以是多途徑, 而同一來源土壤重金屬元素之間通常存在一定相關(guān)性, 重金屬元素間相關(guān)性顯著和極顯著說明元素一般具有同源關(guān)系[26]。Pearson相關(guān)性分析結(jié)果表明(表2), 安國市板藍(lán)根產(chǎn)地土壤As與Pb相關(guān)系數(shù)為0.425, 達(dá)顯著正相關(guān)(<0.05); 蔚縣板藍(lán)根產(chǎn)地土壤As與Pb相關(guān)系數(shù)為0.663, 達(dá)極顯著正相關(guān)(<0.05); 而安國市和蔚縣板藍(lán)根產(chǎn)地Pb與Cd, Hg與Pb、Cd, As與Hg、Cd之間則無顯著相關(guān)性(>0.05)。這表明安國市和蔚縣板藍(lán)根產(chǎn)地土壤As、Pb的來源存在相似性。

2.1.3 河北板藍(lán)根產(chǎn)地土壤Cd、Pb、Hg、As污染評價

以國家《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》一級標(biāo)準(zhǔn)值與二級標(biāo)準(zhǔn)值來對板藍(lán)根產(chǎn)地土壤Cd、Pb、Hg、As污染進(jìn)行評價。以國家《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》一級標(biāo)準(zhǔn)值作為評價標(biāo)準(zhǔn), 土壤Cd、Pb、Hg、As單項(xiàng)污染指數(shù)法和綜合污染(內(nèi)梅羅) 指數(shù)法評價結(jié)果如表3所示。板藍(lán)根產(chǎn)地土壤pH為7.60~8.10, 從不同Cd、Pb、Hg、As單項(xiàng)污染指數(shù)看, 各采樣點(diǎn)Cd、Pb、Hg、As污染指數(shù)均<1, 其中安國市B采樣點(diǎn)土壤重金屬Hg污染指數(shù)為1.06, 達(dá)到輕度污染; 綜合污染指數(shù)評價結(jié)果來看, 其中安國市A、D、G采樣點(diǎn)和蔚縣I、J、K采樣點(diǎn)土壤污染等級均為清潔水平, 安國市B、C、E、F采樣點(diǎn)和蔚縣H采樣點(diǎn)的土壤污染等級處于警戒限, 占45%。

表2 河北安國市和蔚縣的板藍(lán)根產(chǎn)地土壤中Cd、Pb、Hg、As含量相關(guān)性

*和**分別表示相關(guān)性在0.05和0.01水平顯著(2-tailed)。* and ** indicate significant correlations at 0.05 and 0.01 levels (2-tailed), respectively.

我國規(guī)定中藥材GAP種植基地土壤環(huán)境條件需要達(dá)到二級標(biāo)準(zhǔn)[25], 故以二級標(biāo)準(zhǔn)值作為評價依據(jù), 采用土壤重金屬單項(xiàng)污染指數(shù)法和綜合污染(內(nèi)梅羅)指數(shù)法對板藍(lán)根主產(chǎn)區(qū)土壤Cd、Pb、Hg、As含量狀況進(jìn)行評價, 結(jié)果如表3所示, 各采樣點(diǎn)Cd、Pb、Hg、As單項(xiàng)污染指數(shù)及綜合污染指數(shù)均小于0.70, 即所有采樣點(diǎn)土壤均達(dá)到清潔水平, 土壤環(huán)境質(zhì)量屬安全級, 符合中藥材GAP認(rèn)證中產(chǎn)地土壤環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)。

表3 基于《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》一級和二級標(biāo)準(zhǔn)值的板藍(lán)根產(chǎn)地不同采樣點(diǎn)土壤Cd、Pb、Hg、As單項(xiàng)污染指數(shù)(P)和綜合污染指數(shù)

在草藥GAP生產(chǎn)中, 為了探明在土壤完全符合產(chǎn)地環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)的情況下草藥中重金屬含量是否完全符合國家相關(guān)質(zhì)量控制標(biāo)準(zhǔn), 本研究在對板藍(lán)根產(chǎn)地土壤Cd、Pb、Hg、As研究的基礎(chǔ)上, 進(jìn)一步分析了生長在不同土壤上的板藍(lán)根和大青葉中Cd、Pb、Hg、As的含量狀況及其對這些元素的富集能力。

2.2 菘藍(lán)植株Cd、Pb、Hg、As含量狀況及其污染評價

2.2.1 地上部(大青葉)和地下部(板藍(lán)根)Cd、Pb、Hg、As含量

如表4所示, 各采樣點(diǎn)大青葉Cd含量為0.10~ 0.35 mg·kg-1, 均值為0.22 mg·kg-1; Pb含量為0.51~1.29 mg·kg-1, 均值為0.89 mg·kg-1; Hg含量為0.020~0.073 mg·kg-1, 均值為0.04 mg·kg-1; As含量為0.20~0.41 mg·kg-1, 均值為0.25 mg·kg-1。板藍(lán)根各元素變異系數(shù)在32.28%~74.60%, 其中Hg含量變異最大為74.60%, 其他元素含量變異強(qiáng)度均在40%以下。

根據(jù)我國《藥用植物及制劑進(jìn)口綠色行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)》[24]中對Cd、Pb、Hg、As的規(guī)定(Cd≤0.3 mg·kg-1, Pb≤5.0 mg·kg-1, Hg≤0.2 mg·kg-1, As≤2.0 mg·kg-1), 只有安國市G采樣點(diǎn)大青葉中Cd含量為0.35 mg·kg-1, 超過規(guī)定中Cd的限量值16.67%, 其余樣品Cd含量均未超過規(guī)定中限量值。

從表4可知, 各采樣點(diǎn)板藍(lán)根Cd含量為0.04~ 0.23 mg·kg-1, 均值為0.14 mg·kg-1; Pb含量為0.44~ 0.77 mg·kg-1, 均值為0.57 mg·kg-1; Hg含量為0.010~ 0.083 mg·kg-1, 均值為0.04 mg·kg-1; As含量為0.18~ 0.36 mg·kg-1, 均值為0.26 mg·kg-1。板藍(lán)根地下部各元素變異系數(shù)在37.52%~121.17%, 元素含量變異強(qiáng)度Hg>Cd>As≈Pb。

全部采樣點(diǎn)板藍(lán)根地下部樣品Cd、Pb、Hg、As含量均未超過我國《藥用植物及制劑進(jìn)口綠色行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)》[24]中的限量值。

表4 板藍(lán)根產(chǎn)地不同采樣點(diǎn)菘藍(lán)地上部(大青葉)和根部(板藍(lán)根)的Cd、Pb、Hg、As含量(干重)

同列不同小寫字母表示不同采樣點(diǎn)間0.05水平差異顯著。Different lowercase letters in the same column indicate significant differences among sampling sites at 0.05 level.

2.2.2 板藍(lán)根Cd、Pb、Hg、As污染評價

從整體上看, 依據(jù)我國《藥用植物及制劑進(jìn)口綠色行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)》[24]中的限量值, 各采樣點(diǎn)板藍(lán)根和大青葉Cd、Pb、Hg、As污染情況如表5所示, 大青葉Cd、Pb、Hg、As平均污染指數(shù)為Cd>Hg>Pb>As; 板藍(lán)根Cd、Pb、Hg、As平均污染指數(shù)為Cd>Hg>As>Pb。只有安國市G采樣點(diǎn)大青葉的Cd污染指數(shù)為1.18>1, 說明該區(qū)域大青葉存在輕度Cd污染。其余采樣點(diǎn)板藍(lán)根和大青葉的Cd、Pb、Hg、As污染指數(shù)均小于1, 沒有受到污染。大青葉和板藍(lán)根各元素污染指數(shù)變異系數(shù)在25.00%~87.54%, 其Hg含量變化較大, 這可能和Hg本身活躍的性質(zhì)有關(guān)。

2.3 菘藍(lán)對Cd、Pb、Hg、As富集及轉(zhuǎn)運(yùn)特征

2.3.1 對Cd、Pb、Hg、As富集特征

各采樣點(diǎn)板藍(lán)根和大青葉對Cd、Pb、Hg、As的富集情況如表6所示, 地上部(大青葉)平均富集系數(shù)為Cd>Hg>Pb>As, 地下部(板藍(lán)根)平均富集系數(shù)為Cd>Hg>As>Pb; 各采樣點(diǎn)板藍(lán)根和大青葉的Pb和As富集系數(shù)均小于0.08, 這說明該草藥對Pb和As兩種重金屬元素的富集能力較弱。安國市E、F采樣點(diǎn)板藍(lán)根Hg的富集系數(shù)分別為1.981和1.037, 其余各采樣點(diǎn)板藍(lán)根和大青葉的Hg富集系數(shù)大部分小于1。大青葉和板藍(lán)根各元素變異系數(shù)在19.16%~107.92%, 大青葉和板藍(lán)根元素富集系數(shù)變異強(qiáng)度最大的仍為Hg, 而對Cd的富集能力最大; 因此, 在板藍(lán)根中草藥種植區(qū), 對于土壤中Cd含量的要求應(yīng)更為嚴(yán)格。

表5 板藍(lán)根產(chǎn)地不同采樣點(diǎn)菘藍(lán)地上部(大青葉)和根部(板藍(lán)根)Cd、Pb、Hg、As污染指數(shù)

表6 板藍(lán)根產(chǎn)地不同采樣點(diǎn)菘藍(lán)地上部(大青葉)和根部(板藍(lán)根)Cd、Pb、Hg、As的富集系數(shù)

2.3.2 對Cd、Pb、Hg、As轉(zhuǎn)運(yùn)特征

菘藍(lán)對Cd、Pb、Hg、As由地下部到地上部的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)如表7所示, 對Cd、Pb、Hg、As平均轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)分別為1.92、1.59、2.24、1.00, 轉(zhuǎn)運(yùn)能力高低順序?yàn)镠g>Cd>Pb>As。其中安國市G采樣點(diǎn)菘藍(lán)對Cd的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)最大, 為3.75; 安國市D采樣點(diǎn)菘藍(lán)對Hg的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)最大為5.97, 是菘藍(lán)對這4種重金屬轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)最大的一個產(chǎn)地。各元素變異系數(shù)在24.25%~80.56%, 各元素轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)變異強(qiáng)度Hg>Cd>Pb>As。

表7 板藍(lán)根產(chǎn)地不同采樣點(diǎn)菘藍(lán)對Cd、Pb、Hg、As的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)

3 討論

本研究中, 河北省安國市和蔚縣板藍(lán)根產(chǎn)地土壤中重金屬Cd、Pb、Hg、As含量差異不大, 土壤重金屬含量的變異系數(shù)在11.70%~97.65%。而秦樊鑫等[17]報道的貴州省11個地道中藥材GAP基地土壤中的Cd、Pb、Hg、As、Cu重金屬含量水平差異很大, 土壤重金屬含量的變異系數(shù)6.6%~70.4%。由此可見, 雖然不同地區(qū)土壤中重金屬含量變化差異不同, 但是都存在變異性, 且變異的程度不同, 這是由于地域性所導(dǎo)致。以國家《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級標(biāo)準(zhǔn)值評價, 板藍(lán)根產(chǎn)地全部土壤樣品Cd、Pb、Hg、As含量均低于二級標(biāo)準(zhǔn), 其單項(xiàng)污染指數(shù)及綜合污染指數(shù)均<0.7, 土壤環(huán)境清潔; 然而以《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》一級標(biāo)準(zhǔn)值衡量, 9.09%采樣點(diǎn)土壤Hg含量超過一級標(biāo)準(zhǔn), 屬輕度污染, 且綜合污染指數(shù)評價結(jié)果顯示45%板藍(lán)根種植區(qū)土壤Cd、Pb、Hg、As污染等級為警戒級, 其他尚處于清潔水平。兩種評價標(biāo)準(zhǔn)有不同的側(cè)重: 二級標(biāo)準(zhǔn)可被視為警示值, 即土壤重金屬含量若超過此標(biāo)準(zhǔn)很可能造成污染; 而以一級標(biāo)準(zhǔn)得到的評價結(jié)果反映了外源輸入重金屬在土壤中的富集狀況。但也有學(xué)者認(rèn)為, 相對于我國土壤類型多樣、土壤條件復(fù)雜, 二級標(biāo)準(zhǔn)過于籠統(tǒng), 對以二級標(biāo)準(zhǔn)評價種植土壤是否能保證草藥質(zhì)量安全提出質(zhì)疑[27]。因此, 中草藥GAP種植基地土壤中重金屬含量安全限值標(biāo)準(zhǔn)的修訂應(yīng)該根據(jù)地理位置、土壤特性和溫度等環(huán)境條件的不同而進(jìn)行相應(yīng)調(diào)整, 深入開展草藥安全性的系統(tǒng)研究。

對于菘藍(lán)地上部(大青葉)和地下部(板藍(lán)根)中Cd、Pb、Hg、As含量而言, 除某些采樣點(diǎn)大青葉Cd含量超標(biāo)外, 其余板藍(lán)根樣品的藥材均符合綠色行標(biāo)要求。對于超標(biāo)的大青葉, 相應(yīng)采集的土壤和地下部重金屬含量均未超標(biāo), 這說明某些采樣點(diǎn)大青葉Cd超標(biāo)原因可能是由于施肥、灌溉、大氣沉降和霧霾等因素的影響, 還有待進(jìn)一步驗(yàn)證。韓小麗等[4]報道中草藥桔梗中Cd、Pb、Hg、As都存在超標(biāo)問題; 褚卓棟等[8]報道一些中草藥中除As不超標(biāo)外, Cd、Pb、Hg也存在超標(biāo)現(xiàn)象, 這說明中草藥重金屬超標(biāo)問題較為普遍。因此, 應(yīng)針對不同產(chǎn)地、不同種類的草藥重金屬超標(biāo)問題展開進(jìn)一步的研究。

值得注意的是, 目前對中草藥種植區(qū)土壤重金屬含量的評價一般采用國家《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》為依據(jù), 并未考慮到不同草藥對土壤重金屬吸收、轉(zhuǎn)運(yùn)能力存在的差異。本研究中對板藍(lán)根和大青葉Cd的平均富集系數(shù)最大, 富集系數(shù)分別為1.599和0.946; 對Pb和As富集系數(shù)均小于0.1。而李生彬等[28]研究甘肅定西地區(qū)板藍(lán)根、甘草、黃芪、柴胡和當(dāng)歸對土壤中Pb元素的生物遷移作用, 結(jié)果表明這些中草藥中板藍(lán)根對Pb的富集作用最強(qiáng), 當(dāng)歸對Pb的富集作用最弱, 但富集系數(shù)均≤0.2。褚卓棟等[8]對不同中草藥中重金屬的研究表明, 紫苑、知母對Cd, 白北沙參等對Hg具有較高富集能力。陳璐等[29]研究了三七中As、Pb、Cd、Hg、Cr富集系數(shù)都小于1。劉冬蓮[30]采用電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法測定了野生中藥材扁蕾、秦艽、紅景天、綠絨蒿、龍膽花中Cd、Pb、Fe、Mn、Cu、Zn這6種重金屬元素, 結(jié)果表明這5種中草藥對Cd的富集系數(shù)為0.01~0.08, 明顯低于板藍(lán)根產(chǎn)地對Cd的富集能力。因此, 中草藥對不同重金屬的富集作用不僅受植物和重金屬自身特性的影響, 還受多種外界環(huán)境條件的影響。

因此, 為了確保板藍(lán)根和大青葉質(zhì)量安全性, 首先確保板藍(lán)根種植區(qū)的土壤、大氣和灌溉水應(yīng)符合相應(yīng)的國家標(biāo)準(zhǔn), 其次應(yīng)嚴(yán)格控制外源重金屬進(jìn)入板藍(lán)根草藥種植區(qū)土壤, 如控制肥料和農(nóng)藥的用量, 減少工業(yè)污染排放的影響, 最后應(yīng)避免在板藍(lán)根藥材后期的貯存、加工炮制、運(yùn)輸?shù)忍幚磉^程中重金屬的污染, 從而全程控制草藥板藍(lán)根和大青葉中重金屬的含量, 開發(fā)綠色中草藥產(chǎn)品。

4 結(jié)論

1)安國市和蔚縣板藍(lán)根產(chǎn)地土壤中重金屬Cd、Pb、Hg、As含量差異不大, 土壤重金屬含量的變異系數(shù)在11.70%~97.65%, 以《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—1995)一級標(biāo)準(zhǔn)值進(jìn)行評價, 綜合污染指數(shù)評價結(jié)果顯示45%板藍(lán)根種植區(qū)土壤Cd、Pb、Hg、As污染等級為警戒限, 其他處于清潔水平; 而以《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級標(biāo)準(zhǔn)值進(jìn)行評價, 種植區(qū)單項(xiàng)污染指數(shù)及綜合污染指數(shù)結(jié)果均<0.7, 土壤環(huán)境清潔。

2)菘藍(lán)地上部大青葉Cd、Pb、Hg、As平均含量分別為0.22 mg·kg-1、0.89 mg·kg-1、0.04 mg·kg-1、0.25mg·kg-1, 對重金屬的富集能力表現(xiàn)為Cd> Hg>Pb>As; 地下部板藍(lán)根Cd、Pb、Hg、As含量均值分別為0.14 mg·kg-1、0.57 mg·kg-1、0.04 mg·kg-1、0.26mg·kg-1, 對重金屬的富集能力表現(xiàn)為Cd> Hg>As>Pb。

3)所有大青葉和板藍(lán)根樣品中Pb、Hg、As含量均未超出《藥用植物及制劑進(jìn)口綠色行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)》(WM2—2001), 大青葉9.09%樣品中Cd超標(biāo)且Cd平均污染指數(shù)>0.7, 屬警戒限污染等級。

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Assessment of Cd, Pb, Hg and As contamination in soils and plants incultivated regions in Hebei Province*

GENG Liping1, GAO Ningda2, ZHAO Quanli3, XUE Peiying1, LIU Wenju1**

(1. College of Resources and Environmental Sciences, Hebei Agricultural University / Key Laboratory for Farmland Eco-Environment in Hebei Province, Baoding 071000, China; 2. River Management Department of Zhangbei County, Zhangbei 076450, China; 3. Teaching Experiment Field, Hebei Agricultural University, Baoding 071000, China)

Concentrations of Cd, Pb, Hg and As in soils and plants incultivated regions of Anguo City and Yuxian County in Hebei Province were analyzed and the bioconcentration factors offrom different regions discussed.The study would providedata support and scientific basis for further studies of safe and rational development in crude Chinese drugs. The results showed that the contents of Cd, Pb, Hg and As in soil varied little incultivated regions of Anguo City and Yuxian County in Hebei Province, with a range of coefficient of variation of 11.70%–97.65%. In the evaluation of the levels of soil contamination based on Class 1 standard for Cd, Pb, Hg and As of the Environmental Quality Standard for Soils (GB 15618—1995), and the Nemerow index background values of heavy metals were used as assessment standard. The range of Nemerow index of 45% soil samples fromcultivated regions was 0.7–1.0, which suggested that the soils in the study areas were at an alarming level of pollution. When Class 2 quality standard was used, both the single pollution index and the Nemerow index did not exceed 0.7, which suggested that the investigated soils were generally safe for cultivation of. In addition, the average contents of Cd, Pb, Hg and As in shoots ofwere respectively 0.22 mg·kg-1, 0.89 mg·kg-1, 0.04 mg·kg-1and 0.25 mg·kg-1, with accumulation capacity rank of Cd > Hg > Pb > As. The average contents of Cd, Pb, Hg and As in roots of the herb were respectively 0.14 mg·kg-1, 0.57 mg·kg-1, 0.04 mg·kg-1and 0.26 mg·kg-1, with accumulation capacity trend of Cd > Hg > As > Pb. The concentrations of Pb, As andHg did not exceed the safety limitation based on the Green Trade Standards for Import-Export of Medicinal Plants Preparations (WM2—2001). However, the contamination index of Cd in shoots ofwas higher than 0.7 and Cd level in 9.09% of the plant samples exceeded the safety limitation, indicating that the levels of Cd in the herbs in both regions were at an alarming level of pollution. It was therefore recommended to follow Class 2 standard of soil quality set in the Environmental Quality Standard for Soils. The accumulation characteristics of heavy metals in roots and shoots ofshould also be of significant concern in GAP (good agricultural practices) soil quality evaluation.

; Shoots (folium isatidis); Roots (isatis root);Heavy metal; Pollution evaluation; Accumulation and transfter

May 2, 2017; accepted Jun. 28, 2017

10.13930/j.cnki.cjea.170379

X53

A

1671-3990(2017)10-1535-10

2017-05-02

2017-06-28

* 河北省高等學(xué)校創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)領(lǐng)軍人才培育計(jì)劃(LJRC016)和國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41471398)資助

* This study was supported by the Innovation Team Leading Talent Cultivation Plan of Colleges and Universities in Hebei Province (LJRC016) and the National Natural Science Foundation of China (41471398).

** Corresponding author, E-mail: liuwj@hebau.edu.cn

**通訊作者:劉文菊, 主要從事土壤污染防控與修復(fù)研究。E-mail: liuwj@hebau.edu.cn 耿麗平, 主要從事土壤環(huán)境質(zhì)量研究。E-mail: genglip486@126.com