申婭，王愛雯，楊建波，嚴(yán)念，楊芳

(秀山土家族苗族自治縣環(huán)境監(jiān)測站，重慶 409900)

重慶秀山縣城市飲用水水質(zhì)特征及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

申婭，王愛雯，楊建波，嚴(yán)念，楊芳

(秀山土家族苗族自治縣環(huán)境監(jiān)測站，重慶 409900)

以重慶市秀山縣城市集中式飲用水水源地為研究對(duì)象，選取2011—2015年的水質(zhì)監(jiān)測結(jié)果，采用單因子污染指數(shù)法和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型對(duì)水質(zhì)指標(biāo)進(jìn)行分析評(píng)估。結(jié)果表明：鐘靈水庫水質(zhì)各項(xiàng)研究指標(biāo)均滿足《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3838—2002)中Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)要求，水質(zhì)狀況良好。研究指標(biāo)的污染指數(shù)均小于1，其中Mn的污染指數(shù)最大。水體中致癌物的致癌風(fēng)險(xiǎn)水平為1.27×10-9～1.37×10-6a-1，成人和兒童總健康風(fēng)險(xiǎn)分別為0.19×10-6～0.43×10-6a-1和0.61×10-6～1.43×10-6a-1，成人和兒童總健康風(fēng)險(xiǎn)均低于ICRP的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平(5×10-5a-1)1～2個(gè)數(shù)量級(jí)。

秀山縣；飲用水水源地；健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，水環(huán)境污染問題日益嚴(yán)重。在世界淡水資源普遍缺乏的今天，世界各國越來越重視水質(zhì)安全，尤其是飲用水水源的水質(zhì)安全。聯(lián)合國報(bào)告指出，在全球貧困地區(qū)因飲用水安全問題而死亡的人數(shù)平均每天高達(dá)2.5萬，人體疾病80%因飲水不安全所致[1]。因此，飲用水水源地水質(zhì)安全問題已成為國際社會(huì)高度關(guān)注的公共衛(wèi)生焦點(diǎn)[2]。

本研究以第二屆全國最佳生態(tài)保護(hù)城市——重慶市秀山縣的城市集中式飲用水水源地為研究對(duì)象，采用單因子污染指數(shù)法對(duì)飲用水水源地水質(zhì)狀況進(jìn)行特征分析，同時(shí)參考美國環(huán)境保護(hù)署(U.S. EPA)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，將水體中致癌物與非致癌物通過飲水途徑所致的人體健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)分析，從而對(duì)飲用水水源地水質(zhì)進(jìn)行科學(xué)、準(zhǔn)確的評(píng)價(jià)，以期為秀山縣城市飲用水水源地環(huán)境保護(hù)提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1采樣地點(diǎn)與分析方法

以重慶市秀山縣城市集中式飲用水水源地為研究對(duì)象，選擇該縣鐘靈水庫庫心(109.0559°E， 28.2841°N)為采樣點(diǎn)，按照《地表水和污水監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 91—2002)[3]規(guī)定的地表水采樣規(guī)范，于2011—2015年每月采集表層水樣。選擇《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3838—2002)[4]中規(guī)定的方法進(jìn)行測定，其中銅(Cu)、鋅(Zn)、鉛(Pb)、鎘(Cd)、鐵(Fe)、錳(Mn)采用原子吸收分光光度計(jì)(北京普析，TAS-990)進(jìn)行測定，砷(As)、汞(Hg)采用原子熒光分光光度計(jì)(北京海光，AFS-9700)進(jìn)行測定，氟化物(F-)采用離子色譜儀(Dionex，ICS-1900)進(jìn)行測定，六價(jià)鉻(Cr6+)、氨氮(NH3-N)、揮發(fā)酚(C6H5OH)、氰化物(CN-)等采用可見分光光度計(jì)進(jìn)行測定。

根據(jù)分析結(jié)果，采用單因子污染指數(shù)法對(duì)Cr6+、Cd、As、CN-、F-、C6H5OH、NH3-N、Cu、Zn、Pb、Hg、Fe、Mn等13個(gè)因子進(jìn)行評(píng)價(jià)，選取Cr6+、Cd、As等3個(gè)因子進(jìn)行致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，選取監(jiān)測的13個(gè)因子進(jìn)行非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[5]。

1.2評(píng)價(jià)方法

1.2.1單因子污染指數(shù)法

單因子污染指數(shù)法以污染因子的執(zhí)行標(biāo)準(zhǔn)為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，能夠直觀地反映水環(huán)境中各項(xiàng)污染指標(biāo)的情況，評(píng)價(jià)水環(huán)境受污染因子的污染程度[6-7]。其計(jì)算公式如下：

Pi=Ci/Si

(1)

式中，Pi為污染物i的單項(xiàng)污染指數(shù)；Ci為污染物i的實(shí)測濃度，mg/L；Si為污染物i的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)值，mg/L。

1.2.2健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)是建立污染物與人體健康定量聯(lián)系的一種評(píng)價(jià)方法[8]。參考U.S. EPA健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，包括致癌風(fēng)險(xiǎn)模型、非致癌物風(fēng)險(xiǎn)模型和健康風(fēng)險(xiǎn)總評(píng)估模型[8-9]。公式如下：

Rig=[1-exp(-Dig×qi)]/Age

(2)

Hig=(Dig×10-6/RfDig)/Age

(3)

(4)

式中，R總為暴露人群經(jīng)過飲水途徑引起的健康總風(fēng)險(xiǎn)值，a-1；RC為暴露人群經(jīng)過飲水途徑引起的致癌總風(fēng)險(xiǎn)值，a-1；RH為暴露人群經(jīng)過飲水途徑引起的非致癌總風(fēng)險(xiǎn)值，a-1；Rig為致癌物i引起的人體致癌平均年風(fēng)險(xiǎn)，a-1；Hig為非致癌物i引起的人體非致癌平均年風(fēng)險(xiǎn)，a-1；Dig為致癌物i的單位體重日均暴露劑量，mg/(kg·d)；qi為致癌物i的致癌強(qiáng)度系數(shù)，mg/(kg·d)；RfDig為非致癌物i的參考劑量，mg/(kg·d)；Age為暴露時(shí)間，d。

飲水途徑單位體質(zhì)量日均暴露劑量，按下式進(jìn)行計(jì)算：

Dig=(Ci×VIR)/mBW

(5)

式中，Ci為飲水中污染物i的濃度，mg/L；VIR為暴露群體日均飲水量，L/d；mBW為暴露群體的平均體重，kg。

1.3評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)及參數(shù)

1.3.1單因子污染指數(shù)法評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

研究水體水質(zhì)單因子污染指數(shù)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3838—2002)中的III類標(biāo)準(zhǔn)限值，如表1所示。

表1 單因子污染指數(shù)法評(píng)價(jià)參考標(biāo)準(zhǔn)

1.3.2健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

參考國際癌癥研究機(jī)構(gòu)(IARC)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，Cr6+、Cd和As的致癌物強(qiáng)度系數(shù)分別為41、15、6.1 mg/(kg·d)，非致癌物參考劑量如表2所示[10]。為科學(xué)評(píng)估研究水體對(duì)飲水人群的健康風(fēng)險(xiǎn)，飲水途徑暴露參數(shù)參考《中國人群暴露參數(shù)手冊(cè)》[11]與段小麗[12]的研究結(jié)果，如表3所示。

表2 非致癌物的參考劑量

表3 飲水途徑暴露參數(shù)

為綜合評(píng)價(jià)水安全狀況，參考U.S. EPA與國際輻射防護(hù)委員會(huì)(ICPR)的推薦標(biāo)準(zhǔn)，各類人群平均可接受的風(fēng)險(xiǎn)水平為10-6～10-4a-1，可忽略風(fēng)險(xiǎn)水平為10-8～10-7a-1[2]，具體如表4所示。綜合考慮我國社會(huì)、經(jīng)濟(jì)等方面的因素，本文按10-6a-1的可忽略風(fēng)險(xiǎn)水平進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[13-14]。

表4 最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平和可忽略風(fēng)險(xiǎn)水平

2 結(jié)果與討論

2.1監(jiān)測結(jié)果及特征

2011—2015年，鐘靈水庫水體中研究的13項(xiàng)水質(zhì)指標(biāo)(Cr6+、Cd、As、CN-、F-、C6H5OH、NH3-N、Cu、Zn、Pb、Hg、Fe、Mn)均滿足《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3838—2002)中Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)要求。

對(duì)逐月監(jiān)測數(shù)據(jù)進(jìn)行Grubbs檢驗(yàn)和t-檢驗(yàn)，結(jié)果顯示監(jiān)測數(shù)據(jù)無異常，表明所采集樣本能基本反映總體樣本的特征。運(yùn)用Danie趨勢檢驗(yàn)法與Spearman秩相關(guān)系數(shù)法對(duì)年際污染物濃度變化分析發(fā)現(xiàn)，研究時(shí)段內(nèi)水體中各研究指標(biāo)濃度變化無顯著趨勢。水體中各研究指標(biāo)濃度存在細(xì)微差異，其中2011年的ρ(Hg)、2012年的ρ(Cu)和ρ(Cr6+)、2013年的ρ(Cr6+)、2014年的ρ(Fe)和ρ(Mn)等與其他年份相差較大。

2.2單因子污染指數(shù)法評(píng)價(jià)

由表5可以看出，2010—2015年，各研究指標(biāo)的污染指數(shù)均小于1，說明研究水體水質(zhì)狀況良好。鐘靈水庫研究因子污染指數(shù)為1.00×10-3～2.69×10-1，其中Mn的污染指數(shù)最大，最大值是2014年的2.69×10-1。研究期間，13個(gè)因子中有Cd、CN-、C6H5OH、Zn、Pb等5個(gè)指標(biāo)均低于分析方法的檢出限。排除以上5個(gè)因子后，其余8個(gè)研究因子的年均污染指數(shù)排列順序?yàn)椋篗n>Fe>Cr6+>Hg>NH3-N>F->As>Cu，其中Mn、Fe、Cr6+、Hg、NH3-N、F-分別占5年年均各污染指數(shù)之和的24.5%、17.6%、17.6%、17.5%、16.2%、5.7%，其余因子占比均小于3%。同時(shí)，逐年比較發(fā)現(xiàn)：2011年Hg的年均污染指數(shù)最大，為2.35×10-1；2012年和2013年Cr6+年均污染指數(shù)最大，分別為1.88×10-1和1.97×10-1；2011—2015年Mn的污染指數(shù)總體呈上升趨勢，其中2014—2015年Mn連續(xù)2年年均污染指數(shù)均大于另外7個(gè)因子。這可能與該地區(qū)的地質(zhì)條件有關(guān)，該地區(qū)地下含水層土壤巖石中富含Mn元素，地下水在遷移運(yùn)動(dòng)過程中，導(dǎo)致水體中Mn濃度相對(duì)較高。綜上所述，說明研究因子中Mn、Cr6+、Hg是研究水體水質(zhì)的主要影響元素，應(yīng)加強(qiáng)相關(guān)因子的防控。

表5 研究因子污染指數(shù)

注：為體現(xiàn)數(shù)據(jù)的完整性和可比性，未檢出項(xiàng)目按方法檢出限進(jìn)行計(jì)算。

2.3健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

2.3.1暴露劑量

由表6可以看出，2010—2015年各因子暴露劑量為1.62×10-7～4.64×10-3mg/(kg·d)，各年度單個(gè)因子之間暴露劑量無明顯變化。研究的13個(gè)指標(biāo)通過飲水途徑的暴露劑量排列順序?yàn)椋篘H3-N>Zn>F->Fe>Mn>Pb>Cr6+>CN->Cu>Cd>C6H5OH>As>Hg，其中NH3-N、Zn、F-和Fe分別占5年年均各暴露劑量之和的40.9%、17.3%、14.2%和13.3%，其余因子占比較小。

表6 通過飲水途徑引起的暴露劑量

2.3.2致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

由表7可以看出，2010—2015年，鐘靈水庫化學(xué)致癌物的致癌風(fēng)險(xiǎn)水平為1.27×10-9～1.37×10-6a-1。研究的致癌物(Cr6+、Cd、As)中，Cr6+的平均年致癌風(fēng)險(xiǎn)最大，為1.37×10-7a-1。水體中致癌物所致健康危害的年風(fēng)險(xiǎn)順序均為Cr6+>Cd>As，分別占致癌總風(fēng)險(xiǎn)的94.1%、5.4%、0.5%。成人和兒童兩類人群中，成人的總致癌風(fēng)險(xiǎn)為1.27×10-9～0.42×10-6a-1，兒童的總致癌風(fēng)險(xiǎn)為4.16×10-9～1.37×10-6a-1，各年度兒童年均致癌風(fēng)險(xiǎn)均大于成人，說明化學(xué)致癌物通過飲水途徑對(duì)兒童健康的影響更大。

對(duì)比ICPR的推薦水平(5×10-5a-1)，鐘靈水庫致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)水平至少低于其1個(gè)數(shù)量級(jí)。除Cr6+外，Cd、As的致癌風(fēng)險(xiǎn)均低于U.S. EPA、ICRP等機(jī)構(gòu)的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平。3種致癌物中，Cr6+與As作為A類致癌物，U.S. EPA建議以1×10-6a-1風(fēng)險(xiǎn)水平進(jìn)行控制。由表7可見，2012—2013連續(xù)兩年，研究水體中的Cr6+在兒童群體中的風(fēng)險(xiǎn)水平均高于建議風(fēng)險(xiǎn)水平。因此，說明Cr6+是研究水體中的主要致癌污染因子，應(yīng)加強(qiáng)Cr6+的風(fēng)險(xiǎn)管控。

表7 通過飲水暴露途徑引起的致癌風(fēng)險(xiǎn)

2.3.3非致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

通過各人群在飲水途徑下引起的非致癌風(fēng)險(xiǎn)發(fā)現(xiàn)，2011—2015年，鐘靈水庫非致癌物所致健康危害的平均人體年風(fēng)險(xiǎn)水平處于1.04×10-15～1.83×10-10a-1。研究的兩類人群中，兒童的年均化學(xué)非致癌風(fēng)險(xiǎn)水平為3.41×10-15～1.83×10-10a-1，成人的年均化學(xué)非致癌風(fēng)險(xiǎn)水平為1.04×10-15～5.60×10-11a-1，兒童的年均化學(xué)非致癌風(fēng)險(xiǎn)大于成人，約為成人的3倍，這說明化學(xué)非致癌物質(zhì)通過飲水途徑對(duì)兒童健康的影響遠(yuǎn)大于成人。13種非致癌物的健康風(fēng)險(xiǎn)均在可接受范圍水平之內(nèi)，其健康危害的年風(fēng)險(xiǎn)順序均為：Mn>Fe>Pb>Cr6+>Cd>F->As>Cu>Zn>NH3-N>CN->Hg>C6H5OH，其中Mn占5年年均各風(fēng)險(xiǎn)水平之和的57.6%，F(xiàn)e占20.7%，Pb占11.5%，其余各因子占比均未超過5%，這與單因子污染指數(shù)法分析結(jié)果基本一致。說明Mn是研究水體中的主要非致癌物因子，應(yīng)加強(qiáng)對(duì)該因子的管控。

2.3.4健康風(fēng)險(xiǎn)總評(píng)估

由表8可以看出，2011—2015年，鐘靈水庫年度成人的總健康風(fēng)險(xiǎn)為0.19×10-6～0.43×10-6a-1，兒童的總健康風(fēng)險(xiǎn)為0.61×10-6～1.43×10-6a-1。研究水體的人均年健康風(fēng)險(xiǎn)均低于ICPR的推薦水平，低于其最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平(5.0×10-5a-1)至少1個(gè)數(shù)量級(jí)，低于U.S. EPA推薦的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平(1.0×10-4a-1)至少2個(gè)數(shù)量級(jí)。兩類人群中，成人的致癌風(fēng)險(xiǎn)和非致癌風(fēng)險(xiǎn)的數(shù)量級(jí)分別為10-7和10-11，兒童的分別為10-7～10-6和10-10，成人和兒童占總健康風(fēng)險(xiǎn)的比例分別為23.3%和76.7%。致癌物引起的人體健康風(fēng)險(xiǎn)遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于非致癌物，至少高3個(gè)數(shù)量級(jí)，致癌物和非致癌物的人體健康風(fēng)險(xiǎn)分別占總健康風(fēng)險(xiǎn)的99.98%和0.02%，說明研究水體中致癌物是危害人體健康的主要物質(zhì)。

另外，研究水體中化學(xué)致癌物的年風(fēng)險(xiǎn)值主要集中在10-7a-1水平，幾乎達(dá)到可忽略風(fēng)險(xiǎn)水平；化學(xué)非致癌物的年風(fēng)險(xiǎn)值集中在10-10a-1水平，低于荷蘭建設(shè)和環(huán)境保護(hù)部(10-8a-1)的可忽略風(fēng)險(xiǎn)水平2個(gè)數(shù)量級(jí)，基本不會(huì)對(duì)暴露人群構(gòu)成明顯的危害，可以忽略。研究水體總健康風(fēng)險(xiǎn)的大小順序均為：Cr6+>Cd>As>Mn>Fe>Pb>F->Cu>Zn>NH3-N>CN->Hg>C6H5OH，其中Cr6+占5年年均各總健康風(fēng)險(xiǎn)之和的94.07%，Cd占5.39%，As占0.51%，表明水體中Cr6+對(duì)人體健康的風(fēng)險(xiǎn)最大。與成人比較，兒童群體的健康風(fēng)險(xiǎn)水平均高于成人，表明研究水體對(duì)兒童健康的影響更大，這與張曉惠[15]等的研究結(jié)果一致。

表8 通過飲水暴露途徑引起的健康風(fēng)險(xiǎn)總值

4 結(jié)論

(1)2011—2015年，秀山縣鐘靈水庫水質(zhì)各項(xiàng)研究指標(biāo)均滿足《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3838—2002)中Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)要求，水質(zhì)狀況良好。

(2)2011—2015年13個(gè)研究指標(biāo)的污染指數(shù)均小于1，其中最大值是2014年的Mn，為2.69×10-1，且Mn的年均污染指數(shù)占5年年均各污染指數(shù)之和的24.5%。說明研究因子中Mn是研究水體水質(zhì)的主要影響元素，應(yīng)加強(qiáng)該因子的防控。

(3)鐘靈水庫水體中成人和兒童的健康總風(fēng)險(xiǎn)均低于ICRP的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平(5×10-5a-1)。健康風(fēng)險(xiǎn)順序?yàn)橹掳┪?非致癌物，兩者相差3個(gè)數(shù)量級(jí)以上，致癌物占99.98%。水體中致癌物的致癌風(fēng)險(xiǎn)水平為1.27×10-9～1.37×10-6a-1，致癌物風(fēng)險(xiǎn)順序?yàn)镃r6+>Cd>As，Cr6+占總風(fēng)險(xiǎn)的94.1%。13種非致癌物的風(fēng)險(xiǎn)順序?yàn)镸n>Fe>Pb>Cr6+>Cd>F->As>Cu>Zn>NH3-N>CN->Hg>C6H5OH，Mn占總風(fēng)險(xiǎn)的57.6%。成人和兒童總健康風(fēng)險(xiǎn)分別為0.19×10-6～0.43×10-6a-1和0.61×10-6～1.43×10-6a-1，各指標(biāo)兒童的健康風(fēng)險(xiǎn)均高于成人，說明化學(xué)污染物對(duì)兒童的健康危害更大。因此，應(yīng)優(yōu)先控制致癌物Cr6+與非致癌物Mn通過飲水暴露途徑引起的健康風(fēng)險(xiǎn)。

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Characteristics of Urban Drinking Water Quality and Health Risk Assessment in Xiushan County of Chongqing

SHEN Ya, WANG Ai-wen, YANG Jian-bo, YAN Nian, YANG Fang

(Environmental Monitoring Station of Xiushan District in Chongqing, Chongqing 409900, China)

This paper researches into the urban centralized source of drinking water in Xiushan county, Chongqing, and the water quality monitoring results there from 2011 to 2015 are selected as the object of study. The single factor pollution index method and health risk assessment model are used to analyze the water quality. The results show that all the indexes of Zhongling water reservoir achieved class Ⅲ water quality standards in the surface water environment quality standard (GB 3838-2002) which shows that the water quality was in good condition. Among the results, all the pollution indexes were below 1, with Mn dyeing index as the largest. The level of the carcinogenic risk was 1.27×10-9～1.37×10-6a-1. The level of total health risks of adults and children were 0.19×10-6～0.43×10-6a-1, and 0.61×10-6～1.43×10-6a-1respectively, both of which were 1 to 2 orders of magnitude below ICRP’s maximum acceptable risk level (5×10-5a-1).

Xiushan county; source of drinking water; health risk assessment

10.14068/j.ceia.2017.05.012

X820.4

： A

： 2095-6444(2017)05-0053-05

2017-03-31

申婭(1985—)，女，重慶酉陽人，工程師，主要從事環(huán)境監(jiān)測和水資源保護(hù)研究，E-mail：yshen85@163.com

王愛雯(1983—)，男，重慶潼南人，工程師，主要從事環(huán)境管理和監(jiān)測研究，E-mail：awwang83@163.com