唐偉，王帥，何友江，楊小陽(yáng)，孟凡

(1.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012；2.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站，北京 100012)

京津冀地區(qū)一次臭氧污染過(guò)程的數(shù)值模擬分析

唐偉1，王帥2，何友江1，楊小陽(yáng)1，孟凡1

(1.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012；2.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站，北京 100012)

利用區(qū)域空氣質(zhì)量模型對(duì)京津冀地區(qū)2015年6月21日至27日一次近地面臭氧污染過(guò)程進(jìn)行模擬，識(shí)別了京津冀地區(qū)的臭氧生成控制區(qū)，并對(duì)京津冀地區(qū)各城市的臭氧及其生成前體物NOx和VOCs的來(lái)源進(jìn)行解析。結(jié)果表明，京津冀地區(qū)除部分城市的中心城區(qū)為VOCs控制區(qū)域外，大部分地區(qū)為NOx和VOCs的共同控制區(qū)，因此控制NOx和VOCs排放均有利于減輕臭氧污染。京津冀地區(qū)各城市的NOx和VOCs以本地貢獻(xiàn)為主，但區(qū)域間的相互傳輸對(duì)各城市的臭氧濃度有很大影響。保定、承德和張家口本地NOx排放對(duì)本地的NOx貢獻(xiàn)分別為89%、88%、95%；本地VOCs排放對(duì)本地的VOCs貢獻(xiàn)分別為54%、33%、50%；本地排放對(duì)本地的臭氧貢獻(xiàn)分別為14%、13%、18%。

京津冀地區(qū)；臭氧數(shù)值模擬；來(lái)源貢獻(xiàn)解析；敏感性分析

隨著國(guó)民經(jīng)濟(jì)的快速增長(zhǎng)和城市化進(jìn)程的加快，我國(guó)大氣環(huán)境呈現(xiàn)出煤煙型污染和光化學(xué)污染共存并相互影響的復(fù)合型污染，表現(xiàn)在城市和區(qū)域大氣環(huán)境中PM2.5和O3同時(shí)或交替出現(xiàn)污染，對(duì)公眾健康和生態(tài)環(huán)境帶來(lái)巨大危害，對(duì)區(qū)域環(huán)境空氣質(zhì)量造成重大不利影響。NOx和VOCs是近地面大氣中O3生成的重要前體物[1]，因此，有效控制二者的排放是降低大氣O3污染的重要途徑之一。

京津冀地區(qū)工業(yè)發(fā)達(dá)、人口稠密，污染物排放量大，近些年O3污染問(wèn)題日益凸顯[2-3]。本研究運(yùn)用區(qū)域空氣質(zhì)量模式CAMx(Comprehensive Air Quality Model with Extensions)對(duì)2015年6月21日至27日京津冀區(qū)域出現(xiàn)的一次大氣O3污染過(guò)程進(jìn)行了模擬，運(yùn)用O3敏感性分析技術(shù)解析了京津冀地區(qū)O3生成前體物的相關(guān)減排策略，通過(guò)來(lái)源示蹤(OSAT)技術(shù)研究分析了京津冀地區(qū)各城市間O3及其生成前體物的相互傳輸情況，并重點(diǎn)對(duì)保定、承德和張家口三市的污染來(lái)源進(jìn)行解析，以期為京津冀地區(qū)O3污染治理和區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控提供技術(shù)支撐。

1 數(shù)值模擬分析方法

1.1CAMx O3模擬系統(tǒng)

本研究運(yùn)用區(qū)域空氣質(zhì)量模型CAMx[4]構(gòu)建了全國(guó)O3模擬系統(tǒng)。模擬區(qū)域?yàn)闁|經(jīng)57°至161°，北緯1°至59°，涵蓋了所有省份。模擬網(wǎng)格水平分辨率為36 km×36 km，網(wǎng)格數(shù)為200×160，垂直層次20層，模式頂高約15 km。模擬使用的2015年6月的氣象場(chǎng)由中尺度The Weather Research and Forecast(WRF)模型提供，WRF模型輸入數(shù)據(jù)由美國(guó)環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NECP)的氣象再分析資料(FNL)提供。模擬使用的排放清單以清華大學(xué)構(gòu)建的全國(guó)污染源排放清單MEIC2012為基準(zhǔn)，再根據(jù)現(xiàn)有的調(diào)查統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)調(diào)整后建立；天然源的VOCs排放由美國(guó)國(guó)家大氣研究中心研發(fā)的MEGAN模式計(jì)算得到。模擬氣相化學(xué)機(jī)理選用SAPRC99，氣溶膠化學(xué)采用統(tǒng)計(jì)粗細(xì)粒子機(jī)理(Coarse and Fine)[4]。模式中所使用的光解速率是利用2015年6月OMI衛(wèi)星觀測(cè)的臭氧柱濃度資料，結(jié)合地面反照率和大氣渾濁度的變化范圍，由TUV模式計(jì)算得到。

1.2O3敏感性分析技術(shù)

O3敏感性分析技術(shù)是用來(lái)研究大氣中一個(gè)或多個(gè)要素改變時(shí)，大氣中的O3濃度如何改變，因此可以用來(lái)計(jì)算O3濃度與前體物污染源排放之間的關(guān)系，具體公式如下：

(1)

式中，CO3代表大氣中O3的濃度；pj代表不同的排放源，來(lái)自不同區(qū)域或來(lái)自不同種類(lèi)。

本研究采用去耦合直接方法(DDM)來(lái)計(jì)算O3濃度與前體物污染源之間的敏感性，與公式(1)中的敏感性參數(shù)計(jì)算不同的是，DDM可以計(jì)算出半標(biāo)準(zhǔn)化的敏感因子，公式如下：

(2)

通過(guò)敏感因子Sij可以直觀地評(píng)估出污染物對(duì)排放源削減的有效性。如果Sij>0，說(shuō)明對(duì)排放源j的削減能有效降低污染物i的濃度；如果Sij<0，說(shuō)明削減源j的排放非但無(wú)效，反而會(huì)加重污染物i的污染。因此，通過(guò)計(jì)算O3對(duì)NOx或VOCs排放的敏感性可以得出：如果dO3/dNOx為正值，且大于dO3/dVOCs，說(shuō)明該地區(qū)是NOx控制區(qū)，減排NOx有利于降低O3濃度；反之，則需要通過(guò)減排VOCs來(lái)降低該地區(qū)的O3濃度。

1.3O3來(lái)源解析技術(shù)

O3來(lái)源解析技術(shù)(OSAT)又稱(chēng)污染源示蹤技術(shù)，在示蹤的過(guò)程中以標(biāo)記源的方法獲得有關(guān)O3及其前體物生成和消耗的信息，以此統(tǒng)計(jì)不同地區(qū)、不同種類(lèi)的前體物對(duì)O3生成的貢獻(xiàn)量。本研究將京津冀地區(qū)按城市劃分為13個(gè)源區(qū)，每個(gè)城市既是源區(qū)又是受體，以此計(jì)算13個(gè)城市間的相互傳輸貢獻(xiàn)。OSAT通過(guò)對(duì)邊界條件(模擬區(qū)域外O3及前體物)的示蹤來(lái)計(jì)算O3背景濃度的影響。

對(duì)O3生成前體物NOx和VOCs來(lái)源解析的方法如公式(3)和(4)所示。式中，N代表NOx的示蹤物；ΔNOx代表示蹤過(guò)程N(yùn)Ox的變化量；V代表VOCs的示蹤物；ΔVOCs代表示蹤過(guò)程VOCs的變化量，并且通過(guò)與OH自由基的反應(yīng)速率常數(shù)來(lái)區(qū)分不同源區(qū)或行業(yè)的VOCs的反應(yīng)活性。

(3)

(4)

在對(duì)O3的源解析中，首先區(qū)分O3生成是NOx控制還是VOCs控制。如果為NOx控制，則追溯不同源區(qū)或行業(yè)NOx排放對(duì)受體點(diǎn)O3生成的貢獻(xiàn)(O3N)，如公式(5)所示，PO3代表示蹤過(guò)程O(píng)3的生成量。如果為VOCs控制，則追溯不同源區(qū)或行業(yè)VOCs排放對(duì)受體點(diǎn)O3生成的貢獻(xiàn)(O3V)，如公式(6)所示，并在示蹤過(guò)程中同時(shí)考慮VOCs的最大增量反應(yīng)因子(MIR)來(lái)區(qū)分不同V系示蹤物的反應(yīng)活性。

(5)

(6)

2 結(jié)果與討論

2.1O3模擬結(jié)果驗(yàn)證

利用CAMx模型對(duì)2015年6月21日至27日保定、承德和張家口三市的小時(shí)O3濃度進(jìn)行模擬，結(jié)果如圖1所示。從圖1中可看出，CAMx模型模擬總體較好，模擬值與監(jiān)測(cè)值趨勢(shì)呈現(xiàn)很好的一致性。但21—23日模擬結(jié)果總體上略低估了日間O3高值，而24—27日的模擬結(jié)果略高估了日間O3高值；夜間O3的模擬也呈現(xiàn)了一定的誤差，模擬低估了保定夜間O3濃度，高估了承德和張家口的夜間O3濃度。統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，保定O3模擬和監(jiān)測(cè)小時(shí)值對(duì)比R=0.75，標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差NMB=-0.16，標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差NME=0.27；承德O3模擬和監(jiān)測(cè)小時(shí)值對(duì)比R=0.63，NMB=0.24，NME=0.42；張家口O3模擬和監(jiān)測(cè)小時(shí)值對(duì)比R=0.53，NMB=0.05，NME=0.29。

圖1 O3小時(shí)模擬值和監(jiān)測(cè)值對(duì)比Fig.1 Comparisons of hourly O3 concentrations between modeled and observed data

主要的誤差來(lái)源可能是由模式對(duì)夜間邊界層的模擬與污染源清單的不確定性造成的。

2.2O3生成敏感性分析

NOx、VOCs和O3之間存在復(fù)雜的非線(xiàn)性關(guān)系，因此如何科學(xué)減排前體物NOx和VOCs是減輕O3污染的關(guān)鍵。通過(guò)CAMx-DDM敏感性分析技術(shù)計(jì)算得出的O3對(duì)NOx與VOCs排放的敏感性，可以直觀地反映出京津冀不同地區(qū)需要采取的減排方法，結(jié)果如圖2所示。

從圖2可以看出，北京、天津、廊坊、唐山、秦皇島的中心城區(qū)由于有較高的NOx排放，O3日最大8小時(shí)平均值對(duì)NOx排放呈負(fù)敏感性，因此減排VOCs有利于減輕O3污染；而在張家口、承德、衡水和滄州的大部分地區(qū)，O3對(duì)NOx排放的敏感性為正值，且略大于對(duì)VOCs排放的敏感性，因此在這些地區(qū)減排NOx和VOCs均有利于減輕O3污染，減排NOx效果可能更明顯；邯鄲、石家莊、邢臺(tái)和保定的中心城區(qū)O3對(duì)NOx排放顯示為負(fù)敏感性，而在周邊郊區(qū)顯示正敏感性，但總體上略小于對(duì)VOCs排放的敏感性，因此在這四個(gè)城市減排VOCs將有利于減輕O3污染。京津冀地區(qū)除部分城市的中心城區(qū)為VOCs控制區(qū)域外，大部分地區(qū)為NOx和VOCs的共同控制區(qū)，控制二者的排放均有利于減輕O3污染，而外部傳輸?shù)腘Ox和VOCs會(huì)對(duì)京津冀區(qū)域的O3污染起到很大作用。

圖2 京津冀區(qū)域最大8小時(shí)O3對(duì)NOx與VOCs排放的敏感性Fig.2 Maximum 8-h averaged O3 sensitivities to NOx and VOCs emissions

2.3O3及其生成前體物來(lái)源解析

2.3.1城市間O3及其前體物傳輸情況分析

為計(jì)算京津冀地區(qū)不同城市間較為詳細(xì)的輸送關(guān)系，利用CAMx-OSAT技術(shù)對(duì)京津冀地區(qū)各城市2015年6月21日至27日的O3及其前體物NOx和VOCs進(jìn)行了示蹤。結(jié)果如表1至表3所示，其中，行代表其他城市的貢獻(xiàn)，列代表對(duì)其他城市的貢獻(xiàn)。

由表1可知，北京市排放的NOx對(duì)南邊相鄰的廊坊貢獻(xiàn)最大，達(dá)到20%，其次是承德2%，對(duì)保定、滄州和衡水各貢獻(xiàn)了1%左右，對(duì)其他城市貢獻(xiàn)均小于1%。天津市排放的NOx對(duì)廊坊貢獻(xiàn)了18%，對(duì)滄州貢獻(xiàn)了12%，對(duì)唐山貢獻(xiàn)了5%，對(duì)承德貢獻(xiàn)了2%，對(duì)衡水和秦皇島各貢獻(xiàn)了1%，對(duì)其他城市貢獻(xiàn)均小于1%。河北省保定市對(duì)北京的NOx貢獻(xiàn)了1%，其他城市均小于1%；河北省廊坊市對(duì)天津的NOx貢獻(xiàn)了2%，唐山市對(duì)天津的NOx貢獻(xiàn)了1.5%，其他城市均小于1%。

表1 京津冀城市間NOx相互傳輸小時(shí)平均貢獻(xiàn)

由表2可看出，北京市排放的VOCs對(duì)南邊相鄰的廊坊貢獻(xiàn)最大，達(dá)到18%，其次是承德11%，對(duì)其他城市貢獻(xiàn)均小于5%。天津市排放的VOCs對(duì)廊坊貢獻(xiàn)了12%，對(duì)唐山貢獻(xiàn)了10%，對(duì)滄州貢獻(xiàn)了9%，對(duì)承德貢獻(xiàn)了8%，對(duì)秦皇島貢獻(xiàn)了5%，對(duì)其他城市貢獻(xiàn)均小于5%。河北省廊坊市對(duì)北京的VOCs貢獻(xiàn)了2.6%，保定市貢獻(xiàn)了1.8%，唐山市貢獻(xiàn)了1%，其他城市均小于1%；河北省廊坊市對(duì)天津的VOCs貢獻(xiàn)了3.5%，唐山市貢獻(xiàn)了2.3%，滄州市貢獻(xiàn)了2%，保定市貢獻(xiàn)了1%，其他城市均小于1%。

表2 京津冀城市間VOCs相互傳輸小時(shí)平均貢獻(xiàn)

由表3可看出，北京市的O3對(duì)廊坊貢獻(xiàn)最大，達(dá)到12%，其次是承德9%，對(duì)唐山貢獻(xiàn)了6.5%，對(duì)保定貢獻(xiàn)了5.6%，對(duì)天津貢獻(xiàn)了5.5%，對(duì)其他城市貢獻(xiàn)均小于5%。天津市的O3對(duì)唐山貢獻(xiàn)了11%，對(duì)廊坊貢獻(xiàn)了8%，對(duì)滄州貢獻(xiàn)了6.4%，對(duì)承德貢獻(xiàn)了6.3%，對(duì)秦皇島貢獻(xiàn)了5.5%，對(duì)其他城市貢獻(xiàn)均小于5%。河北省保定市對(duì)北京的O3貢獻(xiàn)了4.7%，廊坊市貢獻(xiàn)了4%，滄州市貢獻(xiàn)了2.8%，唐山市貢獻(xiàn)了2.3%，其他城市均小于2%；河北省滄州市對(duì)天津的O3貢獻(xiàn)了4.8%，唐山市貢獻(xiàn)了4%，廊坊市貢獻(xiàn)了3.7%，保定市和衡水市各貢獻(xiàn)了2.5%，其他城市均小于2%。

表3 京津冀城市間O3相互傳輸最大8小時(shí)平均貢獻(xiàn)

2.3.2O3及其前體物來(lái)源重點(diǎn)城市分析

同時(shí)，本研究利用CAMx-OSAT技術(shù)對(duì)保定、承德、張家口三市在2015年6月21日至27日的O3、NOx和VOCs在全國(guó)范圍內(nèi)進(jìn)行了示蹤。

保定市NOx排放對(duì)自身的NOx濃度貢獻(xiàn)了近89%，鄰近城市石家莊和衡水各貢獻(xiàn)了近2%，邢臺(tái)、滄州和廊坊各貢獻(xiàn)了近1%，北京及其他省市貢獻(xiàn)了近4%；承德市NOx排放對(duì)自身的NOx貢獻(xiàn)近88%，唐山貢獻(xiàn)了近3%，北京和天津各貢獻(xiàn)了近2%，廊坊及其他省市貢獻(xiàn)了5%；張家口市排放對(duì)自身的NOx貢獻(xiàn)為近95%，相鄰的山西和內(nèi)蒙古貢獻(xiàn)了近4%，北京及其他省市貢獻(xiàn)了1%。可以看出，這三個(gè)城市NOx的貢獻(xiàn)主要來(lái)自本地排放，且總體呈由南向北的污染趨勢(shì)。

保定以南的山東省VOCs排放對(duì)保定的VOCs貢獻(xiàn)最大，近9%，河南貢獻(xiàn)近4%，京津冀各城市中北京、衡水和石家莊各貢獻(xiàn)了近4%，天津、邯鄲和邢臺(tái)各貢獻(xiàn)了近2%，滄州及其他地區(qū)貢獻(xiàn)了15%；外地排放的VOCs對(duì)承德市VOCs濃度的貢獻(xiàn)占67%，其中北京貢獻(xiàn)了近11%，天津貢獻(xiàn)了近8%，山東貢獻(xiàn)了近11%，華東、東北和京津冀的唐山各貢獻(xiàn)了近5%，滄州、保定、廊坊各貢獻(xiàn)了近2%，石家莊、衡水和邯鄲各貢獻(xiàn)了近1%，邢臺(tái)及其他地區(qū)貢獻(xiàn)了13%；與張家口相鄰的山西和內(nèi)蒙排放的VOCs對(duì)張家口市的VOCs濃度貢獻(xiàn)了近10%，山東和河南貢獻(xiàn)近9%，華東和東北地區(qū)貢獻(xiàn)了近8%，京津冀地區(qū)石家莊貢獻(xiàn)了近4%，保定貢獻(xiàn)了近3%，北京貢獻(xiàn)了近4%，邯鄲及其他地區(qū)貢獻(xiàn)了12%?？梢钥闯觯６ê蛷埣铱诘腣OCs排放對(duì)自身的VOCs濃度貢獻(xiàn)了50%以上，而承德只對(duì)自身的VOCs貢獻(xiàn)了33%，并且污染物貢獻(xiàn)比例由南向北遞減的趨勢(shì)明顯。

保定以南的山東省的排放對(duì)保定的O3貢獻(xiàn)最大，達(dá)到15%，其次是河南貢獻(xiàn)了近8%，華東地區(qū)(安徽、江蘇等)貢獻(xiàn)了近6%，東北地區(qū)貢獻(xiàn)了近5%，山西、內(nèi)蒙古兩省區(qū)貢獻(xiàn)了近10%，京津冀各城市中北京和天津貢獻(xiàn)了近10%，衡水和石家莊各貢獻(xiàn)了近5%，邯鄲、邢臺(tái)和滄州各貢獻(xiàn)了近3%，廊坊及其他地區(qū)貢獻(xiàn)了12%；山東省的排放對(duì)承德市的O3貢獻(xiàn)了近12%，內(nèi)蒙古貢獻(xiàn)了近10%，河南和山西貢獻(xiàn)了近8%，東北和華東各省貢獻(xiàn)了近15%，京津冀地區(qū)北京貢獻(xiàn)了近9%，天津貢獻(xiàn)了近6%，唐山和保定各貢獻(xiàn)了3%，衡水、滄州、石家莊、張家口和廊坊各貢獻(xiàn)了近2%，邯鄲及其他地區(qū)貢獻(xiàn)了11%；與張家口市相鄰的山西省的排放對(duì)張家口的O3貢獻(xiàn)了近10%，內(nèi)蒙古貢獻(xiàn)了近12%，南邊山東省的排放對(duì)張家口貢獻(xiàn)了近7%，河南貢獻(xiàn)了近6%，東北地區(qū)貢獻(xiàn)了近7%，華東各省貢獻(xiàn)了近4%，西北各省貢獻(xiàn)了5%，在京津冀地區(qū)，北京和天津貢獻(xiàn)了近4%，石家莊貢獻(xiàn)了5%，保定貢獻(xiàn)了4%，邯鄲和邢臺(tái)各貢獻(xiàn)了近2%，滄州及其他地區(qū)貢獻(xiàn)了13%?？梢钥闯?，本次O3污染過(guò)程中，保定、承德和張家口本地生成的O3均小于20%，三個(gè)城市的O3污染主要來(lái)自外部的輸送，因此在京津冀及周邊地區(qū)采取聯(lián)防聯(lián)控的措施對(duì)O3污染的控制能發(fā)揮重要的作用。

3 結(jié)論

通過(guò)模擬2015年6月21日至27日京津冀地區(qū)出現(xiàn)的一次O3污染過(guò)程，并對(duì)本次污染過(guò)程進(jìn)行O3敏感性分析和污染源來(lái)源解析，結(jié)果表明：京津冀區(qū)域由于NOx排放量較大，總體上處于VOCs控制區(qū)，對(duì)VOCs和NOx按科學(xué)的比例協(xié)同減排有助于改善京津冀地區(qū)的空氣質(zhì)量；京津冀地區(qū)各城市間的O3相互傳輸對(duì)本地的O3濃度貢獻(xiàn)很大，采取污染聯(lián)防聯(lián)控政策能有效控制區(qū)域內(nèi)的O3污染。

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Modeling of Ozone Pollution Episode in Jing-Jin-Ji Area

TANG Wei1, WANG Shuai2, HE You-jiang1, YANG Xiao-yang1, MENG Fan1

(1.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China; 2.China National Environmental Monitoring Center, Beijing 100012, China)

The modeling of aground-level ozone pollution episode from June 21stto 27th2015 in Jing-Jin-Ji area is conducted in this study. The NOxand VOCs control zones are distinguished, and the regional source apportionments of ozone and its precursors (NOxand VOCs) are analyzed. The results show that the ozone formation in most cities in Jing-Jin-Ji area were in the NOxand VOCs co-control zones, indicating that reducing both NOxand VOCs emissions may bring down ozone concentrations; however, in some urban central areas, especially those with high NOxlevel, O3attainment might benefit from reducing VOCs emissions. The NOxand VOCs concentrations in each city in Jing-Jin-Ji area were mostly contributed by local NOxand VOCs emissions; however, O3concentrations in each city were mostly contributed by regional transport. In Baoding, Chengde, and Zhangjiakou, 89%，88% and 95% NOxconcentrations were contributed by local NOxemissions respectively, and 54%, 33% and 50% VOCs concentrations were contributed by local VOCs emissions respectively, while only 14%, 13% and 18% O3concentrations were generated by local NOxand VOCs emissions respectively.

Jing-Jin-Ji area; ozone modeling; source apportionment analysis; sensitivity analysis

10.14068/j.ceia.2017.05.002

X51

： A

： 2095-6444(2017)05-0007-06

2017-04-14

國(guó)家自然科學(xué)基金(41605077)

唐偉(1981—)，男，浙江金華人，助理研究員，博士，主要研究方向?yàn)榇髿馕廴灸M與防治，E-mail：tangwei@craes.org.cn