劉新迎，秦浩然，袁玉偉，姜風(fēng)濤，于國(guó)光，婁德龍，王士強(qiáng)，張 艷，尹旭升，*

(1.山東省蜂業(yè)良種繁育推廣中心，山東 泰安 271000； 2.浙江省農(nóng)業(yè)科學(xué)院 農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究所， 浙江 杭州 310003)

山東省蜂蜜中鉛含量調(diào)查與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

劉新迎1，秦浩然1，袁玉偉2，姜風(fēng)濤1，于國(guó)光2，婁德龍1，王士強(qiáng)1，張 艷1，尹旭升1，*

(1.山東省蜂業(yè)良種繁育推廣中心，山東 泰安 271000； 2.浙江省農(nóng)業(yè)科學(xué)院 農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究所， 浙江 杭州 310003)

為了摸清山東省蜂蜜中的鉛含量和暴露風(fēng)險(xiǎn)，以洋槐蜂蜜、荊條蜂蜜、棗花蜂蜜3個(gè)品種為主，采用原子吸收光譜法，對(duì)2014—2016年蜂蜜中的鉛含量進(jìn)行調(diào)查。結(jié)果表明：山東省蜂蜜中鉛平均含量呈逐年下降趨勢(shì)，但青島、威海、菏澤、臨沂4地市蜂蜜中鉛的平均含量高于歐盟限量標(biāo)準(zhǔn)。同一年度內(nèi)，不同品種蜂蜜間鉛含量無顯著差異(P>0.05)，表明蜂蜜中的鉛污染與蜜源植物的類型無關(guān)。機(jī)動(dòng)車尾氣對(duì)蜂蜜中鉛含量有一定的影響，交通干線5 km內(nèi)蜂蜜中鉛含量高于5 km外的蜂蜜?？傮w來看，山東省蜂蜜對(duì)所有人群的暴露風(fēng)險(xiǎn)均較低，可以接受，女性的暴露風(fēng)險(xiǎn)略高于男性，不同年齡人群中，10歲以下兒童的暴露風(fēng)險(xiǎn)最高。

蜂蜜；鉛含量；風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估；山東省

蜂蜜中含有豐富的糖類物質(zhì)、酶、維生素、微量元素和氨基酸等，具有良好的營(yíng)養(yǎng)價(jià)值和保健功能。蜂業(yè)是我國(guó)的傳統(tǒng)特色產(chǎn)業(yè)，集經(jīng)濟(jì)、社會(huì)和生態(tài)效益于一體，是現(xiàn)代農(nóng)業(yè)的重要組成部分。我國(guó)是世界最大的蜂產(chǎn)品生產(chǎn)國(guó)和出口國(guó)，蜂蜜生產(chǎn)量和出口量分別占世界的1/5和1/4。但是近年來蜂產(chǎn)品生產(chǎn)與貿(mào)易的國(guó)際競(jìng)爭(zhēng)日益激烈，消費(fèi)者對(duì)蜂產(chǎn)品的質(zhì)量要求越來越高，而我國(guó)蜂蜜存在的一些問題，如蜂蜜成熟度不夠，摻假混雜，重金屬和抗生素殘留等，影響了我國(guó)蜂產(chǎn)品的國(guó)際競(jìng)爭(zhēng)力[1]。

據(jù)報(bào)道，我國(guó)蜂蜜中含有較多重金屬[2]；而世界上主要的蜂蜜進(jìn)口國(guó)對(duì)蜂蜜中重金屬殘留(特別是鉛殘留)問題越來越關(guān)注，并設(shè)定了越來越嚴(yán)格的限定，如歐盟于2015年規(guī)定蜂蜜中鉛的限量標(biāo)準(zhǔn)為0.1 mg·kg-1[3]，僅為我國(guó)蜂蜜中鉛限量標(biāo)準(zhǔn)的1/10。如果不重視和解決重金屬殘留問題，勢(shì)必極大地影響我國(guó)的蜂蜜出口，損害我國(guó)蜂產(chǎn)業(yè)的健康發(fā)展和廣大蜂農(nóng)的利益[4-5]。

國(guó)內(nèi)蜂蜜中鉛殘留的主要來源包括：一是由于工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和機(jī)動(dòng)車尾氣的排放，鉛等重金屬被排放到大氣和土壤環(huán)境中，蜜源植物從大氣或土壤環(huán)境中吸收或吸附重金屬，伴隨蜜蜂采集花蜜，導(dǎo)致蜂蜜污染；二是在蜂蜜生產(chǎn)和加工過程，使用了不符合衛(wèi)生要求的蜂具和機(jī)械，導(dǎo)致蜂產(chǎn)品中鉛殘留；三是在蜂蜜運(yùn)輸過程中受到管道或容器等的污染[2]。

為了摸清山東省蜂蜜中鉛的含量水平，特對(duì)不同地市、不同年份、不同品種的蜂蜜進(jìn)行鉛含量測(cè)定及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，以期為我國(guó)蜂蜜產(chǎn)業(yè)的健康可持續(xù)發(fā)展提供借鑒與參考。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

于2014—2016年，在山東省濟(jì)南、青島、淄博、棗莊、東營(yíng)、煙臺(tái)、濰坊、濟(jì)寧、泰安、威海、日照、濱州、德州、聊城、臨沂、萊蕪和菏澤等17個(gè)地市的不同縣(市、區(qū))采集蜂蜜樣品，每年分別采集樣品25、10、22、25、15、15、26、25、25、5、10、10、15、20、25、10、15批次，全省合計(jì)每年采集298批次，3 a共計(jì)采集蜂蜜樣品894批次。主要采集洋槐蜂蜜、荊條蜂蜜、棗花蜂蜜等3個(gè)主產(chǎn)品種。

采樣過程中，詳細(xì)記錄采樣點(diǎn)的位置坐標(biāo)，并以采樣點(diǎn)為中心、方圓5 km半徑內(nèi)是否有高速公路或國(guó)道為標(biāo)準(zhǔn)，劃分為5 km內(nèi)和5 km外2種生產(chǎn)區(qū)域類型。

1.2 試劑與儀器

試劑：硝酸，優(yōu)級(jí)純；過硫酸銨，過氧化氫(30%)，高氯酸，優(yōu)級(jí)純；磷酸二氫銨溶液(20 g·L-1)；鉛標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液，準(zhǔn)確稱取金屬鉛(99.99%)1.000 g，分次加入少量硝酸，加熱溶解后移入1 000 mL 容量瓶混勻定容。

儀器：原子吸收光譜儀，北京普析通用儀器有限責(zé)任公司生產(chǎn)，附石墨爐及鉛空心陰極燈，量程190～900 nm；電子天平，量程0～120 g，分辨率0.000 1 g；馬弗爐；干燥恒溫箱；瓷坩堝；壓力消解罐；可調(diào)式電熱板。

1.3 測(cè)定方法

蜂蜜樣品的前處理和鉛含量測(cè)定參照GB 5009.12—2010進(jìn)行。

1.4 蜂蜜中鉛的膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

按照式(1)估算不同人群的日攝入量(EDI， estimated daily intake)：

(1)

式(1)中：EDI，估計(jì)每日攝入量，mg·kg-1·d-1；C，農(nóng)產(chǎn)品中污染物的殘留值，mg·kg-1；F，農(nóng)產(chǎn)品的消費(fèi)量，kg·d-1；bw，體重，kg。

膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)用每日攝入量與每日允許攝入量(ADI)的商值表示，按式(2)計(jì)算：

(2)

式(2)中：RQc，風(fēng)險(xiǎn)商，%；ADI，每日允許攝入量， mg·kg-1·d-1。1993年聯(lián)合國(guó)糧農(nóng)組織(FAO)和世界衛(wèi)生組織(WHO)聯(lián)合法典委員會(huì)推薦的鉛的每日允許攝入量為0.003 6 mg·kg-1·d-1[6]。RQc越小，風(fēng)險(xiǎn)越小；RQc越大，風(fēng)險(xiǎn)越大。評(píng)估中使用以下判定原則：RQc≤100%，表示風(fēng)險(xiǎn)可以接受；RQc>100%，表示風(fēng)險(xiǎn)不能接受[7]。

2 結(jié)果與分析

2.1 蜂蜜中的鉛含量

2.1.1 山東省總體情況

如表1所示，山東省近3 a蜂蜜中鉛平均含量為0.078 mg·kg-1，高于浙江省(0.034 mg·kg-1)[2]和法國(guó)的調(diào)查結(jié)果(0.047 mg·kg-1)[8]。GB 2762—2012規(guī)定了我國(guó)蜂蜜中鉛的最大允許含量(1.0 mg·kg-1)。根據(jù)該限量標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行判定，2014年有7個(gè)蜂蜜樣品超標(biāo)，合格率97.7%，2015年和2016年無樣品超標(biāo)。

2014—2016年，山東蜂蜜中鉛的平均含量分別為0.094、0.102、0.037 mg·kg-1。雖然2015年蜂蜜中鉛含量的平均值略高于2014年，但最高值(0.917 mg·kg-1)遠(yuǎn)低于2014年(2.980 mg·kg-1)?？傮w來看，2014—2016年山東省蜂蜜中鉛含量呈現(xiàn)下降趨勢(shì)。吳黎明等[9]認(rèn)為，蜂蜜中鉛主要來源于空氣(機(jī)動(dòng)車尾氣和工業(yè)排放)，空氣中的鉛通過污染植物的花蜜和甘露而污染蜂蜜，一般不會(huì)借由植物吸收土壤中的鉛，然后通過植物代謝傳輸?shù)椒涿壑小＝陙?，隨著環(huán)保治理力度增強(qiáng)，機(jī)動(dòng)車尾氣和工業(yè)生產(chǎn)排放的鉛不斷減少，空氣中鉛濃度逐步降低；同時(shí)，2016年山東省各地蜜源植物涌蜜快，流蜜期短，蜜腺及花蜜暴露在空氣中的時(shí)間短，因此蜂蜜中的鉛含量相對(duì)2014、2015年減少。

2.1.2 不同地市蜂蜜中的鉛含量

分地市來看，煙臺(tái)、日照、東營(yíng)、泰安、棗莊、濰坊、聊城、濱州、濟(jì)寧等9地市蜂蜜中鉛平均含量低于全省平均水平；德州市與全省平均水平持平；青島、威海、菏澤、臨沂、濟(jì)南、淄博、萊蕪等7地市蜂蜜中鉛平均含量高于全省平均水平(表1)。青島、威海、菏澤、臨沂4地市近3 a蜂蜜中鉛平均含量高于歐盟的限量標(biāo)準(zhǔn)。

從逐年變化來看，濟(jì)南、青島、煙臺(tái)、濟(jì)寧、威海、日照、臨沂7地市蜂蜜中的鉛含量平均值逐年下降(表1)，其他10地市略有波動(dòng)。

2.1.3 交通對(duì)蜂蜜中鉛含量的影響

如表2所示，交通干線5 km內(nèi)蜂蜜中鉛含量的平均值高于5 km外的蜂蜜。2014年，5 km內(nèi)樣品中有5個(gè)超標(biāo)，5 km外樣品中有2個(gè)超標(biāo)；2015—2016年，無蜂蜜樣品超標(biāo)。這可能是因?yàn)槭軝C(jī)動(dòng)車尾氣排放影響，靠近交通干線附近大氣中鉛的濃度較高，大氣中的鉛會(huì)沉積在蜜源植物的花蕊上，污染花蜜；此外，蜜蜂全身覆蓋絨毛，在飛行過程中大氣中的鉛也會(huì)附著在蜜蜂體表，從而污染花粉并蓄積在蜂產(chǎn)品中[9]。

方差分析顯示，2014年5 km內(nèi)和5 km外蜂蜜中鉛含量差異極顯著(P<0.01)，2015年5 km內(nèi)和5 km外蜂蜜中鉛含量差異顯著(P<0.05)，2016年5 km內(nèi)和5 km外蜂蜜中鉛含量無顯著差異(P>0.05)。這可能與機(jī)動(dòng)車排放標(biāo)準(zhǔn)提高和油品質(zhì)量改善有關(guān)，機(jī)動(dòng)車尾氣排放的鉛減少，導(dǎo)致交通干線5 km內(nèi)外蜂蜜中鉛含量差異減小。此外，這一結(jié)果與近3 a山東省蜂蜜中鉛含量總體下降的趨勢(shì)一致。

表1山東省蜂蜜中鉛含量統(tǒng)計(jì)

Table1The table of lead content of honey

地區(qū)Region2014Ra/(mg·kg-1)DR/%Ave/(mg·kg-1)CV/%2015Ra/(mg·kg-1)DR/%Ave/(mg·kg-1)CV/%2016Ra/(mg·kg-1)DR/%Ave/(mg·kg-1)CV/%濟(jì)南Jinan0.003～1.10788.00.1471.6040.003～0.62280.00.1091.3930.003～0.42020.00.0213.883青島Qingdao0.003～1.99439.10.3751.8670.003～0.27234.80.0870.9340.003～0.31239.10.0771.206淄博Zibo0.003～0.21458.30.0281.5980.003～0.47179.20.1610.9990.003～0.66329.70.0562.563棗莊Zaozhuang0.003～0.20192.00.0530.7970.003～0.44876.00.0861.5580.003～0.12912.00.0122.590東營(yíng)Dongying0.003～0.04066.70.0130.9050.003～0.21520.00.0242.3350.003～0.29746.70.0381.992煙臺(tái)Yantai0.003～0.05946.70.0161.2140.00300.00300.00300.0030濰坊Weifang0.003～0.36992.30.0651.2430.003～0.27484.60.0770.9400.003～0.11411.50.0122.322濟(jì)寧Jining0.003～2.98068.00.1833.2300.003～0.16012.00.0132.6620.003～0.02924.00.0061.177泰安Taian0.003～0.36216.00.0183.9560.003～0.45344.00.0711.8440.003～0.19820.00.0133.012威海Weihai0.111～0.6521000.2750.7980.068～0.3621000.1450.8490.037～0.1611000.0940.553日照Rizhao0.003～0.20090.00.0561.0910.00300.00300.00300.0030濱州Binzhou0.003～0.06080.00.0190.9040.012～0.2551000.1100.7520.003～0.12180.00.0650.64德州Dezhou0.003～0.13966.70.0251.5710.003～0.44293.30.1400.9460.003～0.24780.00.0681.042聊城Liaocheng0.003～0.14150.00.0241.4630.003～0.34175.00.1050.9910.003～0.32620.00.0522.040臨沂Linyi0.003～1.25280.00.2531.4450.003～0.75852.00.0662.4070.003～0.33216.00.0252.814萊蕪Laiwu0.003～0.07290.00.0270.7190.032～0.4671000.1500.8430.003～0.30750.00.0591.614菏澤Heze0.003～0.13240.00.0261.5110.003～0.91786.70.3860.8510.003～0.4256.70.0313.557全省Whole0.003～2.98069.50.0941.5240.003～0.91762.10.1021.1940.003～0.66328.20.0371.824

Ra，含量范圍；DR，檢出率；Ave，平均值；CV，變異系數(shù)。本研究中鉛的定量限(LOQ)為0.003 mg·kg-1，對(duì)未檢出樣品按照定量限計(jì)算。表2同

Ra， Range; DR， Detection rate; Ave， Average; CV， Coefficient of variation. In the present study， the limit of quantitation (LOQ) of Pb was 0.003 mg·kg-1. For samples below LOQ， Pb content was recorded as LOQ. The same as in Table 2.

表2交通干線5 km半徑內(nèi)外蜂蜜中鉛平均含量

Table2Average Pb content of honey within and outside 5 km radius of the traffic line

指標(biāo)Index20145km以內(nèi)Within5km5km以外Outside5km20155km以內(nèi)Within5km5km以外Outside5km20165km以內(nèi)Within5km5km以外Outside5km樣品批次Samplebatch8920997201133165最大值Maximum/(mg·kg-1)1.9942.9800.9170.6220.6630.420最小值Minimum(mg·kg-1)0.0030.0030.0030.0030.0030.003平均值A(chǔ)verage(mg·kg-1)0.1420.0660.1250.0810.0360.026超標(biāo)批次Batchesexceedingthestandard520000

2.1.4 不同品種蜂蜜中鉛含量差異

洋槐蜂蜜、荊條蜂蜜、棗花蜂蜜的樣品數(shù)量和鉛平均含量見表3。同一年度不同品種蜂蜜中鉛平均含量無顯著差異，說明蜂蜜中鉛含量與蜜源植物類型無關(guān)。

表3不同品種蜂蜜的鉛平均含量

Table3Average lead content in different honey products mg·kg-1

2.2 蜂蜜中鉛的膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

采用點(diǎn)評(píng)估模型對(duì)蜂蜜中鉛的暴露風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估。點(diǎn)評(píng)估模型將人群的食物消費(fèi)量設(shè)為固定值，乘以固定的污染物濃度。模型操作簡(jiǎn)單，便于理解，計(jì)算結(jié)果比較保守，常用于篩選食品中風(fēng)險(xiǎn)的化學(xué)污染物[10]。參考馮強(qiáng)[2]的結(jié)果，制定不同人群的暴露參數(shù)，采用近3 a山東省蜂蜜中鉛含量的平均值(0.078 mg·kg-1)和97.5位點(diǎn)值(0.382 mg·kg-1)，計(jì)算膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)(表4)。平均值反映了一般人群的暴露水平，97.5位點(diǎn)值反映了高暴露人群的情況。

表4不同人群的暴露參數(shù)

Table4Exposure parameters of different populations

年齡Age性別Sex體重Bodyweight/kg蜂蜜日均攝入量Dailyintakeofhoney/(g·d-1)風(fēng)險(xiǎn)商RQc/%平均值average97.5th≤10男Male35.316.31.004.90女Female31.721.41.467.1610～19男Male50.315.70.683.31女Female48.418.20.813.9920～29男Male62.99.80.341.65女Female50.626.91.155.6430～39男Male68.312.60.401.96女Female52.423.30.964.7240～49男Male62.06.80.241.16女Female53.615.20.613.0150～59男Male63.417.80.612.98女Female53.222.20.904.4360～69男Male62.914.00.482.36女Female49.621.80.954.66≥70男Male60.312.30.442.16女Female49.425.71.135.52平均值男Male58.213.20.492.41Average女Female49.524.31.065.21

無論是根據(jù)平均值和97.5位點(diǎn)值計(jì)算的風(fēng)險(xiǎn)商，所有人群均小于10%，遠(yuǎn)低于判定標(biāo)準(zhǔn)(100%)。這說明山東省蜂蜜中鉛的膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)較低，是可以接受的。同年齡段女性的膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)略高于男性。不同年齡段人群中，10歲以下兒童的膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)最高。

3 結(jié)論

本研究發(fā)現(xiàn)，基于鉛含量評(píng)測(cè)，2014、2015和2016年山東省蜂蜜的合格率分別為97.7%、100%和100%，總體良好。全省蜂蜜中鉛含量平均值呈逐年下降的趨勢(shì)，但青島、威海、菏澤、臨沂4地市鉛平均含量高于歐盟限量標(biāo)準(zhǔn)，應(yīng)引起重視。同一年度內(nèi)洋槐蜂蜜、荊條蜂蜜、棗花蜂蜜中鉛含量無顯著差異，表明蜂蜜中的鉛污染與蜜源植物的類型無關(guān)。交通干線5 km內(nèi)蜂蜜中鉛含量高于5 km外的蜂蜜，表明機(jī)動(dòng)車尾氣對(duì)蜂蜜中鉛含量有一定的影響。對(duì)蜂蜜中鉛進(jìn)行膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，所有人群的暴露風(fēng)險(xiǎn)均較低，是可以接受的，但女性的暴露風(fēng)險(xiǎn)略高于男性，不同年齡段人群中，10歲以下兒童的膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)最高。

致謝：山東省蜂業(yè)良種繁育推廣中心檢驗(yàn)科全體人員對(duì)本研究給予大力支持，謹(jǐn)致謝忱!

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(責(zé)任編輯高 峻)

InvestigationandriskassessmentofleadinhoneyofShandongProvince

LIU Xinying1， QIN Haoran1， YUAN Yuwei2， JIANG Fengtao1， YU Guoguang2， LOU Delong1， WANG Shiqiang1， ZHANG Yan1， YIN Xusheng1，*

(1.TheCenterofBeeIndustryonSeed-BreedingandPopularizationinShandongProvince，Tai’an271000，China; 2.InstituteofQualityandStandardforAgro-Products，ZhejiangAcademyofAgriculturalSciences，Hangzhou310003，China)

In order to explore the content and exposure risk of lead (Pb) in honey in Shandong Province， 3 main varieties of honey， including acacia honey， vitex honey and jujube honey， were analyzed by atomic absorption spectrometry from 2014 to 2016. It was shown that the lead concentration of honey in Shandong Province declined year by year. However， Pb content in honey of Qingdao， Weihai， Heze， Linyi exceeded the standard of EU. The different varieties of honey collected from the same year had no significant difference on Pb content， suggesting that Pb concentration in honey was not related to the type of nectar plant. Pb concentration of honey collected within 5 km nearby traffic line was higher than that collected 5 km away from traffic line， indicating that motor vehicle exhaust had a certain impact on Pb content. The exposure risk of lead in honey was acceptable to all population， but the risk for female was higher than male. At the same time， children under 10 years old had the highest exposure risk.

honey; lead content; risk assessment; Shandong Province

S896

：A

：1004-1524(2017)09-1570-05

劉新迎，秦浩然，袁玉偉，等. 山東省蜂蜜中鉛含量調(diào)查與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[J].浙江農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào)，2017，29(9)： 1570-1574.

10.3969/j.issn.1004-1524.2017.09.21

2017-02-20

山東省現(xiàn)代農(nóng)業(yè)產(chǎn)業(yè)技術(shù)體系蜂產(chǎn)業(yè)創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)建設(shè)資金(SDAIT-24-05)

劉新迎(1965—)，男，山東萊蕪人，高級(jí)畜牧師，主要從事蜂產(chǎn)品質(zhì)量安全研究和蜂業(yè)技術(shù)推廣工作。E-mail: sdfengjian@sina.com

*通信作者，尹旭升，E-mail: xushengyin@163.com