林小平，巫 楚，汪 宇，張敬偉，張 輝，陳多宏

1.河源市環(huán)境監(jiān)測站，廣東 河源 517000 2.廣東省環(huán)境監(jiān)測中心，廣東 廣州 510220

河源夏季臭氧污染特征及其成因

林小平1，巫 楚1，汪 宇2，張敬偉1，張 輝1，陳多宏2

1.河源市環(huán)境監(jiān)測站，廣東 河源 517000 2.廣東省環(huán)境監(jiān)測中心，廣東 廣州 510220

2015年9月至2016年8月，在廣東河源城區(qū)內(nèi)采用在線連續(xù)觀測，分析該地區(qū)近地面臭氧(O3)及其前體物的變化規(guī)律和相關(guān)性，重點探討了夏季O3污染特征及成因。結(jié)果表明，河源市城區(qū)O3總超標天數(shù)為10 d，主要集中在7—9月。O3濃度變化呈現(xiàn)明顯的春、冬季低，夏、秋季高的季節(jié)變化。O3濃度日變化呈典型單峰特征，前體物主要呈雙峰變化。O3小時濃度和CO無明顯的相關(guān)性，與NO2濃度呈現(xiàn)較高的負相關(guān)關(guān)系；氣象及HYSPLIT-4模型計算綜合分析結(jié)果表明，夏季污染時段河源高空、低空氣團大部來自西南方向，夏季O3污染主要來源于珠三角區(qū)域傳輸和本地源排放。

臭氧；城市光化學(xué)污染；前體物；HYSPLIT-4

近年來，隨著生活水平的提高，空氣質(zhì)量逐漸成為政府和公眾高度關(guān)注的熱門話題。廣東省是我國經(jīng)濟最發(fā)達的地區(qū)之一，近年來隨著大氣污染治理強度加大，全省PM2.5濃度穩(wěn)定下降，并于2015年率先達標，但是臭氧(O3)污染問題卻日益突出[1]。2015年O3已成為河源市大氣環(huán)境的主要超標污染物，在夏季經(jīng)常發(fā)生O3污染[2-3]。工業(yè)源和交通源排放的VOCs以及NOx作為O3生成的重要前體物[4-5]，是導(dǎo)致O3升高的重要因素。河源作為粵東北山區(qū)欠發(fā)達城市，工業(yè)源和交通源排放的VOCs、NOx總量低于廣東省內(nèi)大多數(shù)城市[6]。因此，河源夏季發(fā)生O3污染，很可能是因為在特定氣象條件下，受到珠三角城市群污染物輸送的影響。近地面O3濃度增加會對人體健康造成影響，引發(fā)心血管、呼吸系統(tǒng)等疾病[7-8]，為保障空氣質(zhì)量，保護城市居民身心健康，亟需了解河源O3污染特征和污染來源。

1 實驗部分

1.1空氣質(zhì)量資料

本研究所用河源O3、NO2、CO濃度數(shù)據(jù)來源于河源環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)(圖1)，部分城市月O3監(jiān)測數(shù)據(jù)來源于中國環(huán)境監(jiān)測總站[9]。選取2015年9月至2016年8月O3監(jiān)測數(shù)據(jù)，其中2015年9—11月代表秋季，2015年12月至2016年2月代表冬季，2016年3—5月代表春季，2016年6—8月代表夏季。O3監(jiān)測儀器為美國TE49I型臭氧監(jiān)測儀，其原理是利用O3分子對紫外光吸收的特性，通過紫外分光光度計測量氣體樣品中O3濃度。監(jiān)測量程為0～50 mg/m3，最低檢出限為0.5 μg/m3，觀測期間，TE49I監(jiān)測儀每隔2 d進行零點檢查和跨度檢查，以保證數(shù)據(jù)的準確可靠。

圖1 河源地理位置及空氣質(zhì)量監(jiān)測站點分布示意圖Fig.1 Locations of Heyuan city and distribution of air quality monitoring stations

1.2氣象資料

本研究所用河源氣象參數(shù)小時數(shù)據(jù)來源于中國氣象局氣象數(shù)據(jù)中心[10]，同時結(jié)合中央氣象臺不同高度天氣圖進行天氣形勢分析[11]。

1.3后向軌跡及聚類分析

HYSPLIT-4是由美國NOAA研制的用于計算及分析污染物擴散、輸送的軌跡模型[12-13]。該模型可以處理多種氣象場，具有多種物理過程和較完整的輸送、擴散與沉降模式，已應(yīng)用于各個地區(qū)各種污染物的污染來源及輸送路徑研究中[14-15]。為研究污染天氣過程中污染氣團來向，以河源(北緯23°43′24″，東經(jīng)114°41′21″)為參考點，選取近地面層500、1 000、1 500 m 3個高度，利用HYSPLIT-4模型計算污染時段氣團后向輸送軌跡。

2 結(jié)果與討論

2.1O3濃度的時間變化特征

2.1.1 O3濃度季節(jié)變化特征

圖2為2015年9至2016年8月觀測的O3日最大8 h滑動平均值(以下以“O3-8 h”表示)變化情況。2015年11、12月和2016年1、2月O3-8 h幾乎保持在100 μg/m3以下，符合國家一級標準[16]；自3月開始，O3濃度波動上升，在7—9月達到全年頂峰，最高質(zhì)量濃度出現(xiàn)在2016年8月26日15:00，達到241 μg/m3。觀測期間有10 d O3超標，根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》(HJ 633—2012)的評價標準[17]，160 μg/m3

圖2 河源O3-8 h變化Fig.2 Variations of daily maximum 8-hour average O3 concentration in Heyuan City

如圖3所示，春、夏、秋、冬季O3-8 h高于100 μg/m3分別占23.5%、38.0%、39.6%、7.5%，冬季O3濃度明顯較低，第90百分位O3-8 h分別為120、151、142、86 μg/m3，夏季最高，冬季最低。從小時濃度超標率來看(大于200 μg/m3)，夏季O3小時濃度超標率最高(0.46%)，其次為秋季(0.09%)，春季為0.05%，冬季最低(0%)。

與我國部分城市比較結(jié)果(圖4)表明，河源、惠州、成都、合肥、沈陽市的O3濃度均呈現(xiàn)出夏、秋季高，冬、春季低的變化規(guī)律，河源和惠州全年最大值、最小值分別出現(xiàn)在9月和1月，中部城市成都及北方城市合肥、沈陽全年最大值、最小值分別出現(xiàn)在8月和12月，河源O3濃度峰值出現(xiàn)時間滯后于中部和北部城市，這可能是由不同緯度下輻射強度和氣溫等氣象條件時空變化引起[18-20]。

圖3 O3-8 h的季節(jié)分布頻率Fig.3 Seasonal distribution frequencies of daily maximum 8-hour average O3 concentration

圖4 河源與部分城市第90百分位O3-8 h月度比較Fig.4 Monthly variations of the 90th percentile concentration of daily maximum O3-8 h averages in Heyuan and other cities

2.1.2 O3濃度日變化特征

如圖5所示，各季節(jié)濃度日變化趨勢為典型的單峰變化，夏季(15：00，100 μg/m3)、秋季(14：00，102 μg/m3)濃度顯著高于冬季(15：00，60 μg/m3)、春季(15：00，83 μg/m3)。具體到每月來看，不同月份呈現(xiàn)出較為相似的變化特征(圖6)，多數(shù)月份O3濃度呈現(xiàn)單峰值變化，但6月和9月出現(xiàn)不是特別明顯的雙峰變化；多數(shù)月份最高峰值時間出現(xiàn)在15：00左右，其中2、5、8、9、10月最高峰值出現(xiàn)在14：00，3、11、12月最高峰值出現(xiàn)在15：00，1、4、7月最高峰值出現(xiàn)在16：00，6月最高峰值出現(xiàn)在17：00。

整體上，河源四季O3濃度日變化規(guī)律為22:00至次日08:00濃度較低，10:00—20:00是一個峰值過程，夏、秋季峰值出現(xiàn)在14:00，春、冬季峰值出現(xiàn)在15:00。日變化主要有以下特征：夏、秋季濃度明顯高于冬、春季，可能與夏、秋季太陽輻射強度大、日均溫度高、O3光化學(xué)反應(yīng)活躍有關(guān)；夏、秋季峰值更大，污染時間跨度更長，比春、冬季更早達到濃度頂峰，可能與夏、秋季整體日照時間長，提前促成O3光化學(xué)反應(yīng)及上風(fēng)向區(qū)域傳輸?shù)纫蛩赜嘘P(guān)。

圖5 不同季節(jié)O3濃度日變化規(guī)律Fig.5 Diurnal variations of hourly ozone concentration in different seasons

圖6 不同月份O3濃度日變化規(guī)律Fig.6 Diurnal variations of hourly ozone concentration in different months

2.2O3濃度與其他污染物的關(guān)系

O3的產(chǎn)生與消除受光化學(xué)反應(yīng)控制，除了受到太陽輻射等氣象條件影響外，還與其前體物濃度變化有密切關(guān)系，為研究O3與其前體物關(guān)系，選取O3濃度較高的夏、秋季對O3及其前體物(NO2、CO)濃度日變化進行分析。

如圖7所示，夏、秋季NO2呈現(xiàn)出較為相似的日變化特征，秋季濃度水平高于夏季，秋季為“兩峰一谷”(08:00和21:00出現(xiàn)峰值，14:00出現(xiàn)谷值)，夏季為“一峰一谷”(21:00出現(xiàn)峰值，14:00出現(xiàn)谷值)。NO2小時濃度早間峰值主要由城市交通早高峰引起，但夏季NO2濃度水平低可能與降水較多等氣象因素有關(guān)[21]，夜間的高峰可能由夜間邊界層高度降低、穩(wěn)定的大氣層結(jié)不利于污染物稀釋擴散導(dǎo)致污染物累積造成[22-23]。

CO日變化呈現(xiàn)出與NO2較為相似的規(guī)律，夏、秋季呈現(xiàn)“兩峰一谷”的規(guī)律，14:00達到當(dāng)天最低值，但秋季出現(xiàn)峰值時間滯后于夏季(秋季為08:00和19:00，夏季為09:00和21:00)，該現(xiàn)象原因還需進一步分析探討。

O3濃度峰值與NO2、CO濃度出現(xiàn)谷值的時間吻合，說明在一些特定時段(如08:00—19:00)，CO與O3存在某種關(guān)聯(lián)，但由于CO在大氣反應(yīng)中惰性相對較大，對O3濃度影響可能不及NO2[24]。上午日出之前，O3濃度緩慢降低，NO2逐漸累積，日出后光照加強，光化學(xué)反應(yīng)加快，O3濃度逐步升高，同時NO2濃度逐步下降至最低值，隨后盡管NO2得到累積升高，但由于光照強度減弱，光化學(xué)反應(yīng)趨緩，O3濃度處于較低水平。

圖7 夏、秋季O3、NO2、CO濃度日變化Fig.7 Diurnal variations of O3, NO2 and CO hourly concentration in summer and autumn

2.3O3污染的來源分析

近地面O3污染的來源可能是本地生成或是區(qū)域性污染，也可能同時由平流層O3輸送或者高濃度O3氣團的遠距離傳輸[25-26]。采用相關(guān)性分析和HYSPLIT-4模型分析河源市O3污染影響因素。

2.3.1 本地排放源影響

一般來說，NO2、CO等一次污染物主要來源于本地污染源排放，CO通?？梢宰鳛榇髿庖淮挝廴疚锏氖聚櫸颷27-29]。為研究本地排放源對O3生成的影響，選取夏、秋季NO2和CO 2種污染物小時濃度值與O3小時濃度值進行相關(guān)性分析，結(jié)果見圖8。如圖8所示，夏、秋季O3小時濃度和CO無明顯相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)分別為0.046、0.018；夏、秋季O3小時濃度和NO2濃度呈現(xiàn)較高的負相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)分別為0.619、0.604，說明NO2是影響O3生成的主要因素之一。

2.3.2 區(qū)域傳輸影響分析

為研究河源夏季O3的外部傳輸特征，選取2016年6月一次以O(shè)3為首要污染物的輕度污染天氣進行分析。2016年6月，河源主導(dǎo)風(fēng)向為西南風(fēng)(圖9)，地面風(fēng)速為1～3 m/s，位于河源市西南方向的珠三角地區(qū)容易將O3或者其前體物輸送至河源市區(qū)。在O3濃度較高的23日，受副熱帶高壓控制，天氣晴朗，白天光照較強，有利于O3形成。

圖8 不同季節(jié)CO及NO2與O3濃度的相關(guān)關(guān)系Fig.8 Correlations between CO, NO2 and O3 in different seasons

圖9 2016年6月河源市風(fēng)玫瑰圖Fig.9 The wind rose of Heyuan in June 2016

為分析此次輕度污染天氣過程中污染氣團的路徑，以河源(北緯23°43′24″，東經(jīng)114°41′21″)為參考點，選取近地面層500、1 000、1 500 m 3個高度，利用HYSPLIT-4模型計算2016年6月23日UTC 00：00時氣團的72 h后向輸送軌跡[圖10(a)]?？梢钥闯?，72 h的后向軌跡顯示氣團20日從南部的海洋出發(fā)，到22日經(jīng)珠三角地區(qū)，從西南方向到達河源。進一步分析24 h內(nèi)氣團后向軌跡[圖10(b)]，氣團于22日UTC 12：00時經(jīng)廣州-東莞-惠州或汕尾-惠州后抵達河源。圖11顯示了6月26—30日河源1 000 m上空72 h平均軌跡，軌跡3、軌跡4分別占50%、21%，說明1 000 m高空氣團基本來源于偏南海洋氣流影響，經(jīng)珠三角上空抵達河源。結(jié)合6月23日河源及其周邊城市O3小時濃度變化規(guī)律(圖12)，河源O3濃度高值出現(xiàn)在17：00，明顯滯后于其上風(fēng)向的廣州(12：00)、東莞(14：00)和惠州市(16：00)，但未滯后于不在其上風(fēng)向的梅州和清遠市。綜上所述，河源高空、低空氣團多來自西南方向，與高壓控制下偏南風(fēng)場結(jié)果一致，推測23日的污染氣團來源于珠三角地區(qū)傳輸，疊加本地源排放，形成O3為主的污染情況。

圖10 2016年6月23日后向軌跡Fig.10 The 72 h and 24 h backward trajectory in Heyuan on June 23th, 2016

圖11 2016年6月16—30日72 h平均后向軌跡Fig.11 72 h average backward trajectory of Heyuan during 16th to 30th in June 2016

圖12 2016年6月23日河源及其周邊城市O3小時濃度變化Fig.12 Hourly variation of O3 concentration of Heyuan and its surrounding cities on June 23th, 2016

3 結(jié)論

1)河源城區(qū)O3濃度呈現(xiàn)出明顯的夏、秋季高，春、冬季低的季節(jié)變化特征，夏、秋季O3的平均水平及超標率最高，O3濃度最高值出現(xiàn)在夏季，峰值出現(xiàn)時間滯后于中部和北部城市。

2)O3小時濃度呈典型單峰日變化特征；NO2秋季日變化為“雙峰一谷”特征，夏季受氣象因素影響呈“一峰一谷”特征；前體物CO夏、秋季呈現(xiàn)“兩峰一谷”的規(guī)律。夏、秋季受O3前體物排放源較強及太陽輻射強度影響，O3濃度峰值出現(xiàn)在14:00—15:00，NO2、CO濃度峰值出現(xiàn)在早上與傍晚。

3)O3小時濃度和CO無明顯的相關(guān)性，與NO2濃度呈現(xiàn)較高的負相關(guān)關(guān)系。氣象及HYSPLIT-4模型計算綜合分析結(jié)果表明，夏季污染時段河源市高空、低空氣團多來自西南方向，推斷夏季污染氣團來源于珠三角區(qū)域傳輸，疊加本地源排放造成O3污染天氣。

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CharacteristicsandSourceAttributionofSummerOzonePollutioninHeyuan

LIN Xiaoping1, WU Chu1, WANG Yu2, ZHANG Jingwei1, ZHANG Hui1, CHEN Duohong2

1.Heyuan Environmental Monitoring Station, Heyuan 517000, China 2.Guangdong Environmental Monitoring Center, Guangzhou 510220, China

Continuous monitoring was conducted during September 2015 to August 2016 in urban area of Heyuan, to analyze the seasonal variation of troposphere ozone concentration and correlations with its precursors. Results showed that there were 10 days of ozone concentration higher than 200 μg/m3(GB 3095-2012) during this period, which were mainly concentrated from July to September. Concentration of ozone was relatively high in summer and autumn, while low in spring and winter. The diurnal variation of ozone concentration showed a typical single peak at noon, while its precursors hadabimodal distribution. There was a significant negative relationship of per hour average concentration between ozone and NO2, but not between ozone and CO. The composite analysis of meteorology and HYSPLIT-4 showedthat during pollution period the air mass most from southwest in high or low sky, which indicated that during summer the ozone pollution in Heyuan was most form Pearl River Delta (PRD) regions and local source emissions.

ozone; urban photochemical pollution; precursors; HYSPLIT-4

X823

：A

：1002-6002(2017)04- 0110- 08

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.14

2016-11-24;

：2017-02-02

林小平(1971-)，女，廣東河源人，學(xué)士，高級工程師。

張 輝