吳小盼,張偉強,付華萌,藍國民

(1.沈陽理工大學 材料科學與工程學院,沈陽 110159;2.中國科學院 沈陽金屬研究所,沈陽 110016;3.深圳市大族激光科技股份有限公司，廣東 深圳 518103)

異種高熵合金CuCoCrFeNi和AlCoCrFeNi的激光焊接頭組織和性能研究

吳小盼1,張偉強1,付華萌2,藍國民3

(1.沈陽理工大學 材料科學與工程學院,沈陽 110159;2.中國科學院 沈陽金屬研究所,沈陽 110016;3.深圳市大族激光科技股份有限公司，廣東 深圳 518103)

為開展異種高熵合金激光焊接性研究，采用光纖激光對1.2 mm厚的異種高熵合金CuCoCrFeNi和AlCoCrFeNi實施了對接焊試驗，利用金相觀察、EDS、XRD和顯微硬度計等方法對接頭組織和性能進行測試.研究表明：在經(jīng)歷焊接熱循環(huán)后，HAZ的金相組織沒有發(fā)生明顯變化；在FZ附近發(fā)現(xiàn)兩種不同類型的顯微組織(柱狀晶和胞狀晶)，WM中心區(qū)由等軸晶組成；WM區(qū)內各元素均勻分布，F(xiàn)Z附近區(qū)域焊縫晶界處存在Cu、Al元素的偏聚，與母材相比，該偏聚現(xiàn)象明顯減弱；焊縫橫截面的顯微硬度略高于CuCoCrFeNi合金，遠低于AlCoCrFeNi合金；異種接頭拉伸試樣斷裂位置發(fā)生在AlCoCrFeNi合金母材處，接頭的抗拉強度σb為166 MPa，斷口形式為解理斷裂，其斷口形貌為扇形花樣與河流狀花樣(無撕裂棱).與母材組織相比，焊縫區(qū)晶粒明顯細化，且焊縫仍為高熵合金. 關鍵詞: 高熵合金；激光焊接；對接焊；組織；性能

2004年，臺灣清華大學葉均蔚教授突破了傳統(tǒng)合金設計理念的束縛，首次提出了一種新的合金設計理念，即多主元高熵合金(HEAs)，指出其是由5種或5種以上的元素按照等(或近)摩爾比配置而成[1-3].高熵效應可抑制脆性金屬間化合物的出現(xiàn)，促進元素間的混合形成簡單的FCC或BCC固溶體結構甚至非晶質[2-4].HEAs由于具有高強高硬、耐腐蝕等多種優(yōu)良特性[5-10]，因而在高硬度及耐磨耐蝕的刀具材料，化工船艦的耐蝕性材料等方面具有較大的應用前景.近10年來，針對HEAs的研究多集中在對合金系的設計、制備、鑄態(tài)和熱處理態(tài)的組織和性能分析及工程應用預測等方面.采用鑄造或凝固方法制備大塊HEAs時由于成分偏析的存在，在很大程度上給其熔煉帶來了困難，因而采用焊接方法將HEAs連接起來就顯得尤為重要.但由于HEAs的熔點較高且導熱性差，焊接性不好，屬于難焊材料，因此，目前針對其焊接性的研究還相當有限[3,11-13].祝金明[14]對CuCoCrFeNi和AlCoCrFeNi合金的相關性能進行了系統(tǒng)研究，發(fā)現(xiàn)CuCoCrFeNi合金具有良好的塑韌性，硬度較低；AlCoCrFeNi合金壓縮時發(fā)生明顯的屈服現(xiàn)象和塑性變形，但拉伸時無明顯的屈服和頸縮，為脆性斷裂.

激光焊接技術是一種高能束焊接方法，具有焊接速度快、熱影響區(qū)小、焊縫組織細化、焊縫變形小、可焊材料范圍廣等優(yōu)點[15-17].而目前對HEAs激光焊接性研究還尚未見報道，因此，本文將采用IPG光纖激光器對CuCoCrFeNi和AlCoCrFeNi合金進行焊接，旨在開展異種高熵合金焊接性能的研究，以期為其實際應用提供參考.

1 試 驗

采用純度為99.9%的金屬純Al、Cu、Co、Cr、Fe、Ni為合金原材料，按照等摩爾比配料后，在高純Ar保護下采用WCE300型鎢極磁控電弧爐進行熔煉制備CuCoCrFeNi和AlCoCrFeNi合金錠.每個合金錠熔煉4～5次并開啟磁攪拌，以確保合金錠混合均勻.采用線切割將合金錠切成35 mm×8 mm×1.2 mm的薄板，利用WFF-500光纖單模激光器對薄板實施對接焊.焊接工藝參數(shù)如下：激光功率為400 W，焊速為20 mm/s，聚焦透鏡的焦距為250 mm，離焦量為0，用高純Ar進行正面保護，氣流量為3～5 L/min.

將焊后試樣沿垂直于焊縫方向切開，制備金相試樣，進行磨樣、拋光并用王水腐蝕后放在OLYMPUS激光共聚焦上觀察微觀組織形貌.利用S-3400N掃描電鏡附帶的能譜儀(EDS)對接頭的元素分布進行測定.利用Rigaku Ultima IV型X射線儀分別對兩種母材及焊縫的相結構進行測定.利用FM-300型顯微硬度計對焊縫橫截面進行硬度測試，加載載荷為10 gf，加載時間為5 s.利用INSTRON5582電子萬能材料試驗機分別對母材和接頭進行拉伸測試，預先微調拉伸應力為10～40 MPa，加載速率為0.18 mm/min.

2 結果與分析

2.1 顯微組織

圖1是焊接接頭的微觀組織圖.圖2為AlCoCrFeNi、焊縫和CuCoCrFeNi的XRD譜圖.由圖1可知，接頭由4部分組成，即母材(BM)、熱影響區(qū)(HAZ)、熔合區(qū)(FZ)和焊縫區(qū)(WM).焊縫平均寬度僅為0.48 mm，體現(xiàn)了激光焊接熱量集中的特性.由圖1(a)和圖2知，CuCoCrFeNi合金為典型的樹枝晶組織和簡單的FCC相[18]，由圖1(b)和圖2知，AlCoCrFeNi合金為多邊形樹枝晶組織，其相組成為BCC相和有序的B1相(即有序的BCC相)的混合結構[19].圖1(c)為CuCoCrFeNi合金側FZ的放大圖，可以看到，在金相觀察中看不出HAZ的微觀組織變化.原因是激光焊加熱和冷卻速度極快，在熱循環(huán)作用下HAZ沒有發(fā)生可以分辨的相變過程.圖1(d)為WM區(qū)微觀組織.由圖1(d)和圖2知，與母材相比，WM區(qū)晶粒明顯細化，且WM的相組成為BCC相和有序的B2相(即為B1相中的一部分)的混合結構.對于FZ附近的微觀組織，AlCoCrFeNi合金側為胞狀晶，CuCoCrFeNi合金側為柱狀晶，且AlCoCrFeNi合金側FZ區(qū)的寬度較CuCoCrFeNi合金側的寬，這可能與兩種合金的熱導率不同有關.從遠離兩側FZ區(qū)到WM中心區(qū)，晶粒形態(tài)由柱狀晶轉化為等軸晶，且不同形態(tài)的晶粒生長方位也不同，這主要與焊接熔池中成分過冷和結晶位向有關[20].

在熔池金屬凝固過程中，F(xiàn)Z附近區(qū)域成分過冷較低，其晶粒多依附在半熔化態(tài)的母材晶粒上以外延生長方式向WM中心生長.越靠近WM中心區(qū)，則成分過冷就越大，這將促使晶粒形態(tài)間的轉化，即柱狀晶轉化為等軸晶.由文獻[21]知，對于FCC和BCC結構的材料，<100>晶向均為晶粒易生長方向.因此，在晶粒生長及轉化過程中，只有那些與<100>晶向平行或近似平行的晶粒才會更容易長大，而其他晶向的晶粒會受到排擠.這種“擇優(yōu)式”生長機制促使形成了圖1(d)中有特殊取向的晶粒形態(tài)結構.若將相同晶粒形態(tài)的晶?？闯梢粋€“團簇”的話，則焊縫中的晶?？烧J為是由一些不同生長方位的晶粒“團簇”組成，如圖1(d)中黃色曲線所包圍的區(qū)域所示.

圖1 焊接接頭的微觀組織圖

Fig.1 Microstructure of welded joint：(a)CuCoCrFeNi alloy；(b)AlCoCrFeNi alloy；(c)the enlarged image of FZ near CuCoCrFeNi alloy side；(d)welded seam

圖2 AlCoCrFeNi、焊縫和CuCoCrFeNi的XRD譜圖

Fig.2 XRD diffraction pattern of AlCoCrFeNi、weldding and CuCoCrFeNi

在WM區(qū)中選取6個不同部位分別作“點成分”分析，求出各組元的均值，結果見表1.

表1 焊縫區(qū)各組元的平均點成分值

Table 1 The average component value of each component in the weldding zone (at.%)

多主元體系的混合熵計算公式如式(1)、式(2)所示.其中式(1)是根據(jù)組元的實測值計算混合熵，式(2)是等摩爾組元理論上的混合熵計算公式.

(1)

ΔScon=Rlnn.

(2)

式中：R是氣體常數(shù)；Ci是i元素的原子百分比；φi是i元素的原子體積分數(shù)；ri是i元素的原子半徑；n是元素個數(shù).由式(1)和式(2)可知，實際熵值△S=14.4 J/(mol·K)，理論熵值△Scon=14.9 J/(mol·K).焊縫區(qū)元素的個數(shù)為6，每種元素的含量均在5%～35%，且在在誤差允許范圍內熵值也符合，因而可判定焊縫符合高熵合金的配比，仍為高熵合金.

圖3為接頭兩側FZ附近線掃描測試結果，可以看到：Cu和Al元素在晶界上存在偏聚，且該偏聚程度與母材相比明顯減弱.再結合表1可知，兩母材和焊縫處的Co、Cr、Fe和Ni的4種元素含量基本保持穩(wěn)定，而Cu和Al元素含量明顯降低.

出現(xiàn)以上現(xiàn)象的原因可能是：相對于Co、Cr、Fe和Ni的4種元素的熔點，Cu元素熔點稍低，而Al元素熔點遠低于它們.故在高能量密度的激光作用下，兩母材中低熔點含Cu和Al的固溶體相先熔化，又由于Al元素的熔點遠比Cu元素的低，因此，在同樣的熱能作用下，AlCoCrFeNi合金中低熔點含Al的固溶體相的熔化量要相對高于CuCoCrFeNi合金中低熔點含Cu的固溶體相的熔化量，加之Al、Cu元素對激光的反射率又分別高達92%和90%，焊接過程中蒸發(fā)、燒損量較大，就使得WM中Al元素含量低于Cu元素含量.

WM區(qū)Cu和Al元素偏聚少，一方面與WM區(qū)Cu、Al元素含量低有關；另一方面，由于WM區(qū)晶粒細化，晶界增多，使得元素分布更加均勻化，進而使偏聚減弱.

圖3 焊接接頭成分分析圖

Fig.3 Composition analysis of weldding joint：(a)line scanning from CuCoCrFeNi to FZ ；(b)line scanning from AlCoCrFeNi to FZ

2.2 力學性能

圖4為焊接接頭橫截面的顯微硬度圖.從“CuCoCrFeNi—WM—AlCoCrFeNi”，硬度值總體上呈增加趨勢，WM區(qū)硬度稍高于CuCoCrFeNi，但遠低于AlCoCrFeNi，居中間位置.這是由于WM區(qū)內Al、Cu元素含量不僅較兩側母材低，且生成強化相的數(shù)量較少(與AlCoCrFeNi相比，雖然均含有BCC相，但B2相的數(shù)量低于B1相)，因而WM區(qū)硬度遠低于AlCoCrFeNi.但與CuCoCrFeNi(FCC相)相比，WM區(qū)為BCC相和有序B2相的混合結構，通常BCC結構比FCC結構具有更高的硬度[22]；且WM區(qū)含有一定量的Al元素，由于其原子半徑大，與其他元素結合時會帶來一定程度的晶格畸變，產(chǎn)生了固溶強化作用也會使得WM區(qū)硬度有所提高[23].再者，WM區(qū)晶粒細化所帶來的細晶強化作用對硬度的提升也有一定的貢獻[24].

CuCoCrFeNi合金與其附近HAZ間的顯微硬度值相差甚微，這也從另一方面說明HAZ組織無明顯變化.然而， AlCoCrFeNi合金與其附近HAZ的硬度雖然有變化，但對HAZ組織的觀察同樣不明顯.

圖4 焊接接頭橫截面的顯微硬度圖

兩種母材和接頭分別取3個平行樣做拉伸測試，圖5(a)為拉伸應力-應變曲線，對拉伸后試樣取均值，所得實驗結果如圖5(b)所示.圖6為試樣斷口的SEM圖.

圖5 拉伸試驗結果

Fig.5 The results of the tensile test：(a)the curve of tensile stress and strain；(b)the value of strength and plasticity

由圖5(a)和(b)知，CuCoCrFeNi合金在拉伸試驗過程中無明顯的屈服平臺，彈性變形后緊接著發(fā)生塑性變形，為韌性斷裂.其屈服強度(σ0.2)為284 MPa，抗拉強度(σb)為470 MPa，延伸率(δ)為34%.AlCoCrFeNi合金和異種接頭均在非常低的拉伸應力下就發(fā)生脆性斷裂，其σb分別為190和166 MPa，且異種接頭的斷裂位置發(fā)生在AlCoCrFeNi合金處.原因可能是激光焊接較快的加熱和冷卻速度使接頭產(chǎn)生較大的焊接殘余應力，并使靠近HAZ附近的AlCoCrFeNi合金處極易產(chǎn)生一些微裂紋等缺陷，導致AlCoCrFeNi合金的強度降低.然而，對于CuCoCrFeNi合金，由于其為韌性斷裂，幾乎不受焊接熱循環(huán)的影響，因而異種接頭的斷裂發(fā)生在AlCoCrFeNi合金處.

由圖6知，CuCoCrFeNi合金的斷口形式為混合型斷裂，斷口形貌由大量的韌窩和其表面的一些撕裂棱組成.AlCoCrFeNi合金的斷口形式為解離斷裂，斷口形貌由河流狀花樣和解離臺階組成.異種接頭斷口形式仍為解理斷裂，斷口形貌為扇形花樣與河流狀花樣(無撕裂棱).

圖6 拉伸試樣斷口SEM形貌

Fig.6 The tensile specimen fracture SEM images：(a)CuCoCrFeNi alloy；(b)AlCoCrFeNi alloy；(c)heterogeneous weldding joint

3 結 論

1)焊縫中的晶粒主要為柱狀晶和少量等軸晶組成，由于結晶位向的不同，在WM區(qū)形成了“團簇”式的形態(tài)結構.兩側FZ區(qū)域的晶界處存在Cu和Al元素的偏聚，偏聚程度與母材相比大幅度減弱.在WM中心處，偏析程度減弱更大，6種元素能夠均勻分布，由于焊接過程中蒸發(fā)、燒損較嚴重,使得Al、Cu元素含量低于其他4種元素含量.

2)CuCoCrFeNi合金為簡單的FCC相，AlCoCrFeNi合金為BCC相和有序B1相的混合結構.焊縫區(qū)則為BCC相和有序的B2相(即為B1相中的一部分)的混合結構.

3)焊縫橫截面的顯微硬度略高于CuCoCrFeNi合金，遠低于AlCoCrFeNi合金，居于中間位置.

4) CuCoCrFeNi合金的σ0.2為284 MPa，σb為470 MPa，δ為34%，斷口形式呈混合型斷裂；AlCoCrFeNi合金和異種接頭的σb值分別為190和166 MPa，斷口形式仍為解理斷裂，且異種接頭在AlCoCrFeNi合金處發(fā)生斷裂.

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(編輯 呂雪梅)

Study on microstructure and properties of laser welded joint of dissimilar high entropy alloy CuCoCrFeNi and AlCoCrFeNi

WU Xiaopan1, ZHANG Weiqiang1, FU Huameng2, LAN Guomin3

(1.School of Materials Science and Engineering, Shenyang Ligong University, Shenyang 110159, China; 2.Institute of Metal Research, Chinese Academy of Sciences, Shenyang 110016, China; 3.Shenzhen HAN′s Laser Technology Company Limited, Shenzhen 518103, China)

To carry out laser welding of different high entropy alloy research, dissimilar high entropy alloy CuCoCrFeNi and AlCoCrFeNi with 1.2 mm thickness were welded by fiber laser butt welding. The microstructure and mechanical property of welded joint were investigated by metallographic observation, energy dispersive spectrometry (EDS), X-ray diffraction (XRD) and Micro hardness tester and so on. The results indicate that: after welding thermal cycle, the microstructure of HAZ had no obvious change; two different types of microstructure were found in the vicinity of FZ (columnar crystal and cellular crystal), WM center area is composed of equiaxed grains; the element distribution in the weld zone is uniform, Cu element and Al element are rich in the weld grain boundary of near FZ areas.And compared with the base metal, which is obviously weakened. The micro hardness of the cross section of the weld is slightly higher than that of the CuCoCrFeNi alloy, but much lower than that of the AlCoCrFeNi alloy. The fracture position of the tensile specimen of the dissimilar welded joint occurs in the AlCoCrFeNi alloy. The tensile strengthσbof welded joint is 166 MPa. The mechanism of welded joint is cleavage fracture, because the fracture morphology is fan-shaped patterns and river-shaped patterns which tear ridges can't be observed from river-shaped patterns.Keywords: high-entropy alloy; laser welding; butt welding; microstructure; properties

2016-09-11. 網(wǎng)絡出版時間: 2017-06-28.

國家重點基礎研究發(fā)展計劃(973計劃)資助項目(2011CB610405).

吳小盼(1989—)，女，碩士研究生.

張偉強, E-mail：ln-zwq@126.com.

10.11951/j.issn.1005-0299.20160304

TG456.7

A

1005-0299(2017)04-0025-06