咸 月，趙有政, 王文斌，陳報章,3

（1.鹽城市環(huán)境監(jiān)測中心站，江蘇 鹽城 244051;2.中國礦業(yè)大學(xué)環(huán)境與測繪學(xué)院，江蘇 徐州 221116；3.中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所資源與環(huán)境信息系統(tǒng)國家重點實驗室，北京 100101）

0 引言

揮發(fā)性有機物（VOCs）按來源可分為人類活動排放的人為源和植物生長而釋放的天然源。在區(qū)域和全球尺度上，植被排放的VOCs遠遠超過人為的排放量。VOCs是臭氧和二次有機氣溶膠SOA（Secondary Organic Aerosol）的重要前體物[1-2]，也是目前空氣質(zhì)量預(yù)報預(yù)警模型的重要輸入數(shù)據(jù)，所以對天然源VOCs排放量的估算具有重要意義。

國外已對天然源VOCs的排放進行了深入研究，并將全球天然源VOCs排放的成果用于全球氣候變化的研究，美國大氣科學(xué)研究中心于1999年推出了適用于全球范圍內(nèi)天然源VOCs排放清單計算的GloBEIS(Global Biosphere Emission and Interactions System)模型，接著于2005年又研發(fā)出具有更高分辨率、更系統(tǒng)化的MEGAN模型。我國對天然源VOCs排放的研究大多是基于全國范圍的、相對粗放的估算中[3-4]。近年來少量研究對北京、珠江三角洲等發(fā)達地區(qū)進行了較深入的研究[4-6]，但仍然少見對內(nèi)陸中等城市天然源VOCs估算的研究報道。

本研究基于1 km分辨率的土地利用數(shù)據(jù)和實測氣象數(shù)據(jù)，采用GloBEIS模型建立徐州地區(qū)天然源VOCs排放清單，并進一步分析了徐州地區(qū)天然源VOCs排放的時空分布特征。

1 研究區(qū)及數(shù)據(jù)

1.1 研究區(qū)的域定義

以 33.71°N ～ 34.96°N 和 116.37°E ～ 118.67°E為模型邊界，結(jié)合土地利用數(shù)據(jù)，利用Lambert投影，建立1 km×1 km的網(wǎng)格，共30 602個網(wǎng)格，以每個網(wǎng)格的中心經(jīng)緯度標識該網(wǎng)格的地理位置。

1.2 植被覆蓋數(shù)據(jù)

本研究使用的植被覆蓋數(shù)據(jù)為2010年1 km分辨率的數(shù)據(jù)，來自中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所劉紀遠研究員項目組。利用ArcGIS把植被覆蓋數(shù)據(jù)重取樣為GloBEIS模型輸入所需要的8種類型，見表1。

表1 徐州市主要植被類型分布面積統(tǒng)計

1.3 氣象驅(qū)動數(shù)據(jù)

GloBEIS模型氣象驅(qū)動數(shù)據(jù)包括溫度、空氣濕度、風(fēng)速、云量數(shù)據(jù)，來自于徐州市環(huán)境監(jiān)測站空氣質(zhì)量監(jiān)測站觀測的2014年氣象數(shù)據(jù)。干旱指數(shù)來自歷年干旱情況統(tǒng)計規(guī)律。

1.4 葉生物量密度(LMD)

植被葉生物量密度是指單位面積上所有生物有機體的干質(zhì)量，本研究中使用的葉生物量密度數(shù)據(jù)參考國內(nèi)實測效果較好的的植被葉生物量密度研究數(shù)據(jù)[6-12]。

1.5 葉面積指數(shù)(LAI)

葉面積指數(shù)是植物葉片總面積與地表面積之比，本研究所使用的葉面積指數(shù)是根據(jù)不同植被葉面積指數(shù)的季節(jié)變化規(guī)律加權(quán)得到研究區(qū)域網(wǎng)格化的葉面積指數(shù)[13-16]。

2 GloBEIS模型及參數(shù)化方案

2.1 GloBEIS模型及技術(shù)路線

本研究采用GloBEIS模型估算徐州市天然源VOCs排放量，該模型參考了GUENTHER等[7-9]提出的算法，能夠輸出異戊二烯、單萜烯和其他VOCs這3類化合物，算法公式如下：

式中：EISO，ETMT，EOVOC分別為異戊二烯、 單萜烯和其他VOCs的排放通量；ε為植被基本排放速率；D為葉生物量密度；rp為光合有效輻射影響因子；rt為溫度影響因子；p為逸出效率。技術(shù)路線見圖1。利用ArcGIS識別不同植被類型，建立網(wǎng)格化植被覆蓋數(shù)據(jù)庫，結(jié)合國內(nèi)實測植被排放速率建立本地植被排放因子庫，同時參考國內(nèi)外研究確定植被葉生物量密度和葉面積指數(shù)，并通過實測氣象數(shù)據(jù)校正環(huán)境狀況。

圖1 GloBEIS模型技術(shù)路線

2.2 植被排放因子參數(shù)化方案

GloBEIS模型數(shù)據(jù)庫中標準排放因子的單位為μg/(g·h)。本研究采用分檔處理方法以保證取值的合理性。 異戊二稀排放分 6 檔(0.1，1.0，6.0，8.0，34.0，60.0μg/(g·h))，單萜烯排放分5 檔(0.1，0.2，0.65，1.5，3.0μg/(g·h))，其他 VOCs一律取 1.5μg/(g·h)。 首先通過查閱國內(nèi)相關(guān)樹種的VOCs標準排放因子，通過VOCs標準排放因子和植被分布比例進行加權(quán)平均，將加權(quán)平均值與分檔值比較，取接近加權(quán)值的分檔值作為相應(yīng)植被類型的VOCs標準排放速率。植被標準VOCs排放因子參考趙靜等[10]和KLINGER等[11]對中國地區(qū)植物樹種VOCs排放因子的測定結(jié)果，植被參數(shù)見表2。

表2 徐州市天然源VOCs排放估算所使用的參數(shù)

3 結(jié)果與討論

3.1 徐州地區(qū)天然源VOCs排放量

2014年徐州市天然源VOCs的排放總量為11.3萬t，其中異戊二烯、單萜烯、其他VOCs的排放量分別為0.41，7.37，3.62萬t，分別占年排放總量的3.59%，64.64%，31.77%。徐州市不同植被天然源VOCs排放分擔率見圖2。

圖2 徐州市不同植被天然源VOCs排放分擔率

由圖2可知，落葉闊葉林和水田是異戊二烯的主要排放植被，對異戊二烯的排放貢獻率分別為36.37%和39.18%；水田是單萜烯的主要排放植被，水田占單萜烯總排放量的84.24%；其他VOCs的主要排放植被是水田和旱田，分別占33.77%和55.36%。由于耕地是徐州市主要的植被類型，占到徐州市植被面積的92.5%，因此天然源總VOCs排放主要來自水田和旱田。

我們把徐州地區(qū)天然源VOCs排放結(jié)果與江蘇省常州市、珠江三角洲和香港地區(qū)估算結(jié)果作為比較分析，對比結(jié)果見表3。周崴[17]利用BEIS模型對常州市植被排放的異戊二烯和單萜烯2種化合物進行了估算，VOCs排放密度偏低。鄭君瑜[6]利用 GloBEIS模型對珠江三角洲地區(qū)天然源VOCs進行估算，估算物種包含異戊二烯、單萜烯和其他VOCs3類。由于常州和珠江三角洲地區(qū)的城鎮(zhèn)化程度相對較高，單位面積內(nèi)BVOCs的排放量相對；香港地區(qū)的排放密度值介于珠江三角洲和徐州之間。由于徐州地區(qū)城鎮(zhèn)化程度較低、耕地面積大，而且水稻和小麥單萜烯的排放速率相對較高，因此，無論總VOCs年排放總量還是排放密度，徐州地區(qū)都高于其它地區(qū)。

表3 徐州與其他地區(qū)天然源VOCs排放對比

3.2 徐州地區(qū)天然源VOCs排放量的時間變化

3.2.1 天然源VOCs排放量季節(jié)變化

徐州市天然源VOCs排放量月變化見圖3。

圖3 徐州市天然源VOCs排放量月變化

由圖3可知，徐州市天然源VOCs排放總量的月變化幅度較大，排放量存在顯著的峰值和谷值，其中8月份排放量最大，夏季排放量也明顯高于其他季節(jié)；5月份的排放量相較于4月份緩慢增長，6月份甚至出現(xiàn)了負增長，10月份的排放量相較于9月份驟減，這是因為6月和9月農(nóng)作物處于成熟期和收獲期所致。異戊二稀、單萜烯和其他VOCs的季節(jié)變化同排放總量的變化趨勢大致相同。

徐州和珠江三角洲各種天然源VOCs排放量季節(jié)變化見表4。由表4可知，徐州和珠江三角洲天然源VOCs排放特征相似之處為夏季排放量比例最大，春季和秋季排放比例相當，冬季排放比例最小。這是因為夏季植物生長茂盛、溫度高、光照強度大所致。徐州和珠江三角洲天然源VOCs排放特征差異性特征為，徐州地區(qū)各種天然源VOCs夏季排放都比珠江三角洲地區(qū)大，春季和秋季排放比例比珠江三角洲地區(qū)小，這是由于珠江三角洲處于亞熱帶，植物在這2個季節(jié)相對處于暖溫帶的徐州地區(qū)的植物生長旺盛所致。

表4 徐州和珠江三角洲各種天然源VOCs排放比例季節(jié)變化%

3.2.2 天然源VOCs排放量日變化

徐州市各季天然源VOCs排放量平均日變化見圖4。

圖4 徐州市各季天然源VOCs排放量季節(jié)平均日變化曲線

由圖4可知，不同季節(jié)異戊二烯、單萜烯、其他VOCs排放量的日變化的趨勢都是先增加后減少，春、秋、冬 3季的天然源VOCs排放量是在中午13：00左右達到最大值，但是夏季的天然源VOCs排放量卻是在午后15：00達到最大值。徐州地區(qū)四季分明，不同季節(jié)的氣象因素差異明顯，是導(dǎo)致不同季節(jié)的天然源VOCs排放量日變化特征不同的主要原因。

葉片溫度通過影響異戊二烯合成酶的活性來影響異戊二烯額排放速率。隨著環(huán)境溫度的升高，植物排放VOCs的速率增大。光照充足時，若環(huán)境溫度超過40°，VOCs合成酶的活性會降低，VOCs排放速率隨之降低。溫度過高時，植物葉片的光合作用受到抑制，從而導(dǎo)致碳供應(yīng)不足，VOCs的排放速率降低[19]，所以在春、秋、冬3季，1 d之中溫度、光照、天然源VOCs排放量同步達到最大值，夏季天然源VOCs排放則在高溫過后約15：00達到最大值。異戊二烯排放量突破0的時刻在夏季最早，春、秋季次之，冬季最晚，這是因為異戊二烯的排放量與光照強度密切，且夏季晝長夜短，冬季晝短夜長。

3.3 徐州地區(qū)天然源VOCs排放量的空間分布

天然源VOCs年度排放量網(wǎng)格化空間分布見圖5。由圖5可知，天然源VOCs各組分在徐州市區(qū)、縣級行政中心等城鎮(zhèn)化程度高的地區(qū)排放量較小。異戊二烯在中北部高密度草地生長區(qū)、東北部落葉闊葉林區(qū)、中南部常綠闊葉林分布區(qū)排放密度較大。單萜烯分布廣泛，除河流和城鎮(zhèn)居民建設(shè)用地等植被覆蓋率低的地區(qū)排放量小之外，其他地區(qū)的排放量較為均勻。異戊二烯和單萜烯以外的其它VOCs排放在高密度草地生長區(qū)排放強度較大，并與農(nóng)作物的區(qū)域分布具有相關(guān)性。天然源VOCs排放總量與植被覆蓋度密切相關(guān)，如在城鎮(zhèn)化程度高的區(qū)域排放小。

圖5 天然源VOCs年度排放量網(wǎng)格化空間分布（kg·m-2）

3.4 不確定性分析

本研究結(jié)果的不確定性來源可歸納為模型輸入數(shù)據(jù)的誤差和模型參數(shù)誤差2類。前者包括植被覆蓋數(shù)據(jù)誤差、葉面積指數(shù)誤差、和氣象觀測數(shù)據(jù)的空間代表性；后者主要來自植被類型排放因子參數(shù)化誤差。植物生長特性具有地區(qū)差異和個體差異，各種植被的排放因子通過參考相關(guān)文獻，而非本地化的實測值，是不確定性產(chǎn)生的另一個主要原因。不同地區(qū)的同種植被生長狀況不一，采用文獻中的葉生物量密度值可能會造成與實際情況不符，從而導(dǎo)致計算結(jié)果的不確定性。

4 結(jié)論

本研究以GloBEIS模型為工具，利用植被覆蓋數(shù)據(jù)集，采用2014年徐州市氣象觀測數(shù)據(jù)驅(qū)動該模型，建立了徐州市天然源VOCs排放清單，主要結(jié)論為下述內(nèi)容。

（1）徐州市天然源VOCs排放總量為11.3萬t，其中異戊二烯0.41萬t（3.59%），單萜烯7.37萬t（64.64%），其他 VOCs為 3.62 萬 t（31.77%）。

（2）天然源VOCs夏季排放量明顯高于其他季節(jié)，春、秋2季排放水平相當，6月和10月份排放量明顯減少，VOCs夏季排放所占比重高于珠江三角洲地區(qū)；天然源VOCs日變化規(guī)律顯著，排放量先增加后減少，春、秋、冬3季的排放量在中午達到最大值，夏季受高溫影響排放量在午后達到最大值。

（3）徐州天然源VOCs空間分布與植被分布密切相關(guān)，城鎮(zhèn)化程度高的地區(qū)排放量小，闊葉林和農(nóng)作物分布區(qū)排放量較大。

（4）天然源VOCs的不確定性主要來自植被覆蓋數(shù)據(jù)、植被排放因子、生物量密度和葉面積指數(shù)的不確定性。