韓 嘯，金 勇，楊 鵬

(1.大連理工大學運載工程與力學學部，遼寧大連 116024；2.中國工程物理研究院電子工程研究所，四川綿陽 621900)

結構膠接接頭濕熱環(huán)境耐久性研究概述

韓 嘯1，金 勇1，楊 鵬2

(1.大連理工大學運載工程與力學學部，遼寧大連 116024；2.中國工程物理研究院電子工程研究所，四川綿陽 621900)

相比于傳統(tǒng)機械連接，如鉚接、焊接和螺栓連接，結構膠接技術有著諸多優(yōu)勢，近年來在很多工業(yè)領域得到了廣泛應用。由于膠黏劑本身具有高分子聚合物材料的特性，使得膠接接頭的環(huán)境耐久性成為關乎工程結構連接可行性和長期服役可靠性的關鍵問題。在概述結構膠接接頭濕熱環(huán)境耐久性研究工作的基礎上，分別從影響膠接結構性能的環(huán)境濕度、溫度及其耦合作用等角度展開討論，介紹了國內外研究人員取得的研究進展和成果。指出了今后的研究方向：結合多種觀測尺度下的環(huán)境老化試驗和數(shù)值仿真方法，探究膠層吸濕、蠕變、熱膨脹和吸濕膨脹等環(huán)境老化行為，利用模型預測方法模擬其在多場耦合工況下的多種力學性能退化行為，從而為膠接結構的工程設計和應用提供更加可靠的理論建模和試驗數(shù)據(jù)支持。

膠黏劑；膠接接頭；環(huán)境耐久性；內聚力模型；濕熱老化

圖1 膠接接頭環(huán)境耐久性影響因素Fig.1 Factors affecting the environmental durability of adhesive joints

近年來，新型輕量化材料 (如輕質合金、纖維增強復合材料和工程塑料等) 應用于諸多工業(yè)領域，如航空航天、土木工程和載運工具等，使得異種材料之間滿足設計和服役性能要求的連接方法受到了廣泛關注。傳統(tǒng)連接方法，如螺栓連接[1]、焊接[2]和鉚接等有其各自優(yōu)勢，同時也受制于其技術瓶頸。為了滿足異種材料連接工藝和服役性能的要求，結構膠接成為一種應用廣泛的連接技術。由于膠黏劑本身高分子聚合物材料的特性，使得膠接接頭的環(huán)境耐久性成為關乎工程結構連接可行性和長期服役可靠性的關鍵問題，涉及化學、力學、物理等多個學科[3]。在膠接結構服役過程中，由于膠接接頭長期暴露在復雜的環(huán)境因素下，因而會直接影響其主要力學行為[4]。這些環(huán)境因素主要分為5類，分別是溫度、濕度、輻射、化學和生物侵蝕。單個環(huán)境因素連續(xù)且無規(guī)律的作用，會引起膠接接頭力學性能的退化。暴露在實際服役環(huán)境中的膠接接頭容易受到這些因素的組合作用，因此接頭的環(huán)境退化行為是一個各種因素耦合作用的復雜退化過程。膠接接頭環(huán)境耐久性的諸多影響因素如圖1所示。

膠接接頭環(huán)境退化是一個長期過程，在相對較短的時間內確定環(huán)境因素對接頭力學性能的影響需要在實驗室環(huán)境下采用加速老化或者人工老化的方法。膠接結構的環(huán)境耐久性研究分為2個主要方向：極端環(huán)境下試驗室加速老化試驗和力學性能的建模預測[5]。本文分別從濕度、溫度和濕熱耦合環(huán)境對接頭性能影響的角度出發(fā)，對接頭環(huán)境耐久性的相關國內外研究進展進行綜述，包含試驗測定方法、理論和數(shù)值仿真預測等主要研究手段，以期對結構膠接技術的深入研究提供參考。

1 濕度對膠接接頭的影響研究

1.1 吸濕老化機理和水分擴散理論

由于膠黏劑高分子聚合物的材料特性，在很多情況下水分和聚合物分子的相互作用會造成膠黏劑物理、化學和力學特性的改變。水分主要以3種形式影響膠接接頭[6]：1) 改變膠黏劑本身的性質；2) 退化界面的黏接性能；3)退化基底性質，引起接頭尺寸的改變。隨著在濕度環(huán)境條件下暴露時間的增加，膠接接頭的強度和楊氏模量會發(fā)生一定程度的退化。有研究指出，忽略不可逆的水解反應以及由吸濕膨脹引起的微裂紋擴展，在膠層經(jīng)歷升溫環(huán)境使得其吸收的水分完全滲出后，接頭強度會完全恢復[7-8]。未經(jīng)歷環(huán)境老化的接頭主要失效模式為膠層的內聚失效，而經(jīng)歷吸濕退化后的接頭失效模式則逐漸向界面失效轉變[9]。

水分吸收會引起膠層的增塑 (plasticisation) 現(xiàn)象，然而增塑作用的確切機制尚不完全清楚，但是有聚合物鏈間的氫鍵被水分子破壞和基于聚合物-稀釋液的概念這2種假說來解釋這一現(xiàn)象[10]，這些改變也會造成強度和彈性模量的降低[11]。對于不吸收水分的基底 (如金屬、玻璃等) 來說，膠接接頭中水分擴散的途徑主要分為膠黏劑內部擴散以及膠層和基底界面間的芯吸作用和膠層中微裂紋的毛細作用。擴散到膠層內的水分會優(yōu)先遷移到黏接界面的區(qū)域，并在界面處代替膠黏劑本體材料。對于金屬基底來說，水分還會通過水合作用或者界面氧化層的腐蝕使其發(fā)生退化。常見的金屬(如鋁、鐵)氧化物，發(fā)生水合作用并形成凝膠狀的金屬水化物，此時形成的弱邊界層會削弱黏接性能。而對于吸收水分的基底 (如復合材料、木材等) 來說，水分的擴散除了上述途徑外，還包括基底自身的吸水過程[12]。基底的吸水過程相對復雜，對于碳纖維增強復合材料來說，水分擴散途徑除了樹脂和碳纖維本身，還包括碳纖維-樹脂界面的擴散。

膠黏劑的水分擴散速率和最大吸水量也依賴于接頭所處的環(huán)境工況，如濕度、溫度、膠層厚度和應力分布狀態(tài)等。近年來許多模擬聚合物中水分擴散過程的模型被提出[13]，其中以描述單自由相擴散的Fickian定律使用得最為普遍[14-15]。通常認為水分吸收與水分濃度無關，可以簡化為遵循Fickian第二定律的一維擴散模型[16-17]：

(1)

式中：c為水分濃度；D為擴散系數(shù)；t為時間；x為空間坐標。水分吸收質量分數(shù)Mt(在時間t的總吸收質量，表示為試樣初始質量的百分數(shù))可以通過對空間變量x積分得到：

(2)

式中：M∞為飽和時的最大吸水質量分數(shù)，即試樣在飽和時吸收水分質量占初始質量的比例；D為擴散速率；2h為樣品厚度。隨著溫度而變化的擴散系數(shù)滿足經(jīng)典的Arrhenius速率方程[18]：

(3)

式中：D0為常數(shù)；ΔH為擴散過程的活化能；R和T分別代表理想氣體常數(shù)和絕對溫度。

Fickian定律假設吸收的水分子與聚合物鏈之間沒有相互作用[16，19]，然而研究發(fā)現(xiàn)在一些玻璃態(tài)聚合物中水分的擴散是反常的 (anomalous moisture diffusion)，從而導致使用Fickian模型會過高估計水分濃度，因此需要更精細的擴散理論來再現(xiàn)實際的水分吸收過程。非Fickian擴散模型主要分為2類[20-21]：一類是基于對Fickian擴散模型的修正來描述水分在環(huán)氧樹脂中的反常擴散行為，例如雙Fickian擴散模型 (dual fickian diffusion model) 通過具有2種不同F(xiàn)ickian性質的擴散機制共同作用，因此雙Fickian擴散模型可以看作是2個單Fickian模型的疊加[18，22]。Fickian定律也可以通過引進時變擴散系數(shù) (time-varying diffusivity) 或者邊界條件 (time-varying boundary condition)來描述反常擴散[14，23]。其假設擴散系數(shù)或者邊界條件滿足Prony級數(shù)形式，從而考慮到粘彈性效應，因為要求解多個系數(shù)和相應的延遲時間。雖然這些模型對問題的自由度較高，但是求解相對較難且耗時。研究表明，環(huán)氧樹脂中的水分子存在自由和結合的2種狀態(tài)，因此另一類反常擴散模型則考慮到物理擴散和化學作用的組合效應。CARTER等[24]使用Langmuir型兩相擴散模型模擬水分在環(huán)氧樹脂中水分的反常擴散，并且與實驗結果吻合度良好。

1.2 吸濕老化試驗

試件表面處理工藝關系著膠黏劑與被黏物基底連接的力學性能，直接影響著膠接接頭的環(huán)境耐久特性。對于金屬基底膠接接頭來說，黏接界面屬性在失效機制中作用顯著，因為大多數(shù)工程金屬表面會覆蓋一層氧化薄層，這使得接頭更容易發(fā)生電化學腐蝕而導致性能退化。為了增強膠層/基底界面的抗腐蝕能力，通常需要對基底表面進行化學、電化學或機械處理，如磷酸陽極化，采用底漆、蝕刻、噴丸和脫脂等表面處理工藝，來提高其黏接性能?；瘜W和電化學方法包括森林產(chǎn)品試驗室蝕刻 (forest products laboratory etch)、磷酸陽極氧化 (phosphoric acid anodisation)、鉻酸陽極氧化 (chromic acid anodisation) 和硫酸陽極氧化 (sulphuric acid anodisation)，而機械方法則包括使用噴砂機或者砂紙進行噴砂或打磨[12]。

對鋁合金基底的表面處理可以參考CRITCHLOW等[25]撰寫的一篇綜述，而比較詳細的敘述可見WEGMAN等[26]研究的膠黏表面處理技術，以及EBNESAJJAD[27]的膠黏劑和表面處理手冊。表面預處理的效果可以通過掃描電子顯微鏡 (scanning electron microscopy)或原子力顯微鏡 (atomic force microscopy)觀察，或者通過表面輪廓檢測 (Surface profilometry) 測量處理后的基底表面粗糙度。

為了表征膠層水分擴散特性，需要進行吸水試驗得到其相關擴散參數(shù)，常用的方法是重量分析法(gravimetric method)，通過定期測量液體或蒸汽進入到聚合物帶來的質量增加，得到各個試件在濕度環(huán)境下吸水質量隨時間變化的離散數(shù)據(jù) (Mt,t) 以及飽和吸水量M∞和吸濕膨脹量[28]，然后采用合適的擴散模型擬合得到其相應的擴散參數(shù)[29-30]。試驗設計可以參照標準ASTMD5229和D570或ISO62，通常濕度條件由完全浸入溶液或者放置在特定濕度環(huán)境2種方法來實現(xiàn)，其中標準ASTME104和ASTMD5032介紹了如何控制相對濕度環(huán)境的方案，分別通過水和水甘油溶液保持環(huán)境相對濕度恒定。對于選定的水分擴散模型，需要根據(jù)試驗測得的試件質量隨時間變化的離散數(shù)據(jù)，利用優(yōu)化方法確定模型中未知參數(shù)的合適取值。BERINGHIE等[31]提出了一種新的快速確定復合材料水分擴散系數(shù)的方法，這種方法使用數(shù)值參數(shù)適當廣義分解，通常用于發(fā)生反常擴散或者擴散-反應耦合的情況。GRACE等[32]根據(jù)一種新方法使用了重量分析法，用吸水試驗數(shù)據(jù)表征聚合物復合材料三維、各向異性水分的吸收過程。

膠層吸水后會發(fā)生一定程度的體積膨脹，吸濕膨脹的測定通常假設試件在各尺寸上具有相同的膨脹應變，使用數(shù)顯千分尺或非接觸式方法測量其一維膨脹應變，但是測量時需要注意測量方式不會影響到測量結果的準確性，并且排除溫度引起的膨脹應變。吸收水分影響膠黏劑聚合物的移動性，從而對玻璃化轉變溫度有影響。為了測量Tg在老化前和老化后的變化，可以使用動態(tài)力學分析技術 (dynamicmechanicalanalysis)[33]和差示掃描量熱儀 (differentialscanningcalorimeters)。ZHANG等[34]提出了一種基于DMA快速確定膠黏劑玻璃化轉變溫度的方法。DSC測試方法可以參考標準ASTMD3418，測試過程中樣品經(jīng)歷玻璃化轉變的熱流量由DSC設備記錄，然后根據(jù)熱流量曲線計算Tg。

吸水老化后的結構膠黏劑和膠接接頭，需要利用各種力學試驗定量評估其力學性能的退化程度，如拉伸剪切試驗、彎曲試驗、Ⅰ型/Ⅱ型斷裂能試驗和疲勞試驗等。而斷裂模式和機制、化學組成和表面形貌能夠定性描述濕度老化影響[35]，對于啞鈴型膠黏劑試件單向拉伸試驗可以參照標準ASTMD638。FERNANDES等[36]研究了濕度環(huán)境對復合材料膠接接頭在Ⅰ型和Ⅱ型加載條件下斷裂特性的影響，通過雙懸臂梁 (doublecantileverbeam) 和端部缺口彎曲 (endnotchedflexure) 試驗，評估3種不同濕度環(huán)境對Ⅰ型和Ⅱ型加載條件下接頭斷裂行為的影響。ARENAS等[37]分析了復合材料/鋁合金膠接接頭浸泡在水和引擎油環(huán)境下的性能退化現(xiàn)象，并且通過3點彎曲試驗定量地評估其力學特性的退化程度。LEGER等[38]在70 ℃水中對單搭接接頭進行老化試驗，觀察其變形隨老化時間的變化。為了預測老化后單搭接接頭在拉伸載荷作用下的行為，使用有限元模型模擬水分在膠層中的擴散過程，得到了接頭的殘余強度。

1.3 吸濕老化過程數(shù)值模擬

圖2 膠接結構環(huán)境退化響應評估框架Fig.2 Evaluation framework of the environmental degradation response of adhesive structure

鑒于熱傳導與擴散方程在數(shù)學上的相似性，因而可以使用熱分析法進行水分擴散過程的模擬。CROCOMBE[39]提出了一種評估膠接結構環(huán)境退化響應的框架，該框架包含物理實驗和有限元建模，并且考慮了多種環(huán)境因素對膠層-基底界面和膠黏劑本體的弱化，通過退化的內聚力模型對接頭老化后的殘余強度進行評估 (見圖2)。該框架認為載荷引起的應力會影響膠層吸濕和界面水分的擴散，而水分會導致界面和膠層本體的退化。隨后定義了一個與局部吸濕量有關的膠層失效準則，這一失效準則的參數(shù)主要是通過對膠黏劑試件的吸濕和強度退化過程進行相關環(huán)境老化特性試驗得到的?？紤]到膠層內部的吸濕現(xiàn)象，利用退化的內聚力模型對膠層在接頭拉伸過程中的裂紋擴展過程進行了模擬，從而對吸濕老化后接頭的殘余強度進行預測。MUBASHAR等[40-41]通過循環(huán)濕度擴散，發(fā)現(xiàn)膠層吸濕是一個非Fickian過程，水分吸收依賴于濕度歷史，而解吸過程是Fickian過程，使用ABAQUS UMAT子程序引進依賴濕度歷史的自定義材料，實現(xiàn)循環(huán)濕度預測模型。李智等[42]通過建立膠黏劑吸濕本構模型，使用彈塑性有限元法研究了聚丙烯酸酯膠層吸濕程度對單搭接接頭上膠層中應力分布的影響。發(fā)現(xiàn)膠層吸濕程度影響接頭的承載模式，由膠瘤承載轉變成中部膠層承載，且膠層會發(fā)生溶脹現(xiàn)象引起脫黏失效。

2 溫度對膠接接頭的影響研究

2.1 溫度影響機理

非常溫環(huán)境會引起膠黏劑物理和力學性質的變化，暴露在高溫環(huán)境中較短時間，由于后固化 (post-curing) 作用，也會使接頭的性質得到提高，然而暴露足夠長的時間后，其屈服應力和楊氏模量等性質開始下降，并且由于熱膨脹系數(shù)的差異，溫度變化會引起膠層和基底之間應力不匹配[43]。溫度變化還會影響膠接接頭的斷裂性能，并且在接近或大于Tg時，斷裂韌性會發(fā)生突變[44-45]。Tg不僅依賴于膠黏劑種類，還依賴于其溫度歷程，會影響膠黏劑在高溫時的性能。BANEA等[46]通過雙懸臂梁試驗，評估溫度對高溫環(huán)氧樹脂膠黏劑Ⅰ型斷裂韌性的影響，使用雙線性內聚力模型模擬試件斷裂行為，并預測膠黏劑載荷-位移曲線隨溫度變化的關系，發(fā)現(xiàn)環(huán)氧樹脂的韌性是溫度的函數(shù)，高于Tg時Ⅰ型斷裂韌度急劇下降，而在Tg以下則變化不大。WALANDER等[47]研究了低于玻璃化轉變溫度的情況下溫度對內聚力模型的影響，推導出在準靜態(tài)加載的條件和-30 ℃≤T≤80 ℃ 溫度范圍內Ⅰ型和Ⅱ型的內聚力模型。CHARALAMBOUS等[48]研究了溫度對碳纖維/環(huán)氧樹脂材料的混合模態(tài)層間斷裂韌性和疲勞分層增長率的影響。

2.2 溫度影響試驗研究

膠層和基底熱膨脹系數(shù)的差異，使得接頭受到高低溫引起的溫度應力一般是不可忽略的，通常使用應變片或者雙材料曲梁測量材料的熱膨脹系數(shù)[49]。YU等[50]基于Timoshenko梁理論和經(jīng)典層合板理論，通過優(yōu)化雙材料系統(tǒng)的幾何尺寸，來提高膠黏劑熱膨脹系數(shù)的測量精度。LOH等[51]基于雙材料曲梁測量熱膨脹系數(shù)的方法，使用線性可變差動變壓器 (linear variable differential transformer) 測量曲梁的擾度，然后得到膠黏劑的熱膨脹系數(shù)。PERETZ等[52]利用直接在試件表面粘貼應變片的方法，得到環(huán)氧樹脂膠黏劑的熱膨脹系數(shù)。鄭小玲等[53]使用應變片測量單搭接膠接接頭中膠層在室溫固化時產(chǎn)生的收縮應變和固化結束后因環(huán)境溫度波動所引起的縱橫向應變，通過對基底-膠層界面的內應力分析，發(fā)現(xiàn)膠層中存在的交變應力可能是導致界面提前破壞的主要原因之一。

陳煊等[54]采用Hopkinson拉桿實驗技術研究了板厚、溫度和速度對單搭接膠接接頭強度的影響，運用有限元方法分析剝離應力對接頭強度的作用。曹蕾蕾等[55]利用有限元法對膠接接頭承受熱載荷時的溫度場和熱應力分布進行了數(shù)值模擬。王玉奇等[56]通過單搭接接頭在不同溫度下的拉伸實驗以及對膠層等效應力的有限元仿真，研究了高溫對單搭接接頭強度的影響。韓嘯等[57]對鋼/鋁基底非平衡膠接接頭在循環(huán)溫度場下的強度退化進行了老化試驗以及仿真模擬，發(fā)現(xiàn)循環(huán)溫度會使膠接區(qū)域邊緣處的膠層內部剝離應力和剪切應力更加集中。

高溫時由于膠黏劑的高分子聚合物材料特性，因而會發(fā)生鏈的移動和改變，這時膠黏劑會表現(xiàn)出黏彈性和蠕變等力學行為。通常模擬膠黏劑的蠕變行為不僅要考慮其彈性變形，還要考慮到黏性變形。一般使用一個或更多帶有彈簧和阻尼組件的單元串聯(lián)或者并聯(lián)模擬，其中彈簧表述彈性行為，阻尼代表黏性[58]。蠕變測試通常是耗時且昂貴的，可以參考標準ASTM D1780和D2293。MIZAH等[59]設計了一個夾具，可以同時測試多個試件，減少了試驗時間和成本。

對于溫度對膠接接頭影響的模擬，一般是通過試驗得到相應溫度老化后接頭的力學參數(shù)，輸入到滿足三角形或梯形等拉伸分離定律的有限元模型中，最后將試驗得到的一些數(shù)據(jù)與老化接頭仿真進行對比[44-46]。

3 濕熱環(huán)境耦合影響研究

圖3 膠接接頭環(huán)境耐久性評估模型框架Fig.3 Concept framework of the environmental durability assessment of adhesive joint

溫度和濕度工況對膠接結構力學性能有著顯著影響，其聯(lián)合作用工況下的耦合退化機制則更加復雜，值得進行更加深入的研究。通過對受到濕度和外加載荷物理場下膠接接頭的研究發(fā)現(xiàn)，膠層中的水分擴散與其應力狀態(tài)相關。一般來說，順序耦合分析先分析膠接接頭的水分吸收，然后根據(jù)依賴于濕度分布的膠層的性質計算接頭的力學行為。然而膠層的水分吸收依賴于其應力分布，并且真實的接頭受到各種應力的作用，因此要實現(xiàn)對接頭環(huán)境退化行為的真實模擬和殘余強度的有效預測，需要一個更為復雜的完全耦合分析方法 (即各個環(huán)境老化行為同時進行，相互影響)，其中膠層中的應力狀態(tài)和水分分布是相互耦合的[60]。膠接接頭環(huán)境耐久性評估框架如圖3所示[28]，主要包括3個階段：從擴散和熱分析中確定接頭中的濕度和溫度分布；在濕度-溫度-載荷分析中評估濕度、溫度和施加載荷的組合效應；通過對力學模型應用失效準則，可以對膠接接頭濕熱環(huán)境的耐久性進行預測。

HAN等[61-62]研究了恒定應力作用下膠接接頭在濕度環(huán)境的退化行為，并預測了其殘余強度，采用以下2個步驟進行分析：1)通過完全耦合分析方法，模擬膠接接頭在溫度-濕度-載荷服役工況下的長期老化過程，利用水分擴散和熱傳導物理過程的相似性，在膠層中使用溫度-位移耦合單元，根據(jù)von Mises應力來表述依賴水分吸收的應力；2)使用內聚力模型模擬老化后的膠接接頭準靜態(tài)拉伸加載過程，膠層的性質是步驟1)中定義的場變量的函數(shù)。LILJEDAHL等[63]使用完全耦合擴散-應力分析方法，預測了膠接接頭環(huán)境退化過程中的物理和力學行為，其中膠黏劑依賴濕度的力學性質和擴散系數(shù)，分別由在各種濕度環(huán)境下的膠黏劑試樣測試和重力分析法實驗獲得。

DAI等[64]從理論上分析了碳纖維-金屬膠接接頭的熱傳導和濕度擴散耦合過程，利用熱傳質Luikov方程建立熱量和濕度耦合擴散系統(tǒng)。WANG等[65]使用單邊切口彎曲試件，研究了濕熱環(huán)境對固化前后鋁合金膠接接頭疲勞裂紋擴展的影響，發(fā)現(xiàn)固化后試件的抗疲勞裂紋擴展性受環(huán)境影響較大，經(jīng)歷環(huán)境老化后接頭的疲勞裂紋擴展對加載速率更敏感。鄭祥明等[66]分析了膠接接頭環(huán)境耐久性的影響因素，指出水對接頭退化的重要作用，同時對比了超聲法和振動法檢測膠接接頭耐久性的效果，說明可靠的耐久性評價機制必須建立在探究退化機理和精確建模的基礎之上。

VIANA等[58]從膠黏劑本身和膠接接頭角度，分別介紹了濕度和溫度單獨和耦合作用對其性能退化的影響，還系統(tǒng)地介紹了預測老化后膠接接頭力學行為的方法，以及一些能夠對膠接接頭設計有用的預測模型。LIU等[67]研究了濕熱環(huán)境對雙搭接碳纖維/環(huán)氧樹脂復合材料剪切接頭力學行為的影響，通過試驗方法評估了膠黏劑依賴濕熱性質和接頭在各種環(huán)境條件下的靜態(tài)響應。環(huán)境效應如溫度和濕度對膠接接頭疲勞性能的退化作用，可見COSTA等發(fā)表的綜述文章[68]。

4 結 論

國內外研究人員圍繞膠接接頭濕熱環(huán)境的耐久性開展了大量且卓有成效的試驗和建模研究工作，采用實驗室加速老化方法和有限元數(shù)值仿真手段，探究膠接接頭在高溫、高濕和濕熱耦合工況下的性能退化行為及其老化機理，并對其經(jīng)歷長期復雜服役工況后殘余強度和服役壽命的評估提出了多種有效的預測方法。隨著結構膠接技術的進一步廣泛應用，長期復雜服役工況下膠接結構服役性能的有效評估手段將是今后研究的焦點。考慮到膠層中裂紋和氣泡等微小缺陷的存在，要深入探究其濕熱環(huán)境下的力學行為退化機理，還需要了解其微/細觀尺度下的老化機理，為相關預測建模工作提供更為真實的材料參數(shù)。今后的研究工作可以結合多種觀測尺度下的環(huán)境老化試驗和數(shù)值仿真方法，更加深入地探究膠層吸濕、蠕變、熱膨脹和吸濕膨脹等環(huán)境老化行為，利用模型預測方法模擬其在多場耦合工況下的多種力學性能退化行為，從而為膠接結構的工程設計和應用提供更加可靠的理論建模和試驗數(shù)據(jù)支持。

/References:

[1] 劉小寧, 張紅衛(wèi), 韓春鳴，等. 聯(lián)接螺栓靜強度的模糊可靠性設計研究[J]. 河北科技大學學報，2012，33(2): 126-130. LIU Xiaoning, ZHANG Hongwei, HAN Chunming, et al. Fuzzy reliable design of conjunction bolt static strength[J]. Journal of Hebei University of Science and Technology，2012，33(2): 126-130.

[2] 胡勝,羅雨,焦向東, 等.軌道式管道焊接機器人焊縫跟蹤方法研究現(xiàn)狀[J].河北科技大學學報，2015，36(2):126-133. HU Sheng, LUO Yu, JIAO Xiangdong, et al. Research status of seam tracking methods for orbital pipe welding robots[J]. Journal of Hebei University of Science and Technology，2015，36(2): 126-133.

[3] SILVA L D, CHSNER A, ADAMS R D. Handbook of Adhesion Technology[M]. Berlin：Springer, 2011.

[4] van LANCKER B, DISPERSYN J, de CORTE W, et al. Durability of adhesive glass-metal connections for structural applications[J]. Engineering Structures，2016, 126: 237-251.

[5] CROCOMBE A D, HUA Y X, LOH W K, et al. Predicting the residual strength for environmentally degraded adhesive lap joints[J]. International Journal of Adhesion and Adhesives，2006, 26(5): 325-336.

[6] PETRIE E M. How moisture affects adhesives, sealants, and coatings[J]. Metal Finishing, 2011，109(7): 36-48.

[7] HESHMATI M, HAGHANI R, AL-EMRANI M. Effects of moisture on the long-term performance of adhesively bonded FRP/steel joints used in bridges [J]. Composites Part B: Engineering, 2016, 92: 447-462.

[8] MUBASHAR A, ASHCROFT I A, CRITCHLOW G W, et al. Strength prediction of adhesive joints after cyclic moisture conditioning using a cohesive zone model [J]. Engineering Fracture Mechanics, 2011, 78(16): 2746-2760.

[9] MUBASHAR A, ASHCROFT I A, CRITCHLOW G W, et al. Moisture absorption-desorption effects in adhesive joints[J]. Interna-tional Journal of Adhesion and Adhesives，2009, 29(8): 751-760.

[10]LAPLANTE G, LEE-SULLIVAN P. Moisture effects on FM300 structural film adhesive: Stress relaxation, fracture toughness, and dynamic mechanical analysis [J]. Journal of Applied Polymer Science, 2005, 95(5): 1285-1294.

[11]WONG E H, PARK S B. Moisture diffusion modeling：A critical review [J]. Microelectronics Reliability, 2016, 65:318-326.

[12]REAL J C D, de SANTAYANA M C, ABENOJAR J, et al. Adhesive bonding of aluminium with structural acrylic adhesives: Durability in wet environments [J]. Journal of Adhesion Science and Technology, 2006, 20(16): 1801-1818.

[13]CRANK J. The Mathematics of Diffusion[M]. Oxford：Clarendon Press, 1975.

[14]LIU W, HOA S V, PUGH M. Water uptake of epoxy-clay nanocomposites: Model development [J]. Composites Science and Techno-logy, 2008, 68(1): 156-163.

[15]VANLANDINGHAM M R, EDULJEE R F, GILLESPIE J W. Moisture diffusion in epoxy systems [J]. Journal of Applied Polymer Science, 1999, 71(5): 787-798.

[16]SAIDANE E H, SCIDA D, ASSARAR M, et al. Assessment of 3D moisture diffusion parameters on flax/epoxy composites [J]. Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, 2016, 80:53-60.

[18]AMELI A, DATLA N V, PAPINI M, et al. Hygrothermal properties of highly toughened epoxy adhesives [J]. The Journal of Adhesion, 2010, 86(7): 698-725.

[19]JIANG X, KOLSTEIN H, BIJLAARD F, et al. Effects of hygrothermal aging on glass-fibre reinforced polymer laminates and adhesive of FRP composite bridge: Moisture diffusion characteristics [J]. Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, 2014, 57:49-58.

[20]LAPLANTE G, OURIADOV A V, LEE-SULLIVAN P, et al. Anomalous moisture diffusion in an epoxy adhesive detected by magnetic resonance imaging[J]. Journal of Applied Polymer Science, 2008, 109(2): 1350-1359.

[21]FAN X J, LEE S W R, HAN Q. Experimental investigations and model study of moisture behaviors in polymeric materials [J]. Microelectronics Reliability, 2009, 49(8): 861-871.

[22]AMELI A, AZARI S, PAPINI M, et al. Characterization and prediction of fracture properties in hygrothermally degraded adhesive joints: An open-faced approach [J]. Journal of Adhesion Science and Technology, 2013, 27(10): 1080-1103.

[23]ROY S, XU W X, PARK S J, et al. Anomalous moisture diffusion in viscoelastic polymers: Modeling and testing [J]. Journal of Applied Mechanics, 2000, 67(2): 391-399.

[24]CARTER H G, KIBLER K G. Langmuir-type model for anomalous moisture diffusion in composite resins [J]. Journal of Composite Materials, 1978, 12(2): 118-131.

[25]CRITCHLOW G W, BREWIS D M. Review of surface pretreatments for aluminium alloys [J]. International Journal of Adhesion and Adhesives, 1996, 16(4): 255-275.

[26]WEGMAN R F, TWISK J V. Surface Preparation Techniques for Adhesive Bonding[M].[S.l.]：Noyes Publications, 1989.

[27]EBNESAJJAD S. Handbook of Adhesives and Surface Preparation : Technology, Applications and Manufacturing[M]. [S.l.]：William Andrew, 2011.

[28]SILVA L F M D, SATO C. Design of Adhesive Joints Under Humid Conditions[M]. Berlin：Springer, 2013.

[29]SILVA L F M D, DILLARD D A, BLACKMAN B, et al. Testing Adhesive Joints: Best Practices[M].Berlin：Wiley-VCH, 2012.

[30]CANAL L P, MICHAUD V. Micro-scale modeling of water diffusion in adhesive composite joints [J]. Composite Structures, 2014, 111:340-348.

[31]BERINGHIE R M, GIGLIOTTI M. A novel methodology for the rapid identification of the water diffusion coefficients of composite materials[J]. Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, 2015, 68(2):212-220.

[32]GRACE L R, ALTAN M C. Characterization of anisotropic moisture absorption in polymeric composites using hindered diffusion model [J]. Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, 2012, 43(8): 1187-1196.

[33]BARBOSA A Q, DASILVA L F M, CHSNER A. Hygrothermal aging of an adhesive reinforced with microparticles of cork [J]. Journal of Adhesion Science and Technology, 2015, 29(16): 1714-1732.

[34]ZHANG Y, ADAMS R D, DASILVA L F M. A rapid method of measuring the glass transition temperature using a novel dynamic mechanical analysis method [J]. The Journal of Adhesion, 2013, 89(10): 785-806.

[35]WEITZENBCK J R. Adhesives in Marine Engineering[M]. [S.l.]：Woodhead Publishing Limited, 2012.

[36]FERNANDES R L, de MOURA M F S F, MOREIRA R D F. Effect of moisture on pure mode Ⅰ and Ⅱ fracture behaviour of composite bonded joints [J]. International Journal of Adhesion and Adhesives, 2016, 68:30-38.

[37]ARENAS J M, ALA C, OCAA R, et al. Degradation of adhesive joints for joining composite material with aluminum under immersion in water and motor oil[J]. Procedia Engineering,2013, 63: 287-294.

[38]LEGER R, ROY A, GRANDIDIER J C. A study of the impact of humid aging on the strength of industrial adhesive joints [J]. International Journal of Adhesion and Adhesives, 2013, 44:66-77.

[39]CROCOMBE A D. Durability modelling concepts and tools for the cohesive environmental degradation of bonded structures [J]. International Journal of Adhesion and Adhesives, 1997, 17(3):229-338.

[40]MUBASHAR A, ASHCROFT I A, CRITCHLOW G W, et al. Modelling cyclic moisture uptake in an epoxy adhesive [J]. The Journal of Adhesion, 2009, 85(10): 711-735.

[41]MUBASHAR A, ASHCROFT I A, CRITCHLOW G W, et al. A method of predicting the stresses in adhesive joints after cyclic moisture conditioning [J]. The Journal of Adhesion, 2011, 87(9): 926-950.

[42]李智，游敏，鄭小玲，等. 膠層吸濕對單搭接接頭影響的數(shù)值模擬[J]. 計算力學學報，2008，25(sup): 86-89. LI Zhi, YOU Min, ZHENG Xiaoling, et al. The numerical analysis of the moisture absorption on the adhesively bonded aluminium single lap joints[J]. Chinese Journal of Computational Mechanics，2008，25(sup): 86-89.

[43]MARQUES E A S, DASILVA L F M, BANEA M D, et al. Adhesive joints for low- and high-temperature use: an overview [J]. The Journal of Adhesion, 2014, 91(7): 556-585.

[44]BANEA M D, DASILVA L F M, CAMPILHO R D S G. Mode Ⅱ fracture toughness of adhesively bonded joints as a function of temperature: Experimental and numerical study [J]. The Journal of Adhesion, 2012, 88(4/6): 534-551.

[45]FERNANDES R L, de MOURA M F S F, MOREIRA R D F. Effect of temperature on pure modes Ⅰ and Ⅱ fracture behavior of composite bonded joints [J]. Composites Part B: Engineering, 2016, 96:35-44.

[46]BANEA M D, DASILVA L F M, CAMPILHO R D S G. Mode Ⅰ fracture toughness of adhesively bonded joints as a function of temperature: Experimental and numerical study [J]. International Journal of Adhesion and Adhesives, 2011, 31(5): 273-279.

[47]WALANDER T, BIEL A, STIGH U. Temperature dependence of cohesive laws for an epoxy adhesive in Mode I and Mode Ⅱ loading [J]. International Journal of Fracture, 2013, 183(2): 203-221.

[48]CHARALAMBOUS G, ALLEGRI G, HALLETT S R. Temperature effects on mixed mode Ⅰ/Ⅱ delamination under quasi-static and fatigue loading of a carbon/epoxy composite [J]. Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, 2015, 77:75-86.

[49]DILLARD D A. Advances in Structural Adhesive Bonding[M]. [S.l.]：Woodhead Publishing Limited，2010.

[50]YU J H, GUO S, DILLARD D A. Bimaterial curvature measurements for the CTE of adhesives: Optimization, modeling, and stability [J]. Journal of Adhesion Science and Technology, 2003, 17(2): 149-164.

[51]LOH W K, CROCOMBE A D, ABDELWAHAB M M, et al. Modelling anomalous moisture uptake, swelling and thermal characteristics of a rubber toughened epoxy adhesive[J]. International Journal of Adhesion and Adhesives, 2005, 25(1): 1-12.

[52]PERETZ D, WEITSMAN Y. The nonlinear thermoviscoelastic characterizations of FM-73 adhesives [J]. Journal of Rheology, 1983, 27(2): 97-114.

[53]鄭小玲，魏曉紅，游敏，等. 單搭接接頭膠層中的溫度應變研究[J]. 三峽大學學報(自然科學版)，2003,25(2): 111-113. ZHENG Xiaoling, WEI Xiaohong, YOU Min, et al. Effect of environmental temperature on strain in adhesive layer of single lap joint[J].Journal of China Three Gorges University (Nature Sciences),2003,25(2): 111-113.

[54]陳煊，李玉龍，史飛飛，等. 板厚、溫度和速度對單搭接膠接接頭強度的影響[J]. 爆炸與沖擊,2009,29(5): 449-456. CHEN Xuan, LI Yulong, SHI Feifei, et al. Influences of adherent thickness, temperature and velocity on strength of adhesively-bonded single-lap joints[J] Explosion and Shock Waves,2009,29(5): 449-456.

[55]曹蕾蕾，趙寧，郭輝，等. 單搭接接頭溫度場與熱應力分布的研究[J]. 計算機仿真,2009,26(5): 307-310. CAO Leilei, ZHAO Ning, GUO Hui, et al. Temperature and thermal stress distribution in single lap joint[J].Computer Simulation,2009,26(5): 307-310.

[56]王玉奇，何曉聰，周森，等. 高溫對單搭接接頭強度的影響[J]. 宇航材料工藝,2014(2): 78-82. WANG Yuqi, HE Xiaocong，ZHOU Sen, et al. Influences of high temperature on strength of adhesively bonded single lap joints[J]. Aerospace Materials and Technology,2014(2):78-82.

[57]韓嘯，李偉東, 胡平. 非平衡膠接接頭循環(huán)溫度場強度退化研究[J]. 機械工程學報,2012,48(18): 97-103. HAN Xiao, LI Weidong, HU Ping. Research on the strength degradation of unbalanced adhesive joints subjected to cyclic-temperature environment [J]. Journal of Mechanical Engineering,2012,48(18): 97-103.

[58]VIANA G, COSTA M, BANEA M, et al. A review on the temperature and moisture degradation of adhesive joints [C]//Proceedings of the Institution of Mechanical Engineers Part L: Journal of Materials.[S.l.]:[s.n.],2016:324-333.

[59]MIZAH B R, SEKIGUCHI Y, SATO C. Novel method to measure the creep strength of adhesively bonded butt joints subjected to constant loading using a hydro-pneumatic testing machine [J]. The Journal of Adhesion, 2015, 92(1): 65-79.

[60]ABDELWAHAB M M, CROCOMBE A D, BEEVERS A, et al. Coupled stress-diffusion analysis for durability study in adhesively bonded joints [J]. International Journal of Adhesion and Adhesives, 2002, 22(1): 61-73.

[61]HAN X, CROCOMBE A D, ANWAR S N R, et al. The strength prediction of adhesive single lap joints exposed to long term loading in a hostile environment [J]. International Journal of Adhesion and Adhesives, 2014, 55: 1-11.

[62]HAN X, CROCOMBE A D, ANWAR S N R, et al. The effect of a hot-wet environment on adhesively bonded joints under a sustained load [J]. The Journal of Adhesion, 2014, 90(5/6): 420-436.

[63]LILJEDAHL C D M, CROCOMBE A D, WAHAB M A, et al. The effect of residual strains on the progressive damage modelling of environmentally degraded adhesive joints [J]. Journal of Adhesion Science and Technology, 2005, 19(7): 525-547.

[64]DAI T, DAI H L. Hygrothermal behavior of a CFRR-metal adhesively bonded joint with coupled transfer of heat and moisture through the thickness [J]. Composite Structures, 2016, 152: 947-958.

[65]WANG M, LIU A, LIU Z, et al. Effect of hot humid environmental exposure on fatigue crack growth of adhesive-bonded aluminum A356 joints [J]. International Journal of Adhesion and Adhesives, 2013, 40: 1-10.

[66]鄭祥明，王維斌，史耀武. 膠接接頭的耐久性及其無損評價[J]. 甘肅工業(yè)大學學報,2002,28(4): 43-47. ZHENG Xiangming, WANG Weibin, SHI Yaowu. Durability of adhesive joints and its nondestructive evaluation [J]. Journal of Gansu University of Technology,2002,28(4): 43-47.

[67]LIU S, CHENG X, ZHANG Q, et al. An investigation of hygrothermal effects on adhesive materials and double lap shear joints of CFRP composite laminates [J]. Composites Part B: Engineering, 2016, 91:431-440.

[68]COSTA M, VIANA G, da SILVA L F M, et al. Environmental effect on the fatigue degradation of adhesive joints: A review [J]. The Journal of Adhesion, 2016, 93(1/2): 127-146.

Review of research on the hygrothermal environmental durability of structural adhesively bonded joints

HAN Xiao1， JIN Yong1， YANG Peng2

(1.Faculty of Vehicle Engineering and Mechanics, Dalian University of Technology, Dalian, Liaoning 116024, China; 2. Institute of Electronic Engineering, China Academy of Engineering Physics, Mianyang, Sichuan 621900, China)

In recent years, structural adhesive bonding technology has been widely used in many industrial fields, with many advantages over traditional mechanical connection methods, such as riveting, welding and bolt connection. Due to the adhesive characteristics of polymer materials, the environmental durability of adhesive joint becomes the key problems in engineering structure connection feasibility and long-term service reliability. On the basis of the review of the research of the hot-humid environmental durability of structural adhesive joints, the effects of temperature, moisture and coupled condition on the structural mechanical behaviour are discussed, introducing the published research progress and results both at home and abroad. The prospects are provided: the future research work can be combined with a variety of observation scales of environmental aging test and numerical simulation method, delve into sub hygroscopic, creep, thermal expansion and hygroscopic expansion aging behavior, such as the environment of model prediction method simulation in more than a variety of mechanical performance degradation behavior of coupling conditions, and provide more reliable theoretical modeling and experimental data for engineering design and application of cementing structure.

adhesive; adhesive joint; environmental durability; cohesive zone model; hygrothermal aging

1008-1542(2017)03-0209-09

10.7535/hbkd.2017yx03001

2017-01-09；

2017-04-12；責任編輯：張士瑩

國家自然科學基金(51605072)；中國博士后科學基金(2015M581327)；遼寧省教育廳科學研究一般項目(L2015109)

韓 嘯(1987—)，男，山東濟南人，講師，博士，主要從事結構膠接技術及其環(huán)境耐久性方面的研究。

E-mail:hanxiao@dlut.edu.cn

TQ436.2；TG491

A

韓 嘯，金 勇，楊 鵬. 結構膠接接頭濕熱環(huán)境耐久性研究概述[J].河北科技大學學報,2017,38(3):209-217. HAN Xiao, JIN Yong, YANG Peng.Review of research on the hygrothermal environmental durability of structural adhesively bonded joints[J].Journal of Hebei University of Science and Technology,2017,38(3):209-217.