司愛國 王浩昌 高玉國

摘 要：采用兩步法制備水基石墨烯納米流體并進行表征，使用烏氏黏度計測量水基石墨烯納米流體在15～45℃時不同質量分數(shù)（0.03%、0.07%、0.10%、0.15%）下的黏度。結果表明，水基石墨烯納米流體的黏度隨溫度的升高而減小，與基液的黏度變化趨勢一致；在水基石墨烯納米流體密度隨溫度變化很小時，黏度的增加量僅隨溫度出現(xiàn)小幅波動；納米流體的黏度隨石墨烯濃度的增大而增大，溫度在15～45℃時，0.15%納米流體黏度的最大增量達到2.14%。通過黏度模型的驗證可知，在低濃度時，對水基石墨烯納米流體黏度的預測需考慮納米粒子形狀的影響，納米粒子尺寸的影響不大。

關鍵詞：石墨烯；納米流體；黏度；烏氏黏度計；低濃度

中圖分類號：TB383.1 文獻標識碼：A 文章編號：1003-5168（2017）03-0134-03

Abstract： Water based graphene nanofluid was prepared by two-step method and was characterized， the viscosity of the nanofluid with different mass fractions（0.03%、0.07%、0.1%、0.15%）at the temperature range 15 ～ 45 ℃ was measured. The rules of viscosity with temperature and mass fraction of graphene were achieved. It showed that the viscosity of the nanofluid decreased with the increase of temperature， which was similar with the trend of the viscosity of water； The viscosity increment of the nanofluid just fluctuated with the change of temperature in case of very small variation in density with different temperature； The viscosity of the nanofluid rised with the increase of the graphene concentration under the lower mass fraction； The maximum viscosity increment of the 0.15% nanofluid was 2.14% when the temperature was in range of 15 ～ 45 ℃. Through the verification of the viscosity model， it can be seen that in a low concentration， the prediction of the viscosity of the water-based graphene nanofluids should take into account the influence of the shape of nanoparticles， and the size of nanoparticles has little effect.

Keywords： graphene；nanofluids；viscosity；ubbelohde viscometer；low concentration

納米流體指以一定的方式和比例在液體中添加納米級金屬或非金屬固體粒子而形成的一種新型的傳熱工質。在流體中加入少量納米顆粒后，導熱系數(shù)得到較大的提高，其增幅隨顆粒體積百分比的增大而增大[1]。但當納米顆粒含量增加時，會使納米流體的穩(wěn)定性和流變性發(fā)生顯著變化，對流動和傳熱過程有很大影響。因此，研究納米流體黏度的變化規(guī)律對納米流體應用于實際能量輸運過程中非常重要。

納米流體的黏度受許多因素的影響，如顆粒的大小、形狀、pH值、濃度、溫度和基液黏度等，而關于這些因素的研究并不充分，并且存在諸多矛盾的結論[2]，需要進一步的試驗驗證。在低黏度流體的黏度測試試驗中，烏式黏度計測量精度高，操作方便。本試驗采用烏氏黏度計對水基石墨烯納米流體的黏度進行測量，并對測量結果進行深入分析，為石墨烯納米流體黏度的理論研究提供基礎。

1 試驗材料與方法

1.1 納米流體的制備

試驗中使用的石墨烯顆粒購自蘇州恒球石墨烯科技有限公司，粒徑為1～10nm，純度大于99%。采用兩步法制備水基石墨烯納米流體[3]：稱取一定質量的石墨烯添加到去離子水中，搖晃后放入超聲波振蕩器中震蕩60min。為了避免分散劑對黏度的影響，在納米流體制備中并未添加分散劑。該納米流體比較穩(wěn)定，靜置1d未出現(xiàn)明顯的沉降。

1.2 試驗設備及方法

黏度的測量采用1835/平行烏式黏度計，毛細管直徑0.3～0.4mm，測量誤差≤1%。將烏氏黏度計垂直放置在玻璃水箱的水浴中，玻璃水箱與恒溫槽相連，通過設定恒溫槽溫度來控制玻璃水箱中的溫度達到試驗所需溫度。烏氏黏度計的具體使用方法參見已有研究[4]。

2 結果與分析

2.1 溫度對納米流體黏度的影響

由圖1可知，隨著溫度升高，水基石墨烯納米流體的黏度降低，且變化趨勢與基液水溶液黏度的變化趨勢一致。

由陳俊[5]的研究可知，密度與溫度對納米流體黏度的作用機理完全相反。所以，在考慮溫度對納米流體黏度的影響時，需分析納米流體密度的變化情況。根據(jù)Sadeghinezhad等[6]給出的水基石墨烯納米流體密度的計算式得到密度隨溫度的變化規(guī)律：在溫度從15℃升至45℃，各個濃度的密度變化在1%之內，即隨著溫度的變化，水基石墨烯納米流體的密度基本無變化。

由圖2可知，當密度隨溫度變化很小時，水基石墨烯納米流體黏度增加量隨濃度的變化較大，隨溫度的變化較小。在同一濃度時，水基石墨烯納米流體黏度增加量不隨溫度的升高而發(fā)生明顯的單調增加或減小的現(xiàn)象，僅隨溫度出現(xiàn)小幅波動。這是因為隨著溫度的升高，基液的黏度變小，納米流體內石墨烯納米顆粒的布朗運動增強，無序運動的石墨烯納米顆粒增大了流動阻力，使溶液黏度變大。但是，隨著納米顆粒的布朗運動變強，粒子間的碰撞概率增大，團聚概率變大，團聚導致粒子尺寸變大，納米流體的黏度增加比又隨著團聚粒子尺寸的增大而減小。所以，在兩方面的綜合作用下，水基石墨烯納米流體黏度的增強率隨著溫度的升高出現(xiàn)波動。

2.2 納米顆粒濃度對納米流體黏度的影響

由圖2可知，加入納米顆粒后，相比于基液，溶液的黏度變大；隨著納米顆粒質量分數(shù)的增大，納米流體的黏度變大，但變化的幅度較小，在15～45℃，0.03%納米流體的黏度最大增量為0.83%，0.15%納米流體黏度的最大增量為2.14%。這是因為加入石墨烯納米顆粒后，水分子與納米顆粒間的作用力大于純水分子間的作用力，使流體的性質更傾向于固體性質，而且隨石墨烯質量百分比的增大，水分子與納米顆粒的接觸面積增加，相互間的作用力更強，使流體的黏度增加。

2.3 納米流體黏度模型校驗

納米粒子的體積份額、電動勢、形狀、尺寸及基液黏度和懸浮液溫度都是影響納米流體黏度的因素[7]。宣益民等[7]介紹了適用于懸浮有毫米或微米級粒子的固液兩相混合物，而且僅考慮了粒子的體積份額和基液黏度對兩相流黏度影響的Einstein、Brinkman、Thomas模型。同時介紹了在Einstein模型的基礎上考慮了粒子形狀的黏度模型，其中K為形狀系數(shù)。Massimo Corcione[8]給出了體積分數(shù)在0.000 1～0.071 0，納米粒子尺寸在25～200nm，溫度在293～333K的情況下的黏度計算公式Massimo公式。采用上述模型進行計算，303K時將計算值與試驗值進行比較，如圖3所示。

由圖3可知，在形狀系數(shù)K為30時，模型計算結果與試驗結果吻合較好。其他模型的計算值與試驗值誤差較大。故在低濃度時，由于石墨烯粒子為層片狀，對水基石墨烯納米流體黏度的預測需考慮納米粒子形狀的影響，而納米粒子尺寸的影響不大。

3 結論

試驗結果表明，隨著溫度的升高，在低濃度下，石墨烯水納米流體的黏度變小，其變化趨勢與基液黏度變化的趨勢一致。在納米流體密度隨溫度變化很小時，黏度的增加量不隨溫度發(fā)生較大的變化，僅隨溫度出現(xiàn)小幅波動。隨著石墨烯濃度的增大，水分子與石墨烯納米顆粒的接觸面積增加，相互間的作用力更強，使流體的黏度增加。低濃度情況下，于石墨烯粒子為層片狀，使用黏度模型預測時應考慮納米顆粒的形狀，納米顆粒的尺寸對流體黏度的影響并不大。

參考文獻：

[1]Emad Sadeghinezhad，Hussein Togun，Mohammad Mehrali，et al. An experimental and numerical investigation of heat transfer enhancement for graphene nanoplatelets nanofluids in turbulent flow conditions[J].International Journal of Heat and Mass Transfer，2015（81）：41-51.

[2]Meyer JP，Adio SA，Sharifpur M，et al. The Viscosity of Nanofluids：A Review of the Theoretical， Empirical and Numerical Models[J].Heat Trans Eng，2015（5）：387.

[3]張飛龍，王莉，俞樹榮，等.氧化石墨烯及其導熱納米流體的制備與性能[J].功能材料，2015（16）：16138-16141.

[4]楊海洋，朱平平，何平笙.高分子物理實驗[M].2版.合肥：中國科學技術大學出版社，2010.

[5]陳俊.納米流體輸運性質作用機理的分子動力學模擬研究[D].北京：清華大學，2011.

[6]Sadeghinezhad E，Mehrali M，Saidur R，et al. A comprehensive review on graphene nanofluids： Recent research， development and applications[J]. Energy Conversion and Management，2016（111）：466-487.

[7]宣益民，李強.納米流體能量傳遞理論與應用[M].北京：科學出版社，2010.

[8]Massimo Corcione. Empirical correlating equations for predicting the effective thermal conductivity and dynamic viscosity of nanofluids[J].Energy Conversion and Management，2011（1）：789-793.