湯 遷， 武世文， 趙煒康， 夏莉紅， 張福勤

（中南大學(xué)輕質(zhì)高強(qiáng)結(jié)構(gòu)材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長(zhǎng)沙 410083）

銅/不銹鋼接頭不僅具備銅的高導(dǎo)電導(dǎo)熱性能以及不銹鋼的高強(qiáng)度和耐腐蝕性能，還大大減少了銅的使用量，在航空航天、電子行業(yè)、核工業(yè)、汽車行業(yè)、軍工行業(yè)等領(lǐng)域都有廣泛的應(yīng)用[1]。但是銅和不銹鋼的熔點(diǎn)和導(dǎo)熱系數(shù)差異過(guò)大，用傳統(tǒng)的熔焊工藝在焊后容易產(chǎn)生熱裂紋，給銅和不銹鋼的連接帶來(lái)極大的困難[2]。擴(kuò)散焊是一種在低于母材熔點(diǎn)以下實(shí)現(xiàn)異種材料焊接的固相焊接工藝，由于可焊接物理性質(zhì)相差極大的異種材料，被廣泛用于銅和不銹鋼的焊接。Yilmaz等[3]用氬氣保護(hù)氣氛爐焊接純銅和304不銹鋼，發(fā)現(xiàn)界面處生成的中間相對(duì)接頭強(qiáng)度沒(méi)有影響，但界面上孔洞缺陷的產(chǎn)生會(huì)降低接頭的剪切強(qiáng)度。Yuan等[4]利用改進(jìn)的脈沖加壓擴(kuò)散焊實(shí)現(xiàn)銅和鋼的焊接，發(fā)現(xiàn)添加鎳中間層可以有效減少界面缺陷數(shù)量，提高接頭的力學(xué)性能。但焊后的熱處理工藝不僅讓晶粒粗化，也讓工藝變得繁瑣。Singh等[5]焊接CuCrZr合金和316L不銹鋼，在焊接溫度為900℃下，獲得最高的接頭強(qiáng)度128.16 MPa。當(dāng)焊接溫度升高至1000℃時(shí)，接頭的強(qiáng)度反而下降至86.66 MPa。

放電等離子燒結(jié)工藝（Spark Plasma Sintering, SPS）是近年出現(xiàn)的可以實(shí)現(xiàn)粉末材料快速燒結(jié)的新型工藝[6-7]。與傳統(tǒng)燒結(jié)方法相比，放電等離子燒結(jié)具有燒結(jié)時(shí)間短、升溫速率快、工藝可靠、低功耗、性能高等優(yōu)點(diǎn)[8-9]?；谏鲜鰞?yōu)點(diǎn)，有些研究者利用SPS實(shí)現(xiàn)了諸如鈦-鋼[10]、鈦 - 鎂[11]、鎢 - 鐵[12]等體系之間的焊接，不僅將焊接時(shí)間縮短了50%～80%以上，還制備出了性能優(yōu)越的焊接接頭。鎳與銅、鎳與不銹鋼之間不會(huì)產(chǎn)生脆性中間相，具有較好的相互固溶度，常被用作銅和不銹鋼連接的中間層材料[13]。在異種材料連接中，用粉末作為焊接中間層時(shí)，成分可控、適用面廣。目前沒(méi)有用鎳粉作為中間層，通過(guò)SPS工藝制備銅/304不銹鋼接頭的文獻(xiàn)報(bào)道。因此，本研究以鎳粉為中間層，利用SPS工藝，為銅和不銹鋼的焊接提供一種新方法，探討用鎳粉作為中間層時(shí)，焊接溫度對(duì)銅/304不銹鋼（Cu/SS304）接頭組織和剪切強(qiáng)度的影響。

圖1 樣品裝配示意圖Fig.1 Schematic diagram of specimen assembly

圖2 剪切試樣Fig.2 Shear test specimens

圖3 不同焊接條件下鎳粉中間層、銅/304不銹鋼接頭組織Fig.3 Microstructure of joint diffusion bonded with Ni interlayer at different welding parameters

表1 母材的元素組成（原子數(shù)分?jǐn)?shù)）%

試驗(yàn)材料與方法

1 試驗(yàn)原材料與處理

試驗(yàn)所用母材為T1紫銅棒和304不銹鋼，化學(xué)元素組成如表1所示。將原材料加工成40 mm×3 mm的尺寸，焊接前依次使用600#、1000#、1500#、2000#的 SiC 砂紙打磨焊接表面，隨后拋光，以保證平整度并且去除氧化膜，然后在丙酮溶液中超聲清洗20min，干燥待焊。試驗(yàn)選取鎳粉（粒度為40μ m，純度99.9%）為焊接中間層，在不銹鋼上均勻涂抹一層厚度約為90μ m的鎳粉。

2 焊接工藝及參數(shù)

將樣品按照?qǐng)D1的順序進(jìn)行裝配，隨后放置放電等離子燒結(jié)爐中進(jìn)行真空擴(kuò)散焊接。設(shè)備型號(hào)為HPD25/3，由德國(guó)Rauenstein公司生產(chǎn)，系統(tǒng)為FCT系統(tǒng)。焊接的工藝參數(shù)如下：焊接溫度為800～900℃，保溫時(shí)間15min，焊接壓力為10MPa，真空度為 10-5Pa，升溫速率為100℃/min，降溫速率為20℃/min。

3 焊接接頭檢測(cè)方法

將金相試樣經(jīng)熱鑲和砂紙打磨后拋光處理，放置在酒精溶液中，采用超聲波清洗10min的方式去除樣品上殘留的拋光粉。用附帶有OXFORD型能譜儀（EDAX）的Nava Nano SEM230的場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡觀察接頭的微觀組織，并對(duì)接頭區(qū)域的元素分布進(jìn)行測(cè)試表征。用線切割將焊接后的試樣加工成圖2所示的接頭尺寸，采用萬(wàn)能試驗(yàn)機(jī)（Instron3369）檢測(cè)樣品的剪切強(qiáng)度，加載速率為2mm/min。

結(jié)果與討論

1 焊接接頭組織與元素分布

圖3所示為不同焊接工藝下，添加鎳粉作為中間層的Cu/SS304接頭的金相組織，可看出銅/304不銹鋼焊接接頭組織主要由銅/鎳（Cu/Ni）界面、鎳中間層、鎳/304不銹鋼（Ni/SS304）界面組成。其中，鎳中間層的厚度為50μm左右，接頭處基體與中間層形成的界面平直。當(dāng)焊接溫度為800℃時(shí)，基體銅和鎳中間層緊密相連，形成了Cu/Ni擴(kuò)散界面。在800℃和850℃下，鎳中間層與304不銹鋼界面存在明顯的界線，界面存在未焊合區(qū)域；當(dāng)焊接溫度為900℃時(shí)，Ni/SS304界面的未焊合區(qū)域消失，說(shuō)明焊接溫度的升高有利于界面原子之間的擴(kuò)散。

為了對(duì)接頭的顯微組織進(jìn)一步分析，利用SEM對(duì)接頭的界面區(qū)域進(jìn)行觀察。圖4為不同溫度下，Cu/SS304接頭界面組織。對(duì)于Cu/Ni界面擴(kuò)散層，當(dāng)焊接溫度為800℃時(shí)，Cu/Ni界面擴(kuò)散層上存在較多的孔洞；當(dāng)溫度為850℃時(shí)，Cu/Ni界面擴(kuò)散層的孔洞尺寸減??；當(dāng)溫度為900℃時(shí)，Cu/Ni界面擴(kuò)散層的孔洞數(shù)量和尺寸都減小，形成了結(jié)合良好的擴(kuò)散層。對(duì)于鎳中間層，當(dāng)焊接溫度為800℃時(shí)，焊接后的鎳中間層組織不致密，存在較多孔洞；隨著溫度的升高，中間層的孔洞數(shù)量減少，在900℃時(shí)，中間層的致密化度提高，但依然存在一些細(xì)小的孔洞。在Ni/SS304界面區(qū)域，當(dāng)溫度為800℃時(shí)，在Ni/SS304界面處存在寬度約為5μm的未焊合區(qū)域；當(dāng)溫度為850℃時(shí)，Ni/SS304界面處的未焊合區(qū)域?qū)挾葴p??；當(dāng)焊接溫度為900℃時(shí)，在Ni/SS304界面處，未焊合區(qū)域消失，界面存有少量的孔隙。由此可知，當(dāng)用鎳粉作為中間層時(shí)，接頭處的孔洞會(huì)影響接頭的連貫性，通過(guò)升高焊接溫度雖然可以減少接頭的孔洞數(shù)量、改善接頭的界面組織，但不能完全消除中間層和界面擴(kuò)散層的孔洞。

圖4 不同焊接溫度下Cu /SS304接頭組織形貌Fig.4 Microstructure of Cu/ SS304 joint prepared at different welding temperatures

圖5 不同焊接溫度下Cu/SS304接頭界面區(qū)域的元素分布Fig.5 EDS line scan results for Cu/SS304 joint prepared at different welding temperatures

圖5為不同焊接溫度下，銅/304不銹鋼接頭區(qū)域的元素線掃描分析結(jié)果。根據(jù)接頭的元素分布結(jié)果，可劃分為5個(gè)典型區(qū)域。其中，Ⅰ區(qū)表示銅基體，Ⅱ區(qū)表示Cu/Ni擴(kuò)散層，Ⅲ區(qū)表示鎳中間層，Ⅳ區(qū)表示鎳鐵擴(kuò)散層，Ⅴ區(qū)表示304不銹鋼。

在Cu/Ni界面結(jié)合處，當(dāng)焊接溫度為800～900℃時(shí)，銅元素和鎳元素的濃度分布出現(xiàn)坡度變化，形成了連續(xù)的元素濃度擴(kuò)散梯度，表明銅、鎳元素之間發(fā)生了相互擴(kuò)散，形成了Cu/Ni界面擴(kuò)散層，有利于銅基體與鎳中間層的冶金結(jié)合。從圖5元素分布情況可以看出，Cu/Ni界面擴(kuò)散層的厚度隨著焊接溫度的升高而增加，在焊接溫度為800℃、850℃和900℃時(shí)，Cu/Ni擴(kuò)散層的厚度分別約為15μ m、19μ m和24μ m。另外，銅元素與鎳元素相比，具有較小的原子半徑和較大的擴(kuò)散系數(shù)（銅擴(kuò)散系數(shù)為5×10-14m2/s[14-15]，鎳擴(kuò)散系數(shù)為 3×10-17m2/s[14-15]），使得銅元素?cái)U(kuò)散到鎳中間層的深度大于鎳元素從鎳中間層擴(kuò)散到銅基體中的深度。在Ni/SS304界面處，當(dāng)焊接溫度為800℃時(shí)，鎳元素和鐵元素的濃度分布呈現(xiàn)突變的形態(tài)，未形成擴(kuò)散層；在焊接溫度為850和900℃時(shí)，鎳、鐵元素的濃度分布呈連續(xù)坡度變化，形成Ni/SS304界面擴(kuò)散層，擴(kuò)散層的厚度分別約為6μ m和13μm，小于Cu/Ni界面擴(kuò)散層厚度，這主要由于在相同焊接溫度下，鐵的擴(kuò)散系數(shù)小于銅的擴(kuò)散系數(shù)（鐵的擴(kuò)散系數(shù)3×10-17m2/s）。此外，鎳與鐵的擴(kuò)散系數(shù)相近，界面附近鎳、鐵元素的擴(kuò)散深度較為接近。

以上分析說(shuō)明焊接溫度對(duì)界面擴(kuò)散層寬度的影響較為明顯。擴(kuò)散系數(shù)與溫度之間的關(guān)系式為：

表2 焊接接頭剪切強(qiáng)度隨焊接溫度的變化

圖6 900℃、保溫15min、10MPa條件下Cu/SS304接頭的剪切斷口微觀組織Fig.6 Fracture surface morphologies for Cu/SS304 joint at the condition of 900℃,15min, 10MPa

表3 斷口組織的元素成分EDAX分析

式中，D為擴(kuò)散系數(shù)，m2/s；D0為擴(kuò)散常數(shù)，m2/s；Q為擴(kuò)散激活能，kJ/mol；R為玻爾茲曼常數(shù)；T為焊接溫度，K。當(dāng)焊接溫度過(guò)低時(shí)，界面層附近的擴(kuò)散元素活性較小，難以獲得足夠的能量克服擴(kuò)散勢(shì)壘，發(fā)生擴(kuò)散遷移，使得擴(kuò)散距離較短或者擴(kuò)散不充分，形成較薄的界面擴(kuò)散層或出現(xiàn)未焊合區(qū)域[16]。當(dāng)溫度越高時(shí)，原子的擴(kuò)散系數(shù)越大，原子在界面處的擴(kuò)散速率越快，形成的擴(kuò)散距離越長(zhǎng)；隨著焊接溫度的升高，原子的能量增加，在界面處的擴(kuò)散元素具有足夠的激活能和較大的擴(kuò)散驅(qū)動(dòng)力，擴(kuò)散速率增加，促進(jìn)了界面處銅與鎳原子以及鎳與鐵原子之間的相互擴(kuò)散，形成較厚的界面擴(kuò)散層。

在用鎳粉作為中間層焊接銅和304不銹鋼時(shí)，焊接接頭的形成主要經(jīng)歷了3個(gè)階段。初始階段，在焊接壓力的作用下，隨著鎳粉中間層的個(gè)別顆粒與銅基體和304不銹鋼接觸面積的增大，鎳顆粒中的原子到基體界面的距離減小，當(dāng)溫度升高至焊接溫度時(shí)，原子發(fā)生劇烈的遷移運(yùn)動(dòng)，鎳顆粒與基體界面的接觸狀況得以改善。第二階段中，接觸界面微觀上凹凸不平的微區(qū)域發(fā)生塑性變形，此時(shí)隨著鎳顆粒與基體界面接觸面積的不斷擴(kuò)大，界面處的原子互擴(kuò)散程度得以加強(qiáng)[17]。在第三階段中，隨著界面處，鎳中間層與基體之間的原子擴(kuò)散以及鎳顆粒與鎳顆粒之間擴(kuò)散的進(jìn)行，在粉末與粉末之間、粉末與基體的接觸界面之間，基本上形成了封閉的、孤立的氣孔，如圖4（c）中的Cu/Ni界面所示。而在Ni/SS304界面，由于鐵原子與鎳原子的熔點(diǎn)較高，擴(kuò)散速率較慢，在界面處仍然存在較大的平直線狀的未焊合區(qū)域[18-19]。

2 焊接接頭的剪切性能與斷口分析

焊接溫度不僅直接影響原子的擴(kuò)散行為和界面組織，對(duì)接頭的結(jié)合強(qiáng)度也有一定的影響。為了研究銅/304不銹鋼接頭的力學(xué)性能，對(duì)不同焊接溫度下的焊接接頭進(jìn)行剪切強(qiáng)度測(cè)試，試驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表2。結(jié)果表明，添加鎳中間層的銅/304不銹鋼接頭均在中間層處發(fā)生斷裂。在800℃時(shí)，接頭的剪切強(qiáng)度為63 MPa；焊接溫度為850℃時(shí)，接頭的剪切強(qiáng)度升高至84MPa；當(dāng)焊接溫度為900℃時(shí)，接頭的剪切強(qiáng)度達(dá)到最大值，為98MPa。這是因?yàn)闇囟鹊纳叽龠M(jìn)了原子之間的相互擴(kuò)散，減少了接頭中孔洞的數(shù)量，提高了中間層之間的連接強(qiáng)度，形成的擴(kuò)散界面具有較高的結(jié)合力，從而提高了接頭的剪切強(qiáng)度。

圖6為在900℃下保溫15min時(shí)，接頭的剪切斷口形貌，表3為斷口組織中A、B點(diǎn)的元素分析結(jié)果。發(fā)現(xiàn)斷口組織主要由灰白色和灰色相間的區(qū)域構(gòu)成，還有大量的韌窩存在，表明銅/304不銹鋼接頭發(fā)生了韌性斷裂。在斷口組織中還存在大小不一的凹坑和孔洞及一些未結(jié)合完全的顆粒，這些缺陷位于韌窩之間，阻斷了韌窩的連續(xù)性，導(dǎo)致接頭的塑性變形能力較差。發(fā)現(xiàn)斷口組織中鎳含量居多，表明接頭在鎳中間層處發(fā)生斷裂。這可能是因?yàn)殒嚺c銅、鎳與不銹鋼之間的界面結(jié)合強(qiáng)度較高，鎳中間層的致密度較低導(dǎo)致中間層的連接強(qiáng)度較低。不能起到傳遞載荷和阻止位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)的作用，最終導(dǎo)致了銅/304不銹鋼接頭的失效斷裂。表明用鎳粉作為銅/304不銹鋼接頭的中間層時(shí)，由于鎳粉之間的結(jié)合強(qiáng)度較低，接頭分布有較多的孔洞缺陷，導(dǎo)致銅/304不銹鋼接頭的剪切強(qiáng)度偏低。

銅/304不銹鋼接頭的接頭顯示為韌窩特征，而韌窩的形成機(jī)理主要為孔洞聚集，在接頭斷裂過(guò)程中，孔洞主要來(lái)源于鎳中間層。圖4 （c）表明，在焊接溫度為900℃時(shí)，鎳中間層雖已達(dá)到冶金結(jié)合，但致密度較低，在鎳粉中間層中仍然存在較多微孔洞。當(dāng)接頭受剪切應(yīng)力時(shí)，中間層內(nèi)部的大量微孔洞會(huì)不斷長(zhǎng)大，相鄰顯微孔洞之間的基體橫截面在不斷縮小，直至彼此連接而導(dǎo)致斷裂，宏觀表現(xiàn)為韌窩斷口形貌。在Ni/SS304界面雖然也有孔洞存在，但是表3的EDAX元素分析表明，由于Ni/SS304界面結(jié)合強(qiáng)度高于鎳中間層之間的結(jié)合強(qiáng)度，導(dǎo)致接頭在鎳中間層處發(fā)生韌性斷裂。

結(jié)論

（1）以鎳粉為中間層，采用SPS工藝可以實(shí)現(xiàn)銅與304不銹鋼的擴(kuò)散焊接，在焊接壓力10MPa、焊接溫度900℃下，保溫15min時(shí)，添加鎳粉作為中間層的銅/不銹鋼接頭剪切強(qiáng)度最佳，為98MPa。

（2）焊接溫度在 800～900℃時(shí)，隨著溫度的升高，焊接界面的元素互擴(kuò)散程度提高，形成的界面擴(kuò)散層厚度增加。當(dāng)焊接溫度為800℃時(shí)，Ni/SS304界面存在未焊合區(qū)域，界面擴(kuò)散不明顯；當(dāng)焊接溫度達(dá)到850℃以上時(shí)，Ni/SS304界面鐵、鎳互擴(kuò)散形成界面擴(kuò)散層。

（3）銅/304不銹鋼接頭斷裂發(fā)生在鎳中間層處，斷口形貌呈韌窩狀。銅/304不銹鋼接頭剪切強(qiáng)度受鎳中間層致密度的影響，隨著溫度的升高，鎳中間層的致密度和接頭剪切強(qiáng)度提高。

參 考 文 獻(xiàn)

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