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        非晶合金塑性形變基本單元模擬的研究進展

        2017-05-10 01:09:20呂云卓
        中國材料進展 2017年4期
        關鍵詞:非晶膠體微觀

        呂云卓

        (大連交通大學材料科學與工程學院,遼寧 大連 116028)

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        非晶合金塑性形變基本單元模擬的研究進展

        呂云卓

        (大連交通大學材料科學與工程學院,遼寧 大連 116028)

        非晶合金因其獨特的長程無序、短程有序的結構特征而呈現(xiàn)復雜多樣的宏觀塑性形變行為。目前非晶合金領域已經(jīng)達成一個共識:非晶合金復雜多樣的宏觀塑性形變行為具有完全相同的微觀“元過程”,是一種能夠承載剪切變形的局部原子瞬時重排過程,這一瞬時重排過程通常被稱為“流動事件”。由于“流動事件”的尺寸較小,發(fā)生速度較快,現(xiàn)有的測試手段很難同時實現(xiàn)高時間和高空間的分辨率對其進行直接觀測,所以目前人們通常采用模擬的方法來對其進行研究。主要介紹了目前研究非晶合金“流動事件”的模擬方法,并對這些模擬方法的優(yōu)勢和缺點進行了評述,最后簡要展望了非晶合金塑性形變基本單元模擬研究需要重點關注的幾個問題。

        非晶合金;塑性形變;基本單元;模擬方法;流動事件

        1 前 言

        非晶合金,又稱“金屬玻璃”,是誕生于20世紀60年代的一種新型金屬材料[1,2]。由于其獨特的長程無序、短程有序的結構特征,使其呈現(xiàn)出一系列十分優(yōu)異的性能,例如高強度、高硬度、高耐磨性、高耐腐蝕性以及良好的軟磁性能等[3-12]。這些優(yōu)異的性能使得非晶合金在航空航天、汽車船舶、裝甲防護、精密儀器、電力、能源、電子、生物醫(yī)學等領域都具有廣泛的應用前景。除此之外,特殊的原子結構也使非晶合金呈現(xiàn)復雜多樣的宏觀塑性形變行為[13-19]。如圖1所示,Spaepen教授[20,21]發(fā)現(xiàn),在高溫、低應力以及低應變率條件下,非晶合金呈現(xiàn)宏觀的均勻塑性形變;而在低溫、高應力或者高應變率條件下,其塑性形變僅發(fā)生在納米尺度的剪切帶形變區(qū)域內,宏觀塑性形變呈現(xiàn)非均勻化和高度局域化。Schuh 教授[22]后來還發(fā)現(xiàn)在低溫、高應變率條件下,高密度剪切帶也可導致非晶合金發(fā)生宏觀均勻塑性形變。

        圖1 非晶合金形變圖[20,21]Fig.1 Deformation map for metallic glasses [20,21]

        復雜多樣的宏觀塑性是決定非晶合金未來發(fā)展的關鍵性能,這是因為非晶合金的生命力取決于以其宏觀塑性為主要考慮因素的大規(guī)模工業(yè)應用[23]。正如,人們已成功利用其在過冷液相區(qū)內的超塑性加工出高精密、大深寬比的非晶合金零部件,并且實現(xiàn)了其在體育用品、手機配件以及醫(yī)療器械等領域的小范圍應用[24,25]。然而,非晶合金的超塑性成型必須謹慎選擇加工溫度和保溫時間,以避免晶化所導致的力學性能下降。另外,極差的室溫宏觀塑性又嚴重限制了非晶合金作為結構材料在工業(yè)領域的大規(guī)模應用[26-30]。因此,為了能夠有效地指導人們使用和改善非晶合金復雜多樣的宏觀塑性,進而實現(xiàn)其大規(guī)模應用,迫切需要澄清其塑性形變機制。然而,目前人們對該問題仍然缺乏較為深入和統(tǒng)一的認識,這主要是因為人們對其微觀原子尺度的塑性形變行為仍不清楚。

        盡管如此,目前非晶合金領域已經(jīng)達成一個共識:非晶合金復雜多樣的宏觀塑性形變行為具有完全相同的微觀“元過程”[31-33]。那就是,其塑性形變的基本單元是一種能夠承載剪切變形的局部原子瞬時重排過程,這一瞬時重排過程通常被稱為“流動事件”[34,35]?;诖?,從單個“流動事件”演化到宏觀塑性形變的可能物理圖像是:在外部熱力作用下,若“流動事件”在非晶合金內部的任何位置都等概率發(fā)生,那么該合金的每個部分都參與塑性形變,則該合金在宏觀上表現(xiàn)為均勻塑性形變;若“流動事件”在非晶合金內部的一些局域條帶區(qū)域內更容易發(fā)生,那么這些條帶區(qū)域將產(chǎn)生較為顯著的塑性形變,進而形成剪切帶,則該合金在宏觀上表現(xiàn)為非均勻塑性形變。由此可見,揭示“流動事件”的物理本質以及建立其與宏觀塑性形變之間的聯(lián)系,是澄清非晶合金塑性形變機制的關鍵。

        2 非晶塑性形變基本單元的理論模型

        為了描述這一“流動事件”的流變過程,人們已經(jīng)提出了許多理論模型。如圖2a所示,最早在該問題上取得突破的是Spaepen教授[20,36,37]提出的自由體積模型(Free Volume Model),該理論模型本質上是將“流動事件”看作是材料內部較大自由體積區(qū)域單個原子類似擴散的跳躍。之后,Argon教授[38]、Falk教授[39]和Langer教授[40]提出了剪切轉變區(qū)模型(Shear Transformation Zone (STZ) Model),該理論模型認為“流動事件”不是由單個原子的躍遷完成,而是由多個原子參與的局部結構重排過程, 如圖2b。除此之外,還有汪衛(wèi)華院士[41,42]提出的流變單元模型(Flow Unit Model),這里提到的流變單元是非晶合金基體中原子排列相對疏松的納米尺度區(qū)域,它們具有較低的彈性模量和強度,原子流動性較高,在外界溫度和應力的作用下會發(fā)生塑性“流動事件”, 如圖2c。另外還有戴蘭宏研究員與蔣敏強副研究員提出的拉伸轉變區(qū)模型(Tension Transformation Zone (TTZ) Model)[43,44],該模型把“流動事件”描述為主要在拉應力作用下局部原子協(xié)同運動導致的原子團簇體積膨脹, 如圖2d。

        圖2 描述“流動事件”的理論模型:(a) 自由體積模型[20,36,37],(b) 剪切轉變區(qū)模型[38-40],(c) 流變單元模型[41,42],(d) 拉伸轉變區(qū)模型[43,44]Fig.2 Theoretical models used to describe the “flow event”: (a) free volume model[20,36,37], (b) shear transformation zone (STZ) model[38-40], (c) flow unit model[41,42] and (d) tension transformation zone (TTZ) model [43,44]

        盡管這些理論模型加深了對非晶合金塑性形變基本“流動事件”的理解,但是迄今為止,仍然有許多與這一“流動事件”相關的基本科學問題難以解釋或存在爭議。例如,非晶合金塑性形變的基本單元到底是什么? 塑性形變基本單元的形狀、平均尺寸、激活能等基本特征是什么? “流動事件”之間在時間和空間上具有怎樣的相互作用規(guī)律? 溫度、應力以及應變率等外加條件如何影響“流動事件”的激活與分布? “流動事件”如何跨尺度演化成剪切帶? 等等。若想徹底解決這些有關“流動事件”的問題,最直接和最可靠的途徑就是利用原位觀測手段,獲得在外力作用下非晶合金原子結構演化的清晰圖像和具體細節(jié),從而直接捕捉“流動事件”的發(fā)生。然而,由于非晶合金的原子尺寸較小,運動速度較快,現(xiàn)有的測試手段很難同時實現(xiàn)高時間和高空間的分辨率。比如,先進的電子顯微鏡可以在高空間分辨率的條件下觀測到非晶合金的微觀原子結構信息, 但卻不具備足夠高的時間分辨率來捕獲其微觀原子結構隨時間的變化,從而無法直接觀察到動態(tài)“流動事件”,以及其從微觀原子尺度到宏觀塑性形變尺度的演化過程。因此,盡管原位觀測非晶合金的原子結構演化過程是揭示“流動事件”本質的有效途徑,但是,目前在實驗方法上仍然面臨巨大的挑戰(zhàn)。

        3 非晶合金塑性形變的模擬研究方法

        采用模擬的方法可突破上述實驗方法的限制,能夠幫助人們深刻認識非晶合金的塑性形變基本“流動事件”。目前,用來模擬研究非晶合金的微觀塑性形變形變的方法可以分為以下兩大類(如圖3)[48,49]:

        圖3 模擬研究非晶合金微觀塑性形變行為的方法[48,49]Fig.3 Simulation methods for micro plastic deformation behaviors of metallic glasses[48,49]

        3.1 計算機模擬

        原子尺度的計算方法是最早被用來模擬研究非晶合金微觀塑性形變行為的計算機模擬方法。原子尺度計算機模擬方法不但可以構造出非晶合金的結構,并且能夠精確追蹤每一個原子的運動,從而可以給出有關塑性形變基本單元的微觀細節(jié)[45-47]。原子尺度計算機模擬方法又可以分為分子靜力學方法和分子動力學方法。其中,分子靜力學方法不考慮溫度對研究體系的影響,將熱能從體系移除,從而熱起伏對體系沒有影響,那么體系狀態(tài)的改變僅是外部條件所致。利用分子靜力學方法研究非晶合金微觀塑性形變行為時通常對體系緩慢施加應變,非晶體系的應力應變曲線最初表現(xiàn)出彈性特征,也就是應力和應變呈線性關系。然而,經(jīng)過較大的應變之后,非晶體系的應力會發(fā)生突降,這是非晶體系內部結構發(fā)生突然改變所致。當發(fā)現(xiàn)應力突降現(xiàn)象時,非晶體系內部原子的位移分布呈現(xiàn)出四極關聯(lián)特征[48,49],如圖4所示。

        不同于分子靜力學方法,分子動力學方法考慮了熱能對體系的影響,這使得可以利用該方法研究在一定溫度下非晶體系的結構隨時間的演化。例如,Deng等[50]利用分子動力學方法研究了非晶體系的微觀塑性形變行為。研究發(fā)現(xiàn),類似于STZ轉變的“流動事件”通常會降低體系的自由能,并且是體系因剪切而引起膨脹的主要載體。Falk和Langer[51,52]同樣在其分子動力學模擬非晶合金的微觀塑性形變行為中發(fā)現(xiàn)STZ轉變的“流動事件”。他們還發(fā)現(xiàn)自由體積的產(chǎn)生和湮滅與“流動事件”的發(fā)生密切相關。

        圖4 非晶體系內部原子位移分布的四極關聯(lián)特征[48,49]Fig.4 Quadrupolar feature of atomic motion distribution for amorphous system[48,49]

        盡管原子尺度的計算機模擬方法可以給出非晶合金塑性形變微觀“流動事件”的具體細節(jié),然而,由于受計算能力的限制,原子尺度的計算方法僅能模擬一元或二元體系的非晶合金,其構建的原子結構比真實多元非晶合金的原子結構簡單的多。除此之外,原子尺度的計算方法無法跨尺度研究非晶合金微觀與宏觀塑性形變行為之間的聯(lián)系。例如,非晶合金的原子運動和“流動事件”發(fā)生的時間尺度大約是10-12~10-11s,而剪切帶形成的時間尺度大約是10-5~10-3s;再如,非晶合金的原子和“流動事件”的尺寸大約是10-10~10-9m,遠小于剪切帶的厚度10-8~10-7m[53]。所以,利用原子尺度的計算模擬方法難以得到從微觀“流動事件”演化成宏觀塑性流動的整個過程。

        近年來,Schuh教授[53,54]研究組針對上述問題,采用介觀尺度的連續(xù)介質有限元模擬方法,成功地模擬了非晶合金的宏觀塑性形變過程。如圖5所示,他們利用有限元模擬方法模擬了非晶合金剪切帶形核和擴展的整個過程。圖中每一個紅色的圓圈代表一個“流動事件”的激活,這里“流動事件”被設定為是STZ。可以看到,隨著累積應變的不斷增大,“流動事件”的發(fā)生越來越多,并集中發(fā)生在一個條帶區(qū)域,最終形成剪切帶。

        盡管介觀尺度的連續(xù)介質有限元模擬方法可以成功模擬非晶合金的宏觀塑性形變過程,但是,該模擬方法的理論框架是建立在把剪切轉變區(qū)(STZ)認定為“流動事件”的基礎之上,而忽略了“流動事件”的具體細節(jié)。所以,利用介觀尺度的連續(xù)介質有限元模擬方法無法得到“流動事件”的微觀信息。

        綜上可見,原子尺度計算機模擬方法和觀尺度連續(xù)介質有限元模擬方法在模擬研究非晶合金塑性形變基本單元上都有各自的優(yōu)勢,然而,巨大的時間和空間跨度使得利用計算機模擬方法難以獲得從微觀“流動事件”演化到宏觀塑性形變的全尺度物理圖像。

        圖5 有限元模擬剪切帶形成過程[53,54]Fig.5 Finite element modeling the formation process of shear band[53,54]

        3.2 可視化實物仿真

        可視化實物仿真方法是指利用尺寸較大的實物粒子模擬真實的原子,構建出與真實合金結構相同的仿真結構,然后利用該仿真結構的形變過程可視化研究實際合金的形變行為。最早利用該方法研究非晶合金塑性形變的是Argon教授[55],如圖6所示,他以氣泡作為模擬金屬原子的微觀粒子,利用兩種尺寸不同的氣泡搭建出類似非晶合金的二維無序結構,然后通過對該無序排列的氣泡筏施加剪切力來原位觀察單個氣泡的運動過程,并依據(jù)此結果提出了STZ模型[38]。

        以膠體體系為模型,模擬金屬材料的微觀結構、動力學行為以及力學行為等,是研究金屬材料基本科學問題的新穎方法。所謂膠體是一種分散質粒子的直徑介于粗分散體系和溶液之間的一類均勻分散體系,它是微米級或納米級的膠體微球粒子分散在液體中。在外場作用下,膠體粒子可以組裝成具有特定有序結構的晶體或者具有無序結構的非晶體。近些年,人們以膠體為模型,已經(jīng)成功地解決和驗證了晶體的形核率、位錯動力學、點缺陷擴散方式,以及非晶體的力學行為等一系列以往難以解決的基本科學問題[56-59]。采用同種電荷不同尺寸的膠體粒子構建大尺寸多元膠體玻璃,是可視化模擬研究非晶合金塑性“流動事件”相關問題的理想模型。這是因為:

        (1)同種電荷膠體粒子是模擬金屬原子的理想模型粒子。膠體粒子尺寸在微米級或納米級,盡管膠體粒子的尺寸較大,但是膠體粒子具有與金屬原子完全相同的熱布朗運動[60]。另外,同種電荷膠體粒子之間的相互作用與金屬原子之間的相互作用相同。例如,同種電荷膠體粒子之間在相距較遠時存在著吸引勢,而隨著膠體粒子間距的減小,粒子之間排斥勢逐漸趨于主導[61],這與原子之間的相互作用十分相似。此外,膠體固體的摩爾彈性常數(shù)[62]和摩爾融化潛熱[63]在數(shù)值上與原子固體一致,這說明膠體體系中粒子間的作用能與原子體系原子間的作用能處于同一數(shù)量級[64]。

        (2)利用不同尺寸的膠體粒子搭建出的多元膠體玻璃與實際多元非晶合金的微觀結構相同。例如,Miracle教授[65,66]曾成功利用膠體粒子堆積出與二元Cu-Zr非晶合金和三元Ca-Mg-Zn 非晶合金具有相同微觀結構的膠體玻璃。利用該膠體玻璃得到的原子團簇形狀、配位數(shù)、堆垛密度以及徑向分布函數(shù)等原子結構信息,與相應非晶合金的實驗和計算機模擬結果一致。

        (3)大尺寸膠體玻璃可以建立不同尺度間的貫通,能夠原位觀察從微觀“流動事件”演化到宏觀塑性形變的整個過程。相比于金屬原子,膠體粒子尺寸較大(納米級或微米級),運動速度較為緩慢,利用光學顯微鏡可以直接觀察膠體體系的微觀結構變化和追蹤膠體粒子的運動軌跡[67,68]。因此,在大尺寸膠體玻璃中既可以觀察到單個微觀粒子的運動行為,進而捕捉“流動事件”,也可以觀察到剪切帶的萌生過程或宏觀均勻塑性流動。例如,最近Spaepen教授和Schall教授[69,70]利用硬球膠體Si粒子構建出一元硬球膠體玻璃,并通過該玻璃的剪切實驗成功地觀察到類似于剪切轉變區(qū)的局域粒子重排過程,如圖7所示。

        上述可視化實物仿真方法可以給出“流動事件”存在的直接實驗證據(jù),但是,所構建的仿真結構與實際合金的原子結構仍有一定差距。例如,氣泡不具有金屬原子的熱布朗運動;硬球膠體粒子之間不存在金屬原子之間的相互吸引作用;仿真結構都是粒子尺寸相同的一元體系,與真實復雜的非晶合金體系相差較大。盡管如此,若能選用合適的膠體粒子構建出與非晶合金原子結構相同的仿真結構,那么,可視化實物仿真方法仍然是研究非晶合金塑性“流動事件”的最直接和最可靠的手段。

        圖7 膠體玻璃中觀察到的“剪切轉變”事件[69,70]Fig.7 “Shear transformation”event observed in hard-sphere colloidal glass[69,70]

        4 結 語

        為了能夠有效地指導人們使用和改善非晶合金復雜多樣的宏觀塑性,進而實現(xiàn)其大規(guī)模應用,迫切需要澄清其微觀塑性形變機制。然而由于現(xiàn)有實驗方法的限制,對該問題的認識仍然處于盲人摸象的階段。目前主要通過模擬的方法來研究非晶合金的微觀塑性形變行為。原子尺度的和介觀尺度的計算機模擬方法在研究該問題上都有各自的優(yōu)勢,然而,巨大的時間和空間跨度使得利用計算機模擬方法難以獲得從微觀“流動事件”演化到宏觀塑性形變的全尺度物理圖像??梢暬瘜嵨锓抡娣椒梢越o出“流動事件”的跨尺度演化過程,但是,所構建的仿真結構與實際非晶合金的原子結構仍有一定差距。今后的模擬研究需要重點關注以下幾個問題:

        對于原子尺度的計算機模擬,①得到的塑性形變基本“流動事件”到底是什么?②非晶合金的原子團簇、結構有序度、自由體積等微觀結構與“流動事件”的發(fā)生具有怎樣的內在聯(lián)系?

        對于介觀尺度的連續(xù)介質有限元計算機模擬,③“流動事件”之間在時間和空間上是否具有關聯(lián)性?④若“流動事件”之間的時空關聯(lián)存在,它們在時間和空間上的自組織演化規(guī)律是什么?

        對于可視化實物仿真方法,⑤如何構建出與實際多元非晶合金結構完全相同的大尺寸仿真結構?⑥在此基礎之上,重點研究從單個“流動事件”演化成剪切帶的整個過程。

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        (編輯 吳 琛)

        Review of Simulation Research on the Fundamental Unit for the Plastic Deformation of Metallic Glass

        LV Yunzhuo

        (School of Material Science and Engineering,Dalian Jiaotong University, Dalian 116028, China)

        Due to their unique structural characteristics such as long-range disorder and short-range order, metallic glasses exhibit complex and diverse macroscopic plastic deformation behaviors. The field of amorphous alloy has currently reached a consensus: complex and diverse macroscopic plastic deformation behaviors of metallic glasses have the same microscopic "unit process", which is a local rearrangement of atoms undergoing inelastic shear distortion to accommodate plastic deformation, commonly referred to as "flow event". Since the size of the "flow event" is too small and its occurrence is too fast, the existing testing methods, which are difficult to achieve high time and spatial resolutions at the same time, are hard to directly observe the "flow event". Thus, researchers often adopt simulation methods to carry on the research of the "flow event". In this paper, we briefly review these simulation methods as well as their advantages and disadvantages. Finally, we identify several important points that deserve further investigation in the simulation research of the fundamental unit for the plastic deformation of metallic glass.

        metallic glass; plastic deformation; fundamental unit; simulation methods; flow event

        2016-08-23

        國家自然科學基金資助項目(51401041, 51671042)

        呂云卓,男,1985年生,博士,副教授,Email: luyz@djtu.edu.cn

        10.7502/j.issn.1674-3962.2017.04.06

        TG139.8

        A

        1674-3962(2017)04-0289-06

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