劉琨+秦東+倪東洋

摘 要：長壽命裂變產(chǎn)物（LLFP）隨著核電站的運(yùn)行而不可避免產(chǎn)生積累。為降低乏燃料地質(zhì)貯藏的壓力和有效的降低LLFP的長期危害，有必要進(jìn)行嬗變處理。詳細(xì)論述了長壽命裂變產(chǎn)物核素的放射性毒性及其在長期地質(zhì)貯藏過程中的風(fēng)險(xiǎn)，確定了長壽命裂變產(chǎn)物進(jìn)行嬗變處置的必要性。開展了長壽命裂變產(chǎn)物熱中子反應(yīng)堆嬗變可行性的研究，針對(duì)核廢物中的高放射性、長半衰期的裂變產(chǎn)物，綜合考慮其放射性毒性，半衰期，乏燃料產(chǎn)額，及嬗變分離技術(shù)難度等諸多因素，確定利用熱堆中進(jìn)行長壽命裂變產(chǎn)物核素的嬗變研究。

關(guān)鍵詞：嬗變；長壽命裂變產(chǎn)物；放射性毒性；放射性風(fēng)險(xiǎn)

1 概述

核反應(yīng)堆產(chǎn)生的放射性和生成的核廢物是其對(duì)公眾的最主要潛在危害之一，是公眾關(guān)注度最高的方面。對(duì)于現(xiàn)役的商用壓水堆，其放射性物質(zhì)主要包括：錒系元素、裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物。高放核廢物（HLW）主要包括：超鈾核素（TRU）以及部分高放射性裂變產(chǎn)物核素。

盡管在乏燃料中的含量相對(duì)較低，當(dāng)釋放到自然環(huán)境時(shí)，這些HLW核素會(huì)對(duì)生物圈構(gòu)成危害。因此，HLW核素需要在穩(wěn)定的深層地質(zhì)條件下與生物圈隔離很長時(shí)間。在地質(zhì)埋藏過程中，采用核素的放射性毒性評(píng)價(jià)HLW的潛在危害。選擇用于制造1t壓水堆富集鈾燃料所需的天然鈾礦石的放射性毒性作為參考基準(zhǔn)，給出了在乏燃料地質(zhì)埋藏過程中乏燃料中各組分的放射性毒性變化趨勢。

其中，大部分的裂變產(chǎn)物為穩(wěn)定核素或半衰期較短的核素。在乏燃料長期的地質(zhì)埋藏過程中，乏燃料中由于裂變產(chǎn)物所導(dǎo)致的放射性毒性隨地質(zhì)埋藏時(shí)間呈現(xiàn)顯著的衰減趨勢（圖 1）。根據(jù)核素衰變半衰期，放射性裂變產(chǎn)物可分為短壽命裂變產(chǎn)物（SLFP）和長壽命裂變產(chǎn)物（LLFP）兩類。在乏燃料地質(zhì)埋藏早期，裂變產(chǎn)物是乏燃料放射性毒性的主要貢獻(xiàn)，在地質(zhì)埋藏100年時(shí)裂變產(chǎn)物的放射性毒性約為1.4×107 Sv/tHM。部分長壽命裂變產(chǎn)物，雖然在乏燃料中的比重較低（≈0.1%），是長期地質(zhì)埋藏過程中的放射性劑量的主要貢獻(xiàn)核素。99Tc、129I、93Zr、135Cs和126Sn等高放核素，由于其長期地質(zhì)貯藏中的放射性危害及放射性泄漏風(fēng)險(xiǎn)，以及由于該類核素對(duì)于乏燃料長期地質(zhì)埋藏所造成的壓力，需要進(jìn)行相應(yīng)地處置[2]。

2 高放長壽命裂變產(chǎn)物核素選擇基準(zhǔn)

2.1 核素的自然半衰期

根據(jù)裂變產(chǎn)物的半衰期，進(jìn)行裂變產(chǎn)物核素的篩選，主要考慮自然半衰期T1/2>2.0×104y的長壽命裂變產(chǎn)物，如表 1所示。

2.2 核素在乏燃料中的累積量

表2給出了主要長壽命裂變產(chǎn)物在壓水堆卸料燃耗為33.0 GWd·tHM-1的乏燃料中的累積量。

2.3 裂變產(chǎn)物的放射性毒性評(píng)價(jià)

由于不同放射性核素的半衰期、衰變粒子類型與衰變能、衰變粒子在不同介質(zhì)的擴(kuò)散率以及人體重要器官的生物效應(yīng)各不相同，因此需要考慮核素的放射性毒性。高放射性核素毒性可以表示為核素的放射性活度和放射性允許濃度（RCG）的比值。圖2給出了卸料燃耗為33.0GWd·tHM-1乏燃料在長期地質(zhì)埋藏過程中主要LLFP核素的毒性變化趨勢。隨著乏燃料地質(zhì)埋藏時(shí)間的推移，在地質(zhì)貯藏1000年以上時(shí)，裂變產(chǎn)物的重要放射性危害取決于五種LLFP核素：93Zr，99Tc，126Sn，129I和135Cs，其放射性危害占所有裂變產(chǎn)物放射性危害的90%[3]。

3 高放長壽命裂變產(chǎn)物核素嬗變必要性

圖 3給出了放射性核素影響的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。根據(jù)核素的固有性質(zhì)（累積量、自然半衰期等），可以評(píng)價(jià)核素的放射性活度及衰變能沉積，進(jìn)而評(píng)價(jià)高放核廢物的危害?？紤]放射性核素滯留對(duì)人體和地質(zhì)貯藏壓力的影響，放射性毒性及放射性泄漏風(fēng)險(xiǎn)作為評(píng)價(jià)核素的放射性危害的指標(biāo)，量化了核素的放射性危害。

3.1 放射性危害

圖4給出了初始富集度為3.25wt.%，卸料燃耗為33.0GWd·tHM-1的壓水堆乏燃料地質(zhì)貯藏1000年及106年后主要長壽命高放核素稀釋到該核素的最大允許吸入濃度和最大允許攝入濃度所需的空氣或水體的體積。從圖中可以看出，在長期地質(zhì)貯藏后，雖然LLFP核素的吸入危害在整個(gè)地質(zhì)貯藏過程中遠(yuǎn)低于TRU核素的毒性，但是由于該類核素具有較高的水溶性，使得該類核素的放射性攝入危害要遠(yuǎn)大于前者，因此必須考慮對(duì)LLFP核素的“分離-嬗變”處置。

3.2 放射性風(fēng)險(xiǎn)

風(fēng)險(xiǎn)[4]是乏燃料地質(zhì)埋藏過程中輻射劑量泄漏風(fēng)險(xiǎn)的簡稱，根據(jù)放射性同位素從儲(chǔ)存庫中逃逸并污染用于飲水或食物生長的地下水，對(duì)于人類造成危害的程度而提供評(píng)價(jià)放射性核素的等級(jí)。圖5比較了壓水堆乏燃料中幾種重要HLW核素從地質(zhì)儲(chǔ)存庫中逃逸到生物圈的相對(duì)風(fēng)險(xiǎn)。根據(jù)美國尤卡山處置庫中貯存的卸料燃耗為33.0 GWd·tHM-1的壓水堆乏燃料堆外冷卻1000年，假定放射性核素從地下水到生物圈遷移時(shí)間為105年的條件下做出的放射性風(fēng)險(xiǎn)劑量估算。其中長壽命裂變產(chǎn)物99Tc，129I和135Cs的逃逸風(fēng)險(xiǎn)在高放長壽命核素中占重要的地位，在LLFP嬗變研究中它們作為優(yōu)先的嬗變對(duì)象。

研究表明，在乏燃料的長期地質(zhì)埋藏過程中，由于地下水與乏燃料的接觸，103-105年埋藏周期內(nèi)，人體自水體攝入的放射性劑量主要來源于14C，36Cl和129I，在105-106年埋藏周期內(nèi)，主要的放射性劑量來源于135Cs，79Se和99Tc[6]。由于在空氣/水中具有較好的可溶性，129I，135Cs，129I，126Sn和79Se等LLFP核素在乏燃料長期地質(zhì)埋藏過程中的輻射劑量泄漏風(fēng)險(xiǎn)占據(jù)主導(dǎo)地位。

4 高放長壽命高放裂變產(chǎn)物的嬗變可行性

4.1 嬗變加速比

針對(duì)選定的LLFP核素，根據(jù)ORIGEN-S中子截面數(shù)據(jù)庫中子俘獲截面信息，計(jì)算了在PWR中子注量率水平下各核素的熱堆等效半衰期和嬗變系統(tǒng)的核素的嬗變加速比，如表 3所示?？梢钥吹剑?26Sn在熱譜下的俘獲截面較低（0.035b），在熱譜下的有效嬗變率較低，無法實(shí)現(xiàn)有效嬗變，其他LLFP核素在熱譜下可以實(shí)現(xiàn)有效的嬗變。

參考核素的自然半衰期定義，熱堆嬗變等效半衰期定義了LLFP核素在給定中子注量率的嬗變系統(tǒng)中進(jìn)行嬗變，實(shí)際核素消耗到初始裝載質(zhì)量一半所需的時(shí)間。LLFP的嬗變加速比定義為自然衰變的半衰期和堆內(nèi)嬗變的等效半衰期的比值。

4.2 裂變產(chǎn)物分離需求

表 4給出了卸料燃耗為33.0 GWd·tHM-1時(shí)乏燃料組件在堆外10年冷卻后LLFP產(chǎn)物核素同位素組分比重及其在熱譜中的單群有效俘獲截面。從表中可以看出，99Tc在乏燃料組分中不存在其他同位素組分，因此在LLFP裂變產(chǎn)物分離時(shí)只需要進(jìn)行組分化學(xué)分離即可；129I的同位素127I的有效截面較大，但是由于乏燃料中組分中129I的組分比重較高，可以在分離過程中進(jìn)行組分分離，獲得127I和129I的混合物；其余LLFP核素，由于其在熱中子能譜下的有效中子俘獲截面和其它同位素俘獲截面在相同的量級(jí)，且同位素組分成分復(fù)雜，因此對(duì)于分離過程中需要采用同位素分離技術(shù)。

表5總結(jié)了主要LLFP核素進(jìn)行嬗變處置的需求分析。由于較高的水溶性、遷移性且在遷移過程中難以在巖石圈中滯留，129I和99Tc是乏燃料在長期地質(zhì)埋藏過程中核素由于泄漏導(dǎo)致放射性當(dāng)量劑量對(duì)生物圈產(chǎn)生顯著影響的主要貢獻(xiàn)。當(dāng)前選取99Tc和129I作為LLFP嬗變研究的主要目標(biāo)核素，通過在多次的中子俘獲反應(yīng)，可以使得高放射性、長壽命的裂變產(chǎn)物核素嬗變成為短半衰期，低放射性核素或穩(wěn)定核素。

5 結(jié)束語

本文針對(duì)長壽命裂變產(chǎn)物嬗變的意義、熱中子能譜嬗變的可行性、核素后處理分離能力及其嬗變中子學(xué)特性進(jìn)行了分析研究：

（1）長壽命裂變產(chǎn)物嬗變的必要性。由于在空氣/水中的良好的溶解能力，129I、135Cs、129I、126Sn和79Se等LLFP核素在乏燃料長期地質(zhì)埋藏過程中由于泄漏所導(dǎo)致的放射性當(dāng)量劑量中占據(jù)主導(dǎo)地位，因此需要進(jìn)行相應(yīng)的嬗變處置，以降低長期地質(zhì)埋藏過程中的放射性泄漏風(fēng)險(xiǎn)。

（2）LLFP嬗變可行性研究。綜合評(píng)價(jià)了長壽命裂變產(chǎn)物核素的放射性特性、放射性毒性和乏燃料同位素組分等相關(guān)因素，確定99Tc和129I在熱堆中具有較大的嬗變潛力。

參考文獻(xiàn)

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[2]Yapici H， Genc G， Demir N. A Comprehensive Study on Neutronics of a Lead-Bismuth Eutectic Cooled Accelerator-Driven Sub-Critical System for Long-Lived Fission Product Transmutation[J].Annals of Nuclear Energy，2008，35（7）：1264-1273.

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[4]Artisyuk V， Saito M， Stankovsky A. Challenge of Transmutation of Long-Lived Nuclides[J].Progress in Nuclear Energy，2005，47（1-4）：327-338.

[5]Pigford T. Effect of Actinide Burning on Risk from High-Level Wastes[J].Transactions of the American Nuclear Society，1991，63： 80-83.

[6]Kessler G. Sustainable and Safe Nuclear Fission Energy[M]. Germany： Springer， 2012.

作者簡介：劉琨（1986-），男，陜西漢中人，工程師，工學(xué)博士，熱堆嬗變、堆芯確定論計(jì)算方法和燃耗計(jì)算方法。