張菲菲,楊善卿,徐焱平,周 政,黃清輝

(同濟大學環(huán)境科學與工程學院,長江水環(huán)境教育部重點實驗室,上海 200092)

上海市垂釣魚重金屬污染特征與食用安全性

張菲菲,楊善卿,徐焱平,周 政,黃清輝*

(同濟大學環(huán)境科學與工程學院,長江水環(huán)境教育部重點實驗室,上海 200092)

2015年在上海市6個不同環(huán)境特征的垂釣點采集了7種共87條野生魚類樣品,經(jīng)樣品前處理后,利用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)和DMA-80直接汞分析儀對這些垂釣魚肌肉樣品中的鉻、鎘、銅、鉛、鎳、鋅、砷和汞等8種重金屬含量進行測定,分析了垂釣魚類中重金屬的賦存特征,并進行了魚類重金屬污染狀況和食用安全性評估.結(jié)果顯示,魚體肌肉中各種重金屬質(zhì)量比的范圍分別為:Cr 0.24～2.68mg/kg(濕重,下同);As 低于0.47mg/kg;Cd 低于0.31mg/kg; Pb 低于1.43mg/kg;Hg 0.02～0.42mg/kg;Ni 0.01～0.89mg/kg;Cu 0.15～12.30mg/kg;Zn 4.3～85.7mg/kg;其中Cr、Cd、Pb和Hg 4種重金屬各有20%左右垂釣魚樣品中含量超過食品/水產(chǎn)品質(zhì)量安全限值.鯰魚和黃顙的重金屬污染較重,鯉魚和鱸魚次之,草魚和鯽魚污染輕微,麥穗魚接近于正常;工業(yè)區(qū)魚類污染較重,市區(qū)河道魚類污染中等,濕地公園魚類污染較低.總體而言,上海市大部分垂釣魚類樣品的重金屬含量尚在食用安全性可接受范圍內(nèi),但對鯰魚、黃顙、鱸魚和鯉魚的Cr攝入量已接近甚至超過每周可耐受攝入量(PTW I),存在較高風險;對鯰魚的Hg攝入量接近甚至超過半倍的PTWI值,存在一定風險.

垂釣魚；重金屬；鉻；食用安全性；鯰魚；黃顙

國外對垂釣魚類及其它野生生物體中污染物暴露特征的研究表明,汞、個人護理品和有機氯農(nóng)藥在這些生物中普遍存在并有一定的生物積累[5-6].由于消費某些被嚴重污染的魚貝類可能對人體造成不可接受的健康風險,因此,發(fā)達國家往往還會發(fā)布魚類垂釣活動和魚類消費的建議[7],并且國外對于天然漁場和垂釣漁場都有很好的管理以迎接環(huán)境污染的挑戰(zhàn)[8].然而,我國除了香港和臺灣等地有發(fā)布魚類消費建議之外,其他地區(qū)相關(guān)部門并未對大眾消費魚類提供任何建議,并且對垂釣場地、垂釣魚類的合理選擇也未做出導向.

以上海為中心的長三角城市群河湖眾多、水網(wǎng)密布,然而水體污染問題突出.因此,本研究擬以上海市為例,開展不同種類垂釣魚重金屬污染狀況調(diào)查研究,探討垂釣場地水體污染特征,并評價垂釣魚的食用安全性,以期為長三角城市群垂釣活動和垂釣魚消費指導提供科技支撐.

1 材料與方法

1.1 實驗方法

1.1.1 樣品采集與處理 2015年1～12月在上海市的濕地公園、市區(qū)河道和工業(yè)區(qū)河道等6個不同垂釣水域進行垂釣采樣,獲得7種共87條常見垂釣魚類(見表1),分別為鯽魚、麥穗魚、草魚、鱸魚、鯉魚、黃顙和鯰魚.

表1 上海市垂釣魚采樣點及采集魚類樣品信息Table 1 Sampling site and fish information of sport fish in Shanghai

表2 魚類標準參考物質(zhì)重金屬分析的QA/QC數(shù)據(jù)Table 2 QA/QC data for the analysis of heavy metals in fish standard reference materials

采集樣品時,登記采樣的時間、地點等信息.采樣過程中以無水硫酸鈉(分析純,國藥集團化學試劑有限公司)作為過程空白.樣品放入聚乙烯塑料袋中密封,于裝有冰袋的保溫箱中運回實驗室.用醫(yī)用紗布吸干魚體表面水分,用直尺測量魚體長,并用電子分析天平(CPA225D,德國Sartorius公司)稱量體重,然后去鱗,取背部肌肉50g～100g(處理過程中,體重較小的麥穗魚以及部分鯽魚采取同等體重大小的3條或者3條以上均漿混合處理),用組織破碎器均漿并裝塑料袋中,-20℃保存?zhèn)溆?

1.1.2 分析方法 (1)樣品預處理:準確稱取0.5000g經(jīng)組織破碎器(TL 2010,北京鼎昊源科技有限公司)勻漿的魚肉于消解罐中,分別加入5.0mL HNO3(優(yōu)級純,J. T. Baker公司)和2.0mL H2O2(優(yōu)級純,國藥集團化學試劑有限公司),浸泡1h后,擰緊罐蓋,放入微波快速消解系統(tǒng)(ETHOS 1型,意大利 Milestone公司)中進行消解,消解步驟為170℃保持10min,再升溫至200℃保持15min.消解結(jié)束,待冷卻后取出消解罐,置于恒溫電熱板(ER系列,上海善志儀器設備有限公司)上除酸,冷卻后過0.45μm膜并轉(zhuǎn)移至50mL容量瓶中,用1%硝酸定容,待測.

(2)上機分析:使用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS 7500,美國Agilent公司)調(diào)諧溶液調(diào)整儀器的靈敏度,使得氧化物含量等指標達到測量要求.測試魚類樣品消解液中的鉛、鎘、鉻、銅、鋅、砷和鎳等7種重金屬元素.直接汞分析儀(DMA-80,意大利Milestone公司)測定魚樣的Hg含量.最終均表達為魚類濕重的質(zhì)量比(mg/kg, ww).

(3)質(zhì)量控制與質(zhì)量保證:測定過程中同時測定試劑空白,分析過程采用ICP-MS分析用標準溶液(24種元素,國家標準物質(zhì)中心);汞標準儲備溶液(國家標準物質(zhì)中心)以及國家標準參考物質(zhì)(小黃魚,GBW 08573)進行質(zhì)量控制,如表2所示,進行三平行實驗,參考物質(zhì)測定值均在參考含量值范圍內(nèi),表明準確度高;平行樣的相對標準偏差小于10%,表明精密度好,符合質(zhì)控要求.

1.2 評價方法

1.2.1 污染指數(shù)法評價 采用單因子污染指數(shù)法[9-11]評價不同種類水產(chǎn)品重金屬污染狀況,公式如下:

式中:Pi為第i種重金屬污染的質(zhì)量指數(shù);Ci為第i種污染物的實測值單位;Csi為第i種污染物的標準限量值單位.在本研究中,Pb、Cd和Cr采用《食品安全國家標準 食品中污染物限量》(GB2762-2012)[12]中的標準,As(總)、Hg(總)和Cu采用《農(nóng)產(chǎn)品安全質(zhì)量 無公害水產(chǎn)品安全要求》(GB18406.4-2001)[13]中的標準.

本研究采用文獻[9,11,14]常用的評價方法,污染指數(shù)Pi＜0.2為正常背景值水平;污染指數(shù)Pi在0.2～0.6為微污染或輕污染水平;污染指數(shù)Pi在0.6～1.0為中污染水平;污染指數(shù)Pi＞1.0為重污染水平,產(chǎn)品殘留超標.

采用綜合污染指數(shù)(MPI)比較不同種類水產(chǎn)品之間重金屬污染的總體差異,計算公式如下:

1.2.2 食用安全性評價 世界衛(wèi)生組織(WHO)/聯(lián)合國糧農(nóng)組織(FAO),食品添加劑聯(lián)合專家委員會(JECFA)制定了污染物的暫定可耐受每周攝入量[PTW I, mg/(kg body wt·week)]作為食用安全性評價依據(jù)[15].根據(jù)水產(chǎn)品重金屬含量和上海市居民每周水產(chǎn)品消費量,可計算成人實際每周攝入量(AW I,mg):

式中:Ci為水產(chǎn)品重金屬質(zhì)量比(mg/kg);WC為人均每周水產(chǎn)品消費量(kg).根據(jù)2015年上海市年鑒[16],每年人均魚類消費量15kg,以0.283kg/周計.

式中:PTWI為JECFA等權(quán)威組織制定的污染物每周可耐受攝入量,Hg(總)、As、Cd、Pb和Cr分別參考JECFA/EFSA/USEPA相關(guān)標準[17-20][mg/(kg body wt·week)];PTW I(成人)為成人每周可耐受攝入量(mg);成人體重依據(jù)2015年發(fā)布的《中國居民營養(yǎng)與慢性疾病狀況報告》[21]中66.2kg而定.以AW I占PTW I(成人)的百分比對食用安全性進行評價,所占比例越高,其食用安全性越低[15].

2 結(jié)果與分析

2.1 垂釣魚類重金屬賦存狀況

從表3可以看出,本研究所調(diào)查的上海市所有垂釣魚類樣品中,As、Pb和Cd 3種金屬的檢出率為75% 、81%和92%,其余5種重金屬元素檢出率均為100%.對照我國食品安全或水產(chǎn)品安全要求中重金屬限量[12-13],所獲得的垂釣魚類樣品只有Cu和As未超標,Cr、Cd、Pb和Hg 4種元素各有約20%的超標,僅有51%的垂釣魚樣品不存在任一種重金屬含量超標問題,表明上海市垂釣魚已受到重金屬的污染.所有樣品中,Cr超標率最高,達22.9%;As雖未超標,但是個別樣品As含量較高;Hg平均質(zhì)量比0.15mg/kg,低于國家標準,但仍有17.5%樣品中Hg含量接近或者超過國家標準以及美國EPA限值.

目前國內(nèi)沒有專門針對垂釣魚類重金屬含量的報道,而與國內(nèi)報道的野生/養(yǎng)殖魚類金屬含量數(shù)據(jù)[9-11,22-24]相比,本研究魚體中Cr的質(zhì)量比平均為1.23mg/kg,高于北京農(nóng)貿(mào)市場的0.56mg/kg[9]和鹽城淡水魚的0.36mg/kg[11],其他元素對比發(fā)現(xiàn),Cu和Zn均在文獻數(shù)據(jù)范圍之內(nèi),Cr、Cd、Pb和Hg均略高于沿海城市以及各地農(nóng)貿(mào)市場魚類重金屬的含量范圍.

表3 垂釣魚體內(nèi)重金屬質(zhì)量比Table 3 The concentrations of heavy metals in game fishes

2.2 不同種類/垂釣區(qū)域魚類重金屬賦存差異

2.2.1 不同魚類體內(nèi)重金屬賦存差異 7種垂釣魚類中,草魚活動于近岸多水草區(qū)域,攝食水生高等植物,為植食性魚類;麥穗魚生活在淺水區(qū),主食浮游動物,大量吞食附著于水草的魚卵,為雜食性魚類;鯽魚是植物性食料為主的雜食性魚類;鯉魚屬于底棲雜食性魚類,葷素兼食,幼魚期主要吃浮游生物,成魚以底棲動物為主要食物;黃顙魚是肉食性為主的雜食性魚類;鱸魚和鯰魚分別為生活在中下層和底層的肉食性魚類.

由表4可以看出,本研究的上海市7種垂釣魚類中,鯰魚的各種重金屬含量均高于其他魚類;其次是黃顙;鯉魚和鱸魚重金屬含量水平接近本次研究所有魚類的平均值;麥穗魚重金屬含量均低于其他魚類,與麥穗魚個體小、在中上層生活有關(guān);鯽魚和草魚的污染水平較麥穗魚稍高.鯰魚、黃顙As和Hg含量較高,As含量高于其他雜食性和植食性魚類的3.8倍,Hg含量高于其他雜食性和植食性魚類的6.2倍,鯰魚肉食性魚類,捕食對象多為小型魚類,以吞食為主,黃顙以底棲動物為主要食物,通過食物鏈途徑富集大量重金屬.

整體來看,底層魚體內(nèi)各種重金屬的污染水平高于中、上層魚.數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析發(fā)現(xiàn),不同魚類重金屬含量水平由高到低依次為:肉食性魚類＞雜食性魚類＞植物食性魚類,底層魚類＞中、上層魚類,與閆海魚等[25]、畢士川等[26-27]研究結(jié)果一致.因此,魚類的生活環(huán)境、攝食習性和個體大小等因素共同決定了其體內(nèi)的重金屬含量.

2.2.2 不同區(qū)域垂釣魚體內(nèi)重金屬賦存差異 新江灣城濕地公園原為江灣軍用機場,10年前轉(zhuǎn)為城市用地,林灌、森林、濕地等生境復出,天然河網(wǎng)交錯,濕地連片,成為近自然的濕地系統(tǒng).洋涇港碼頭位于黃浦江下游南岸.東起歇浦路,西至洋涇港,是上海港通用性碼頭.淀浦河西起淀山湖,東到黃浦江,為人工河道,水質(zhì)不穩(wěn)定,主要受上游來水水質(zhì)影響,近年來實施綜合治理后,區(qū)域范圍內(nèi)截污效果明顯,河道水質(zhì)提升和河道環(huán)境改善,沿線有很多垂釣場地.崇明奚家港和浦東蘆潮港是本研究中重金屬含量高的兩個區(qū)域,奚家港位于緊靠長江口南支北港的出口,是一個小型漁港并有造船活動;而蘆潮港位于臨港物流園區(qū)和重裝備產(chǎn)業(yè)區(qū)交匯的樞紐地帶,是上海重要的漁港和裝備制造業(yè)港口,可能來自相關(guān)工業(yè)區(qū)的污水以及廢棄物使附近水域和港口受到污染.川楊河途徑張江高科園電子企業(yè)區(qū),可能存在重金屬污染,且川楊河流經(jīng)浦東新區(qū),有居民生活污水排入河中,當然本身有大量船只活動.

通過對比6個不同類型的垂釣區(qū)域,分為工業(yè)區(qū)(裝備制造、電子和造船廠)、市區(qū)河道(淀浦河和洋涇港)和濕地公園,可以發(fā)現(xiàn)(見表5):市區(qū)河道和濕地公園的垂釣魚類各項重金屬污染平均值接近,且低于工業(yè)區(qū)(裝備制造、電子和造船廠)的垂釣魚類.

表4 上海市不同種類垂釣魚體內(nèi)重金屬的體重加權(quán)平均質(zhì)量比(mg/kg)Table 4 Weight average concentrations of heavy metals in different species of game fishes in Shanghai (mg/kg)

表5 各樣點垂釣魚體內(nèi)重金屬的體重加權(quán)平均質(zhì)量比Table 5 Weight average concentrations of heavy metals in game fishes fromdifferent sites

2.3 污染程度評價

圖1 垂釣魚類重金屬的單因子污染指數(shù)(Pi)與綜合污染指數(shù)(MPI)Fig.1 Pollution index (Pi) and multiple pollution indices (MPI) of heavy metals in game fishes

采用Pi對重金屬污染程度進行評價,并利用MPI對不同種類魚類之間重金屬污染狀況進行比較,評價結(jié)果如圖1所示,各種金屬Pi的平均值從高到低依次為Pb ＞ Cd ＞ Cr ＞ Hg ＞As＞Cu.

以上結(jié)果顯示,Cd、Pb、Cr和Hg在本次垂釣魚類研究中的污染較為嚴重,均有部分樣品達到重污染水平.MPI值還反映了不同種類生物之間重金屬污染程度的差異(圖1),結(jié)果表明:生活在底層的鯰魚和黃顙,為肉食性或以底棲動物為主食,其重金屬污染程度最高;生活在中上層以浮游生物為食的麥穗魚污染程度最低.鯽魚和草魚的重金屬污染指數(shù)較麥穗魚稍高,其順序為鯰魚＞黃顙＞鯉魚、鱸魚＞草魚、鯽魚＞麥穗魚.

2.4 食用安全性評價

參考2015年上海市統(tǒng)計年鑒,居民每周魚類產(chǎn)品消費量,計算成人每周實際重金屬攝入量(AWI),并與PTW I比較(成人體重依據(jù)《中國居民營養(yǎng)與慢性疾病狀況報告》[21]中66.2kg而定),評價其食用安全性.評價結(jié)果如圖2所示,以垂釣魚類樣品重金屬平均含量計,5種重金屬除鯰魚的Cr外,攝入量均未超過PTWI 值,表明目前成人每周攝入上海市垂釣魚類暫時是安全的.但是,通過分析本次研究中各魚類重金屬最大值計算的AW I值得出,經(jīng)食用鱸魚、鯉魚、黃顙和鯰魚所攝入的Cr已超過PTW I 值,最大為150%,表明盡管總體上攝入研究魚類是安全的,但Cr 攝入的風險性較大,存在食用安全隱患.

同時,考慮到不同金屬形態(tài)毒性的差異和消費者消費習慣的差異,鱸魚、鯉魚、黃顙和鯰魚4種魚肉中As、Cd、Cr、Hg和Pb的污染值得關(guān)注,尤其是Cr和Hg,鉻在這4種魚中AWI/PTW I (成人)均高于1,而鯰魚中的Hg也超過0.5.此外,因為部分消費者有吃魚內(nèi)臟(如魚卵和魚鰾等)的偏好,所以重金屬在魚的器官中的分布值得進一步研究.

本研究中計算垂釣魚重金屬AW I 值是依據(jù)上海市年鑒居民平均魚類消費量(0.283kg/周)[16](假定垂釣消費者食用的魚類均為垂釣魚)得出的,對于垂釣魚的消費者來說,若每周的垂釣魚類攝入量更高的話,那么長期食用垂釣魚類就會存在較大的健康風險.

圖2 成年人垂釣魚類消費每周重金屬攝入量(mg)及其占可耐受攝入量的百分比Fig.2 AW I (mg) and AW I/PTW I (%) of heavy metals by adults’ consumption of game fishes

3 結(jié)論

3.1 上海的野外垂釣魚體內(nèi)重金屬污染水平與其所在水域地理位置、生活水層和食性有較大的關(guān)系.具體表現(xiàn)為:重金屬污染水平在底層肉食性的鯰魚和黃顙中較為突出,而在中上層浮游生物食性的麥穗魚中相對較低;在工業(yè)區(qū)較重,市區(qū)次之,而在濕地公園較低.

3.2 上海市大部分垂釣魚類樣品的重金屬含量尚在食用安全性可接受范圍內(nèi),但食用垂釣的鯰魚、黃顙、鱸魚和鯉魚將攝入較高的Cr,存在較高風險,而食用垂釣的鯰魚也將引起Hg攝入量偏高,存在一定風險.

3.3 建議上海地區(qū)垂釣愛好者盡量選擇近自然的水體進行垂釣活動,并減少食用垂釣的野生鯰魚和黃顙等魚類,以降低垂釣魚Cr和Hg污染帶來的健康風險.

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Contamination of heavy metals in game fishes in Shanghai and fish consumption safety assessment.

ZHANG Fei-fei,YANG Shan-qing, XU Yan-ping, ZHOU Zheng, HUANG Qing-hui*
(Key Laboratory of Yangtze River Water Environment of the Ministry of Education, College of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China). China Environmental Science, 2017,37(2)：754～760

Eighty-seven wild game fishes in 7species were collected fromsix fishing sites with different environmental characteristics in Shanghai in 2015. After sample preparation, 8kinds of heavy metals were analyzed by using inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) and DMA-80direct mercury analyzer. And then the occurrence, pollution status of heavy metals in game fishes and the fish consumption safety were discussed. The results showed that the concentrations of heavy metals in fish muscles ranged as followed: Cr 0.24 ～ 2.68mg/kg (wet weight, the same below); As below0.47mg/kg; Cd less than 0.31mg/kg; Pb less than 1.43mg/kg; Hg 0.02 ～ 0.42mg/kg; Ni 0.01 ～ 0.89mg/kg; Cu 0.15～ 12.30mg/kg; Zn 4.3 ～ 85.7mg/kg. Cr, Cd, Pb and Hg in 20% of fish samples exceeded the limits of food/aquatic products quality and safety standards. The contamination of heavy metals was severe inP. asotusandP. fulvidraco, followed by carp and bass, slightly occurred in grass carp and crucian carp, but not presented in Pseudorasbora parva. The contamination of heavy metals in game fishes was much heavier in industrial zone, followed by urban river, and lower in wetland park. Overall, the concentrations of heavy metals in most game fishes were covered in the acceptable range for fish consumption safety, but the intakes of Cr fromP. asotus,P. fulvidraco, bass and carp would be close to or even exceed the provisional tolerable weekly intake (PTW I), indicating a higher risk for health. The Hg intake fromP. asotus was close to or even more than half of the PTW I value, indicating a risk to some extent.

game fishes；heavy metals；chromium；consumption safety；Parasilurus asotus；Pelteobagrus fulvidraco近年來,我國垂釣活動日益盛行,養(yǎng)殖漁場以及江河湖泊等水體已成為休閑人們垂釣的重要去處,垂釣的魚類主要被居民或?qū)櫸锸秤?由于水體的污染,重金屬、農(nóng)藥和抗生素等有毒有害污染物可以在魚類和貝類等生物體殘留和積累[1-4].因此,垂釣魚的食用安全性顯得尤為重要.

X171.5

A

1000-6923(2017)02-0754-07

張菲菲(1990-),男,河南南陽人,同濟大學碩士研究生,主要從事區(qū)域生態(tài)與健康風險評價研究.

2016-05-24

中瑞國際合作重大項目(CHEMSTRRES-YRD);國家自然科學基金資助項目(41071301)

* 責任作者, 副教授, qhhuang@#edu.cn