張晶晶,馬傳明,匡 恒,周愛國

(中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)環(huán)境學(xué)院,湖北 武漢 430074)

青島市土壤重金屬污染的物元可拓評價

張晶晶,馬傳明*,匡 恒,周愛國

(中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)環(huán)境學(xué)院,湖北 武漢 430074)

鑒于由各個單因素評價得到的評價結(jié)果存在一定的矛盾性,從而導(dǎo)致土壤重金屬污染程度存在不確定性的特點,研究中引入了物元理論和可拓集理論,建立了土壤重金屬污染的物元可拓模型.對常規(guī)的污染物濃度超標(biāo)賦權(quán)法進(jìn)行了修正,引進(jìn)了Hakanson毒性響應(yīng)系數(shù),使得評價因子的權(quán)重不僅能反映污染物濃度的超標(biāo)狀況,還與重金屬的毒理性質(zhì)有關(guān),并將其與傳統(tǒng)的定權(quán)方法進(jìn)行對比,發(fā)現(xiàn)其修正效果顯著,突顯了重金屬的潛在危害程度.以青島市為例進(jìn)行評價方法實證分析:共采集83個土壤樣品,在對表層土壤中的Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As6種重金屬元素含量進(jìn)行分析的基礎(chǔ)上,采用修正后的重金屬權(quán)重以及物元可拓模型進(jìn)行評價;評價結(jié)果表明青島市土壤重金屬污染等級以清潔—尚清潔為主,極個別采樣點存在輕度或中度污染;模糊數(shù)學(xué)法評價結(jié)果與物元可拓模型的評價結(jié)果基本一致,驗證了物元可拓模型應(yīng)用于土壤重金屬污染評價的可靠性.

土壤重金屬；污染評價；物元可拓模型；毒性響應(yīng)系數(shù)；青島市

土壤作為生態(tài)系統(tǒng)的重要組成部分,不僅能對污染物質(zhì)進(jìn)行容納、緩沖和凈化,還可以通過生態(tài)系統(tǒng)將污染物尤其是重金屬污染物作用于人類自身[1-2].但由于土壤重金屬污染具有滯后性、隱蔽性、長期性及不可逆性的特點[3-5],直到近年來才受到關(guān)注.如今,隨著城市化、工業(yè)化的快速發(fā)展,我國重金屬污染具有愈演愈烈的趨勢,因此,在分析區(qū)域土壤重金屬污染現(xiàn)狀的基礎(chǔ)上對其進(jìn)行科學(xué)的評價是十分必要的.

土壤環(huán)境質(zhì)量評價始于20世紀(jì)50年代,70年代后進(jìn)入定量評價階段[6].現(xiàn)有的評價方法主要有單因子指數(shù)評價法、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法、模糊數(shù)學(xué)法、地累積指數(shù)法、潛在生態(tài)危害指數(shù)法、健康風(fēng)險評價法等[7-15],它們的共同點是能較為全面地評價土壤的綜合污染程度,操作過程較為簡單,但是精確度難以保障[16],且會存在不相容現(xiàn)象,也會遺漏單指標(biāo)之間的一些評價信息[17].物元分析是我國蔡文等[18]于20世紀(jì)80年代初創(chuàng)立的新學(xué)科,其理論支柱是物元理論和可拓集合,可拓論以物元為邏輯細(xì)胞,建立了解決矛盾問題的可拓模型.物元可拓模型通過界定評價指標(biāo)經(jīng)典域的區(qū)間,利用單指標(biāo)的關(guān)聯(lián)函數(shù)獲取單指標(biāo)狀態(tài),再通過模型集成得到多指標(biāo)綜合水平,提高了評價的科學(xué)性[19].物元可拓模型目前已經(jīng)廣泛地應(yīng)用于水質(zhì)綜合評價、生態(tài)安全評價、土地適宜性評價等[20-24]方面,但在土壤重金屬污染評價方面鮮少研究.鑒于土壤重金屬污染評價涉及的指標(biāo)具有多樣性,且由各個單因素評價得到的結(jié)果存在一定的矛盾性和不相容性,本文建立了基于物元可拓法的土壤重金屬污染評價模型,并對常規(guī)的污染物濃度超標(biāo)賦權(quán)法進(jìn)行了修正,引入了Hakanson毒性響應(yīng)系數(shù),綜合考慮污染物濃度和重金屬的毒性兩方面的影響,并以青島市為研究區(qū),運用該方法進(jìn)行了區(qū)域土壤重金屬污染評價,以期為青島市土壤的生態(tài)環(huán)境保護(hù)、重金屬污染防治提供科學(xué)依據(jù).

1 研究區(qū)概況

青島市位于山東半島南部,是山東半島城市群的龍頭城市,中國重要的外貿(mào)港口,也是我國14個沿海開放城市之一.據(jù)青島市統(tǒng)計年鑒顯示,2015年青島市地區(qū)生產(chǎn)總值達(dá)9300.07億元,位居山東省榜首,人均生產(chǎn)總值為102806.372元,位列山東省第三.隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展和人類活動的加劇,青島市的生態(tài)環(huán)境問題愈加顯現(xiàn),成為制約青島市可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵性因素.

2 材料與方法

2.1 樣品布點與采集

為保證樣點盡量覆蓋全區(qū),本研究采用網(wǎng)格布樣法采取表層土壤樣品,事先在1:5萬地形圖上布設(shè)采樣點83個(圖1).野外實際工作中,采樣定點參照地形地物標(biāo)志,使用GPS定位儀定點并標(biāo)注到地形圖上,定點誤差在地形圖上不超過2mm.采樣密度為1件/km2,1件樣品是由每個采樣點分別向四周輻射約50m,選取3～5個輻射點的土壤構(gòu)成混合樣.采樣時使用無污染的竹勺去除土壤表層雜物及浮土后,垂直地表均勻采集0～20cm之間的土樣,在棄去礫石及動植物殘體后保證原始樣品質(zhì)量在1kg以上.采取的土樣經(jīng)過干燥、揉碎和編號后,過20目(0.900mm)尼龍篩,保存待測.

圖1 研究區(qū)位置及采樣點分布Fig.1 Research area and sampling sites

2.2 樣品處理與分析

土壤樣品經(jīng)混合酸(濃H Cl+濃HNO3+HF+ H ClO4)消解后測定.消解液中的重金屬Cd、Cu、Pb、Zn采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP—MS)進(jìn)行測定;重金屬Cr采用X射線熒光光譜法(XRF)測定;重金屬As采用原子熒光光譜法(AFS)測定.采用標(biāo)準(zhǔn)樣、密碼樣、監(jiān)控樣多種監(jiān)控手段進(jìn)行質(zhì)量控制,以保證數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確度和精度.

2.3 污染評價方法

2.3.1 物元可拓模型 可拓集合中“及是又非”的臨界概念,擺脫了經(jīng)典數(shù)學(xué)“非此即彼”的二值限制,顯示了自然界“即此亦彼”的過渡狀態(tài)[25],可拓方法在對事物的識別和評判方面,具有更廣的應(yīng)用領(lǐng)域.因此,根據(jù)物元可拓理論建立重金屬污染的物元模型,其步驟如下:

(1)構(gòu)建重金屬污染評價物元

土壤重金屬污染N,重金屬污染特征C和特征值X,共同構(gòu)成土壤重金屬污染物元R,記作R=(N,C,X),若N有多個特征C1,C2,…,Cn,每個特征相應(yīng)的量值為X1,X2,X3,…,Xn,則表示為:

(2)確定經(jīng)典域和節(jié)域物元矩陣

土壤重金屬污染的經(jīng)典物元矩陣RN表示為:

式中:Ni表示所劃分的第i個評價等級;C1,C2,…, Cn為評價指標(biāo);(ain,bin)表示評價指標(biāo)Cn對于第i個評價等級的取值范圍,即經(jīng)典域.

土壤重金屬污染的節(jié)域物元矩陣Rp表示為:

式中:Np表示由土壤重金屬污染評價等級構(gòu)成的全體;C1,C2,…,Cn為評價指標(biāo);(ain,bin)表示節(jié)域物元關(guān)于特征Cn的量值范圍.

(3)計算單指標(biāo)關(guān)聯(lián)度

土壤重金屬污染指標(biāo)關(guān)于等級j的關(guān)聯(lián)函數(shù)定義為:

式中:K(Xi)j表示第i項指標(biāo)相應(yīng)于第j級土壤重金屬污染等級的關(guān)聯(lián)度.

式中:Xi、Xpn分別表示待評土壤重金屬污染物元的經(jīng)典域和節(jié)域的量值范圍;ρ(Xi,Xij)表示點Xi與對應(yīng)特征向量有限區(qū)間Xij的距離;ρ(Xi,Xpn)表示點Xi與對應(yīng)特征向量有限區(qū)間Xpn的距離.關(guān)聯(lián)度表示某個評價對象符合某標(biāo)準(zhǔn)范圍的隸屬程度.當(dāng)Kj(Xi)＜-1時,表示評價對象不符合標(biāo)準(zhǔn),且不具備轉(zhuǎn)化為符合標(biāo)準(zhǔn)要求的條件,值越小,離該標(biāo)準(zhǔn)要求越遠(yuǎn);當(dāng)-1≤Kj(Xi)＜0時,表示評價對象不符合標(biāo)準(zhǔn),但具備轉(zhuǎn)化為符合標(biāo)準(zhǔn)要求的條件;當(dāng)Kj(Xi)≥0時,表示評價對象符合標(biāo)準(zhǔn),值越大,效果越好.

(4)計算綜合關(guān)聯(lián)度及等級評定

綜合關(guān)聯(lián)度表示所有評價指標(biāo)與各評價等級的關(guān)聯(lián)程度,其計算公式為:

式中:Kj(N)為待判物元N關(guān)于等級j的關(guān)聯(lián)度;Wi為各評價指標(biāo)的權(quán)重.

若Kj=max﹛Kj(N)﹜,則待評對象屬于重金屬污染等級j,令:

式中:j*為待評物元N所屬等級的特征值,表示待評對象屬于等級j的程度.

2.3.2 修正權(quán)重 傳統(tǒng)的污染物濃度超標(biāo)倍數(shù)賦權(quán)法[26]是環(huán)境質(zhì)量評價中普遍采用的權(quán)重計算方法,該方法可以在一定程度上反映污染物的濃度對因子權(quán)重的影響,是采用土壤環(huán)境中污染物因子的實測濃度與其相應(yīng)分級標(biāo)準(zhǔn)的比值來計算權(quán)重,其計算公式為:

式中:Wki為樣品k元素i的常規(guī)權(quán)重;Xki為樣品k元素i的實測值;si為元素i的所有評價等級標(biāo)準(zhǔn)值的算術(shù)平均值;n為評價因子的個數(shù).

但是土壤中的重金屬不同于其他污染物,不僅影響土壤的生態(tài)功能,還會危害人體健康.不同重金屬元素毒性不同,其對人體的危害程度也不一樣.而單獨采用污染物濃度超標(biāo)倍數(shù)賦權(quán)法可能會掩蓋某些低濃度高毒性組分的毒性作用,因此將重金屬元素的毒性水平納入權(quán)重考慮,引入Hakanson毒性響應(yīng)系數(shù)對常規(guī)權(quán)重進(jìn)行修正,從而使因子權(quán)重不僅受污染物濃度的影響,還與重金屬元素毒性有關(guān).修正權(quán)重的計算公式為:

式中:Wki’為樣品k元素i的修正權(quán)重;Wki為采用污染物濃度超標(biāo)賦權(quán)法計算出的樣品k元素i的權(quán)重; Tri為元素i的毒性響應(yīng)系數(shù);n為評價因子的個數(shù).

本研究中6種重金屬的毒性水平順序為Cd＞As＞Pb=Cu＞Cr＞Zn,其毒性響應(yīng)系數(shù)Tri的值分別為Cd=30,As=10,Pb=Cu=5,Cr=2,Zn=1[27-28].修正后各重金屬元素權(quán)重值Wki’與污染物濃度超標(biāo)賦權(quán)法權(quán)重值Wki對比如圖2所示.

從對比分析圖(圖2)可以看出,研究區(qū)各采樣點的Zn、Cr、Cu、Pb4種重金屬元素的修正權(quán)重(Wki’)較常規(guī)權(quán)重(Wki)總體上呈現(xiàn)不同程度地降低,其中Zn元素下降幅度最大,降低約80%;而修正后As和Cd元素權(quán)重有所增大,As元素權(quán)重增加約20%, Cd元素權(quán)重變化最為顯著,增加約200%左右.這是由于引入了Hakanson毒性響應(yīng)系數(shù),使得各因子修正權(quán)重值的大小還與各污染物的毒性水平有關(guān).6種重金屬污染物中Cd的毒性最大,其次為As,而Pb、Cu、Cr、Zn的毒性相對較小,因此該4種重金屬元素的修正權(quán)重表現(xiàn)為不同程度地減小,且減小的幅度為Zn＞Cr＞Cu＞ Pb,而另外2種毒性水平較高的重金屬Cd和As的修正權(quán)重則表現(xiàn)為不同程度地增大,以Cd的變化幅度最為顯著.由此可見,引入Hakanson毒性響應(yīng)系數(shù)對權(quán)重的修正效果顯著,且6種重金屬污染物修正權(quán)重的變化幅度均與其毒性水平的大小一致,修正權(quán)重突顯了重金屬元素的毒性效應(yīng).

圖2 6種重金屬元素Wki’與Wki對比分析Fig.2 Comparative analysis to Wki’ and Wkiof six heavy metals

2.4 評價標(biāo)準(zhǔn)

本文采用的重金屬污染評價標(biāo)準(zhǔn)(表1),是在山東省土壤背景值的基礎(chǔ)上,參照國家《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB15618-1995)[29]來確定的.以山東省土壤背景值作為重金屬元素的累計起始值,土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的三級標(biāo)準(zhǔn)作為中度污染的臨界值.

表1 土壤重金屬污染評價標(biāo)準(zhǔn)(mg/kg)Table 1 Assessment standards for soil heavy metals pollution(mg/kg)

3 結(jié)果與討論

3.1 采樣土壤數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析

參照國家環(huán)保總局頒布的《中華人民共和國環(huán)境保護(hù)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)》(HJ/T 166-2004)[30],取置信水平95%,精度為均值的20%,得到各重金屬元素的合理取樣數(shù)目[31],合理取樣數(shù)的最大值為41,而實際采樣數(shù)為83,能夠很好地反映該區(qū)域土壤重金屬含量分布情況.

研究區(qū)83個采樣點的6種重金屬含量統(tǒng)計結(jié)果如表2所示.結(jié)果表明,各采樣點6種重金屬元素含量平均值均達(dá)低于國家二級標(biāo)準(zhǔn)限值,除Pb和Cd外,采樣點其他4種重金屬元素的平均值均小于山東省背景值.變異系數(shù)反映采樣總體中各采樣點之間的平均變異程度,變異系數(shù)的范圍在27.55%～94.2%之間,由大到小依次為Cd＞Pb＞Zn＞Cr＞Cu＞As.從表中可以看出,Cd和Pb的變異系數(shù)達(dá)60%以上,屬強(qiáng)變異性,說明土壤中Cd、Pb受外界干擾比較顯著,空間分異較大;Zn的變異系數(shù)在50%以上,屬中等強(qiáng)度變異;Cu、Cr、As3種重金屬元素的變異系數(shù)較小,均在30%左右,說明這3種元素受外界影響比較一致,空間分異不十分顯著,反映這3種元素在該區(qū)的來源可能具有同源性.

表2 研究區(qū)土壤6種重金屬含量Table 2 Contents of six heavy metals in research area

3.2 綜合評價

3.2.1 建立物元矩陣 根據(jù)土壤重金屬污染的可拓性及污染分級標(biāo)準(zhǔn)(表2),將土壤重金屬污染分為5個等級,描述為清潔、尚清潔、輕度污染、中度污染、重度污染,分別用Ⅰ級、Ⅱ級、Ⅲ級、Ⅳ級、Ⅴ級表示.建立研究區(qū)土壤重金屬污染評價的經(jīng)典域物元矩陣RN1、RN2、RN3、RN4、RN5和節(jié)域物元矩陣Rp,如下所示:

根據(jù)83個土壤樣品的重金屬測試結(jié)果,建立待評物元矩陣形式R ,如下所示:

3.2.2 關(guān)聯(lián)度計算 根據(jù)公式(4)～(7)計算出83個待判物元關(guān)于各等級的單指標(biāo)關(guān)聯(lián)度,其關(guān)聯(lián)值越大,表示該指標(biāo)與評價等級的復(fù)合度越高.對于同一評價對象,不同指標(biāo)關(guān)聯(lián)度不同,由此確定的污染等級也不同,表現(xiàn)出不相容性,這正是物元可拓模型解決的問題.在不同的評價對象中,不同的評價指標(biāo)的貢獻(xiàn)表現(xiàn)出一定的差異,這有助于為研究區(qū)土壤重金屬污染的治理確定主要方向,并提出具體的、針對性的措施.

依據(jù)公式(8)～(10)計算各待評物元的綜合關(guān)聯(lián)度并進(jìn)行等級評定.以第1號采樣點為例(表3),其綜合指標(biāo)關(guān)聯(lián)度依次為0.179、-0.042、-0.576、-0.819、-0.874,最大關(guān)聯(lián)度為0.179,由此判定污染等級屬于Ⅰ級,特征值為1.71,即精確等級為Ⅰ級和Ⅱ級之間,有向Ⅱ級轉(zhuǎn)化的趨勢.基于Sufer軟件及MapGIS平臺繪制各采樣點所屬等級的特征值j*的等值線(圖3)以及各采樣點的污染等級示意圖(圖4).從圖中可以看出,研究區(qū)83個土壤樣品中,重金屬污染等級為Ⅰ級清潔的樣品有56個,占總采樣點的67.5%;污染等級為Ⅱ級尚清潔的樣品有25個,主要集中分布在研究區(qū)中部與西部,占總采樣點的30.1%;Ⅲ級輕度污染和Ⅳ級中度污染采樣點各1個,占總采樣點的1.2%,沒有Ⅴ級重度污染.從整體上看,研究區(qū)土壤重金屬污染整體處于清潔級,其中采樣點N14污染等級為Ⅲ級,具體等級值為2.44,即精確的等級是介于Ⅱ級和Ⅲ級之間,有向Ⅱ級轉(zhuǎn)化的趨勢;采樣點N67污染等級為Ⅳ級,具體等級值為4.00,精確等級即為Ⅳ級.

由于本次的研究是在一個區(qū)域尺度上進(jìn)行,采樣時為了使評價結(jié)果能代表研究區(qū)的整體污染情況,基本上采取均勻布點.在后續(xù)工作中應(yīng)以本研究為基礎(chǔ),對污染較為嚴(yán)重的區(qū)域有針對性地進(jìn)行采樣,深入討論其污染物的來源,以期為環(huán)保部門提出科學(xué)合理的污染防治建議.

3.2.3 模型可靠性驗證 采用土壤重金屬污染評價中較常用的模糊數(shù)學(xué)方法[29]進(jìn)行對比驗證,指標(biāo)權(quán)重同樣采用引入Hakanson毒性響應(yīng)系數(shù)的修正權(quán)重.模糊數(shù)學(xué)法評價結(jié)果表明:研究區(qū)土壤重金屬污染以清潔—尚清潔為主,與物元可拓法評價結(jié)果基本一致.其中Ⅰ級清潔樣品78個,Ⅱ級尚清潔樣品4個,Ⅳ級中度污染樣品1個.與物元可拓評價結(jié)果相同的采樣點有60個,占樣品總數(shù)的72%;評價結(jié)果不同的23個采樣點在模糊數(shù)學(xué)法評價結(jié)果中均處于Ⅰ級清潔水平,而物元可拓評價結(jié)果中有22個采樣點為Ⅱ級尚清潔,另一個采樣點為Ⅲ級輕度污染.造成這種差異的主要原因在于:物元可拓的關(guān)聯(lián)函數(shù)把模糊數(shù)學(xué)的邏輯值從[0,1]閉區(qū)間拓展到(-∞,+∞)實數(shù)軸上,關(guān)聯(lián)度可取負(fù)值,分辨能力強(qiáng),能全面分析待評對象屬于某一等級的程度,因此能提供更為豐富的信息,使判斷更為準(zhǔn)確;其次,物元可拓的關(guān)聯(lián)函數(shù)計算公式固定,不需要構(gòu)造隸屬函數(shù),計算簡單,不涉及取最大、最小值的模糊運算,因而不會造成信息丟失.

表3 N1采樣點土壤重金屬污染評價結(jié)果Table 3 Assessment results of soil heavy metals from N1

圖3 特征值j*等值線圖4各采樣點污染等級Fig.3 Contours of eigenvalues j*Fig.4Pollution levels of the 83soil samples

4 結(jié)論

4.1 綜合評價結(jié)果表明:青島市土壤重金屬污染等級以清潔—尚清潔為主,土壤環(huán)境質(zhì)量良好,僅極個別采樣點存在Ⅲ級或Ⅳ級污染.

4.2 模型驗證結(jié)果表明:物元可拓模型與傳統(tǒng)方法的評價結(jié)果基本一致,證明物元可拓模型可應(yīng)用于土壤重金屬污染評價中,評價結(jié)果切實可靠,且更為準(zhǔn)確.

4.3 權(quán)重計算結(jié)果表明:引入Hakanson毒性響應(yīng)系數(shù)后,對污染物濃度超標(biāo)倍數(shù)賦權(quán)法的計算權(quán)重修正效果顯著,更能突顯重金屬的潛在危害程度.

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Assessment of heavy metals pollu tion in soil of Q ingdao based on matter-element extension model.

ZHANG Jing-jing, MA Chuan-ming*, KUANG Heng, ZHOU Ai-guo
(School of Environmental Studies, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China). China Environmental Science, 2017,37(2)：661～668

Considering that the contradictory results of single factor evaluation may lead to the uncertain degree of soil pollution in the soil heavy metals pollution assessment, matter-element and extension set theories were introduced to establish the matter-element extension model of soil heavy metal pollution. Hakanson toxic response coefficients was applied to modifying the conventional method of multiple super-scale weighting, thusly the weights of different factors would not only reflect the concentration of pollutants, but also be related to heavy-metal toxicity. In comparison with classic method, the newmethod showed more remarkable correction effect of emphasizing the degree of potential hazards caused by heavy metal. Taking Qingdao city as the study area, the above model with the newapproach was used to evaluate the soilheavy metal pollution based on analyzing the contentsof heavy metal elements in the topsoil, including Cu, Pb, Zn, Cr, Cd and As in 83soil samples. The results showed that the degree of soil pollution in the study area was mainlyclearnto slight clean, with only a fewsamples showing light to mediumpollution. The evaluated results based on matter-element extension model was consistent with those fromtraditional fuzzy-mathematical method, confirming the reliability of soil heavy metals pollution assessment for this model.

soil heavy metals；pollution assessment；matter-element extension model；toxic response coefficients；Qingdao

X53

A

1000-6923(2017)02-0661-08

張晶晶(1992-),女,湖南常德人,中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)碩士研究生,主要研究方向為環(huán)境地質(zhì),城市地質(zhì).發(fā)表論文3篇.

2016-06-18

“十二五”國家科技支撐計劃項目(2012BAJ11B04)

* 責(zé)任作者, 副教授, bjmcm@163.com