江曲圖,何俊昱,王占山,葉觀瓊*,陳 倩,肖 璐

(1.浙江大學(xué)海島海岸研究所,浙江 舟山 316021；2.北京市環(huán)境保護監(jiān)測中心,北京 100048；3.江西師范大學(xué)地理與環(huán)境學(xué)院,江西 南昌 330022)

基于LUR/BME的海岸帶地區(qū)PM2.5時空特性研究

江曲圖1,何俊昱1,王占山2,葉觀瓊1*,陳 倩3,肖 璐1

(1.浙江大學(xué)海島海岸研究所,浙江 舟山 316021；2.北京市環(huán)境保護監(jiān)測中心,北京 100048；3.江西師范大學(xué)地理與環(huán)境學(xué)院,江西 南昌 330022)

以高程、距海距離、道路、歸一化植被指數(shù)構(gòu)建大區(qū)域土地利用回歸模型LUR,并結(jié)合貝葉斯最大熵BME對LUR模型的殘差進行時空分析,得到2015年中國沿海部分省市PM2.5的時空分布.交叉驗證結(jié)果表明在引入BME模型后R2由0.36提高至0.85,均方根誤差RMSE由23.53μg/m3降低至 11.08μg/m3;整體海岸帶地區(qū)以長江三角洲為界PM2.5濃度呈現(xiàn)南低北高,且以京津冀及山東內(nèi)陸區(qū)域秋冬季污染最為嚴重,同時以山東省為例進行各市室外人口空氣污染暴露分析,表明沿內(nèi)陸至近海,人均PM2.5暴露濃度逐步遞減,以濟南85.5μg/m3最高,沿海區(qū)域煙臺,威海等地較低.

土地利用回歸；貝葉斯最大熵；PM2.5；人體暴露

隨著我國城市化進程的加快,各地區(qū)工業(yè)發(fā)展迅速,工業(yè)排放及汽車保有量逐年增加,導(dǎo)致我國部分地區(qū)PM2.5空氣污染嚴重,灰霾天氣明顯增加[1-2].而我國自2012年底才開展PM2.5全面監(jiān)測,其覆蓋點位稀疏且設(shè)備昂貴,如何獲得高時空分辨率的PM2.5分布對于環(huán)境管理,空間流行病研究等意義重大[3-4].

土地利用回歸模型(LUR)利用觀測站點周圍的多種自然環(huán)境因子進行線性回歸建模,得到未觀測區(qū)域的空氣污染物濃度,其作為一種簡單易操作的數(shù)學(xué)模型在污染物濃度空間制圖方面廣為使用[2,5-8].國外利用LUR模型對空氣污染進行空間制圖已在多倫多(NO2)[9],加利福利亞(PM2.5)[10],德黑蘭(SO2)[11]等眾多城市得到實踐.國內(nèi)[12]首次在2009年采用了不同緩沖區(qū)道路長度,土地利用,人口密度等構(gòu)建LUR模型對天津市PM2.5及NO2進行了空間分布制圖.隨后相關(guān)學(xué)者分別在濟南(SO2,NO2,PM10)[13],北京(PM2.5)[6],長沙(NO2,PM10)[14],上海(NO2,PM2.5)[15]等城市構(gòu)建LUR模型對空氣污染空間分布制圖.但LUR模型存在空間遷移能力較差,適用于小尺度研究區(qū)域及無法充分考慮時間變異等缺陷[16-19].

現(xiàn)代時空地統(tǒng)計學(xué)貝葉斯最大熵(BME)作為一種嚴謹科學(xué)的時空數(shù)據(jù)分析方法則能很好的綜合各種數(shù)據(jù)來源達到更精細化的時空制圖.傳統(tǒng)空間插值方法包括泰森多邊形法,反距離權(quán)重法(IDW),克里金(kriging)等.而其中應(yīng)用最廣效果最好的則是克里金插值方法,然而克里金一般限于對實測數(shù)據(jù)空間尺度上的插值,忽略了其時間序列上的相關(guān)性,且假設(shè)數(shù)據(jù)無不確定性,正態(tài)分布等,這些都限制了數(shù)據(jù)利用的多樣性及制圖的精確性.BME則能考慮到數(shù)據(jù)的不確定性及時間上的關(guān)聯(lián),與傳統(tǒng)地統(tǒng)計學(xué)相比其是非線性插值,不要求人為的正態(tài)分布且能與各種來源數(shù)據(jù)及方法相結(jié)合,通過對臺北地區(qū)PM2.5分布制圖LUR模型中引入BME,平均誤差從2.78降低至2.15[17];此外,通過在整個美國PM2.5時空特性研究中對LUR輔助變量是否加入遙感數(shù)據(jù)及其與BME結(jié)合方法的比較,結(jié)果表明在引入BME后,均方根誤差(RMSE)由15.91降低至4.63[20].

我國目前利用LUR模型對PM2.5分布制圖研究仍限于中小城市,且較少考慮時間變異,對于預(yù)測大范圍區(qū)域的PM2.5質(zhì)量濃度分布精度不高.本文以我國部分海岸帶地區(qū)為研究區(qū)域,采用貝葉斯最大熵BME時空數(shù)據(jù)分析方法,通過易獲取的數(shù)據(jù)源,結(jié)合LUR模型殘差進行時空分析,對中國沿海部分省市PM2.5時空分布進行研究,得到高精度的格點分布數(shù)據(jù),并以山東省為例,對各市室外PM2.5人體暴露進行分析對比,進一步驗證該方法的應(yīng)用價值.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 研究區(qū)域及數(shù)據(jù)

本研究選取我國部分沿海省市,包括北京、天津、河北、山東、江蘇、上海、浙江、福建、廣東由北至南沿海的3個直轄市和6個省份(圖1),縱跨渤海,黃海,東海及南海,包括珠江三角洲,長江三角洲及京津冀,這幾個區(qū)域是我國人口密度極高,工商業(yè)最為發(fā)達的地區(qū),其環(huán)境健康問題備受關(guān)注,研究該區(qū)域海岸帶城市PM2.5時空變化對于指導(dǎo)環(huán)境治理及開展我國環(huán)境健康與人體暴露等研究意義重大.

圖1 研究區(qū)域內(nèi)PM2.5監(jiān)測站點空間分布Fig.1 Spatial distribution of PM2.5monitoring sites in this study

研究數(shù)據(jù)包括:(1)2015年P(guān)M2.5月平均數(shù)據(jù),來源于中國環(huán)境監(jiān)測總站網(wǎng)上發(fā)布平臺(http://www.cnemc.cn),共448個國家站點PM2.5質(zhì)量濃度小時觀測值(部分站點數(shù)據(jù)缺失已移除),以日平均值算得448個站點5376個月平均PM2.5質(zhì)量濃度觀測值,由箱線圖(圖2)可知各站點觀測數(shù)值展現(xiàn)了較大的空間變異及時間變異特性;(2)DEM高程數(shù)據(jù),來源于SRTM全球90m分辨率高程數(shù)據(jù)(http://srtm.csi.cgiar.org);(3)歸一化植被指數(shù)NDVI數(shù)據(jù),從中國科學(xué)院計算機網(wǎng)絡(luò)信息中心國際科學(xué)數(shù)據(jù)鏡像網(wǎng)站(http://www.gscloud.cn)上下載全國2015年各月NDVI;(4)研究區(qū)域道路矢量圖來源于Wiki世界地圖數(shù)據(jù)庫(http://www.openstreetmap.org);(5)人口密度數(shù)據(jù)來源于哥倫比亞大學(xué)社會經(jīng)濟數(shù)據(jù)應(yīng)用中心網(wǎng)站(http://beta.sedac.ciesin.columbia. edu);(6)研究區(qū)域沿海各市煙粉塵排放量及汽車擁有量,數(shù)據(jù)來源于我國國家統(tǒng)計局發(fā)布的最新統(tǒng)計年鑒及沿海各省統(tǒng)計年鑒(http://www. stats.gov.cn).以上地圖數(shù)據(jù)處理均基于ArcGis10.2,采用A lbers等面積投影.

圖2 2015年1～12月各站點PM2.5觀測濃度Fig.2 Box plot of monthly average concentration PM2.5(fromJan. to Dec. 2015)

1.2 LUR模型

LUR模型的構(gòu)建主要包括在ArcGis10.2軟件中各種變量(variable,以下因子簡稱v)數(shù)據(jù)的提取和在SPSS22.0軟件中采用逐步多元回歸對因子進行篩選.變量的獲取過程如下,(1)監(jiān)測站點處高程值(v1)由ArcGis10.2軟件根據(jù)站點經(jīng)緯度提取高程影像值得到;(2)根據(jù)海岸線及道路矢量圖層計算得到監(jiān)測站點距海距離(v2)及距主要道路距離(v3)和距次要道路距離(v4);(3)以站點位置為中心設(shè)置500m、1km、3km、5km、7km、10km緩沖圓,計算個緩沖圓內(nèi)道路總長度(v5～v10)及人口密度(v11～v16);(4)由于最終圖像分辨率為8km×8km,對于歸一化植被指數(shù)NDVI取監(jiān)測站點4km緩沖區(qū)內(nèi)NDVI平均值.模型構(gòu)建利用數(shù)據(jù)分析軟件SPSS22.0實現(xiàn),采用逐步多元回歸,最終剩余4類因子,多元回歸模型如下:

式中:x1代表監(jiān)測站點所在高程值,km;x2表示監(jiān)測站點離海岸線距離,km;x3表示5km緩沖區(qū)內(nèi)道路總長度,km;x4表示4km緩沖半徑內(nèi)歸一化植被指數(shù)NDVI平均值.

1.3 BME時空分析

貝葉斯最大熵(BME)是由George Christakos在1990年提出的一種基于認知學(xué)的時空數(shù)據(jù)分析方法[21-22],其最大的優(yōu)勢在于能夠綜合利用各種來源不同的不確定性數(shù)據(jù),顯著地提高未采樣點的估計精度[23].

BME方法的實施基于Matlab的Seks-gui時空分析軟件包(http://140.112.63.249/SEKSGUI/SEKSHome.html).用一個時空隨機場(space/time randomfield, S/TRF)來描述PM2.5的時空變異,用Z(p)=Z(s,t)表示時空隨機場中PM2.5的月均濃度,s表示觀測點所在經(jīng)緯度,t表示月份.那么最終PM2.5質(zhì)量濃度的估計值可由式(2～3)計算得出.

式中:Rs,t表示實際觀測值與LUR模型預(yù)測值的差值,即殘差;Z(s,t)表示最終的預(yù)測值, ZLUR(pre)表示LUR模型預(yù)測值,Os,t表示實際觀測值.

假設(shè)LUR模型的殘差Rs,t同樣能用S/TRF來描述其時空變異,利用BME對其進行時空分析.本研究中,一般知識由時空平均趨勢函數(shù)mr(p)=E[R(p)]和協(xié)方差函數(shù)CR(p,p')=E{[R(p)-mr(p)][R(p')-mr(p')]}組成,特定知識由計算各個站點的殘差Rs,t組成.BME估計可由式(4)獲得:

其中:fG( r)是由一般知識獲得的關(guān)于r的先驗概率密度函數(shù),fk( rk)是r在估計點pk的后驗概率密度函數(shù),A是歸一化常數(shù).根據(jù)后驗概率密度函數(shù),可以計算得出r在估計點pk處的估計均值:

式中:rk,mean是r在pk估計點處的估計均值,帶回式(3)即可計算得出PM2.5質(zhì)量濃度的估計值.

2 結(jié)果及討論

2.1 LUR/BME模型

本文LUR模型最終剩余的顯著性因子包括高程,距海距離,道路長度,NDVI(表1).高程體現(xiàn)了由于研究區(qū)域廣闊,地形變換復(fù)雜所導(dǎo)致的PM2.5空間分布上的差異性,許多研究表明,一般來說大部分地區(qū)高程與PM2.5質(zhì)量濃度呈負相關(guān)[6,24-25],在本文研究區(qū)域最終模型也是如此.同時本文研究區(qū)域主要是沿海省市,地處海陸交互作用地帶,相比于其它內(nèi)陸地區(qū)LUR模型的研究,距海距離在本文最終模型中貢獻很大,反映了距海越遠,PM2.5質(zhì)量濃度越高的宏觀趨勢.而城市微觀方面,汽車尾氣及工業(yè)廢氣的排放是PM2.5主要來源,由于缺乏具體的排放清單及交通數(shù)據(jù),本文以道路長度體現(xiàn)污染源的排放情況,由最終模型參數(shù)可知,道路長度與PM2.5質(zhì)量濃度呈正相關(guān),符合科學(xué)認知.但本文LUR模型最終擬合度R2(0.36)小于Reyes等[20]對于全美國PM2.5研究中的LUR模型擬合度R2(0.53),原因之一可能是由于Reyes構(gòu)建模型中引入了詳細的固定點污染源(NOx,SO2,NH3)排放數(shù)據(jù)及機動車排放數(shù)據(jù),而Beckerman等[22]對于全美國PM2.5研究中的LUR模型構(gòu)建中引入遙感數(shù)據(jù),最終擬合度R2(0.21),本文LUR模型R2高于Beckerman的研究,雖然主要原因得益于本文相比于Beckerman的研究區(qū)域面積來說較小,但說明本文的模型一定程度上反應(yīng)了PM2.5的空間分布特征.另一方面許多研究表明植被覆蓋即地區(qū)的綠化程度對于空氣污染具有緩解作用[6,11],最終模型中NDVI與PM2.5質(zhì)量濃度呈顯著負相關(guān).

由于第1階段的LUR模型不足以充分解釋大范圍區(qū)域PM2.5的時空分布,本文在第2階段引入BME模型,BME作為一種有效的時空插值方法,能充分考慮空間及時間上的變異(圖3),對LUR模型得到的殘差進行時空插值,得到全領(lǐng)域殘差的時空分布,最后將LUR估測值與BME對殘差的估測值相加,得到全領(lǐng)域的PM2.5時空分布.

表1 回歸分析參數(shù)Table 1 Parameters of correlation analysis

圖3 BME模型協(xié)方差擬合Fig.3 Covariance model fitting of BME

2.2 海岸帶PM2.5時空制圖精度及討論

本文研究區(qū)域較廣,僅以LUR模型并不能較好的展現(xiàn)全領(lǐng)域污染物分布的特性,且LUR模型在表現(xiàn)時間變異上也較為欠缺,而BME作為科學(xué)性的時空數(shù)據(jù)分析方法則能較好的與LUR相結(jié)合.本研究從5376個月平均觀測值中抽取1000個真實觀測值作為驗證,用其他觀測值進行模型預(yù)測,結(jié)果也表明在引入BME后,預(yù)測精度得到了顯著提高,均方根誤差RMSE由23.53μg/ m3降低到11.08μg/m3.Akita等[18]對于西班牙加泰羅尼亞NO2分布估測的研究中也有結(jié)論表明LUR相比于傳統(tǒng)地統(tǒng)計學(xué)(克里金)更加精確.但Akita的研究也表明LUR與其它方法如大氣擴散模型等的結(jié)合更能全面反映污染物分布的空間變異,而這一點也得到了許多研究的證實[17,20,26-27].同時相較于傳統(tǒng)地統(tǒng)計學(xué),該類方法的使用也避免了大范圍平滑效應(yīng)(圖3).鄒濱等[2]以美國休斯頓為研究區(qū)域比較了LUR與普通克里格對PM2.5分布作圖的精度,證實LUR模型在預(yù)測精度與圖像信息熵方面更優(yōu)于普通克里格.

表2 模型比較Table 2 Comparison between LUR and LUR-BME

圖4 2015年沿海部分省份PM2.5質(zhì)量濃度時空分布Fig.4 Spatiotemporal distribution of PM2.5concentration in Coastal Areas of China, 2015

整體上看(圖4),空間尺度上,海岸帶PM2.5質(zhì)量濃度由南至北,以長江三角洲為分界線,宏觀上呈現(xiàn)南低北高,京津冀地區(qū)作為重點污染地區(qū)空氣狀況仍然形勢嚴峻,河北西南部,山東西部及北京城區(qū)屬嚴重污染區(qū)域,一方面與該部分地區(qū)經(jīng)濟工業(yè)發(fā)展及氣候有關(guān)[12],另一方面薛文博等[28]利用顆粒物來源追蹤技術(shù)PSAT定量模擬我國PM2.5城市來源研究表明,北京,天津及石家莊PM2.5受外省影響較大,分別達37%,42%,33%.而長江三角洲地區(qū)2015年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度也普遍較高,福建,廣東等地空氣質(zhì)量則相對較好.時間尺度上,整個研究區(qū)域秋冬2季PM2.5質(zhì)量濃度普遍偏高,夏季PM2.5質(zhì)量濃度較低.

本文最終得到的PM2.5質(zhì)量濃度分布分辨率為8km×8km均勻網(wǎng)格,為比較各市PM2.5污染狀況,我們計算各省市行政區(qū)劃內(nèi)所有網(wǎng)格平均值代表其四季PM2.5平均質(zhì)量濃度(圖5).各省市四季PM2.5質(zhì)量濃度差異較大,其中冬季空氣污染最為嚴重,PM2.5質(zhì)量濃度普遍較高,最高天津市達94μg/m3,最低福建省23.4μg/m3;而各省市夏季PM2.5質(zhì)量濃度普遍較低,最低福建省7.1μg/m3.

圖5 沿海部分省市四季PM2.5平均濃度Fig.5 Seasonal mean PM2.5concentration in Coastal A reas of China, 2015

2.3 山東省空氣污染人體暴露研究

山東作為我國北方人口基數(shù)較大的省份,其空氣污染問題非常嚴峻[29],為進一步驗證本方法的應(yīng)用價值,本文以山東省為典例將LUR/ BME的空間數(shù)據(jù)分析方法應(yīng)用于室外PM2.5人體暴露分析,由于人口普查數(shù)據(jù)是以行政區(qū)劃來統(tǒng)計,例如高山,水域等地人口較少,如此不利于計算操作且結(jié)果不精確,本文采用第4代全球人口密度1km分辨率柵格數(shù)據(jù),通過以下公式計算[6]:

式中:Cpe表示室外平均人口暴露PM2.5質(zhì)量濃度, μg/m3;pop(i,j)表示第i行第j列柵格代表的人口密度,人/km2;c(i,j)表示第i行第j列柵格代表的PM2.5質(zhì)量濃度,μg/m3.

山東省年均PM2.5分布呈現(xiàn)明顯的階梯型分布(圖6),內(nèi)陸城市污染嚴重,而沿海城市則較為改善,以人口密度柵格數(shù)據(jù)計算人均暴露濃度,減少了PM2.5分布不均而城市地區(qū)人口密度較高所產(chǎn)生的誤差.

圖6 2015年山東省PM2.5年平均濃度空間分布Fig.6 Annual mean PM2.5concentration distribution in Shandong Province, 2015

圖7 山東省2015年P(guān)M2.5人均暴露濃度Fig.7 Per capita outdoor population exposure to PM2.5in Shandong Province, 2015

由內(nèi)陸至近海,山東省PM2.5人均暴露質(zhì)量濃度逐步遞減(圖7),濟南市作為山東省會城市,工商業(yè)最為發(fā)達且人口集中,最高達85.5μg/m3,而近海城市日照,青島,煙臺,威海則相對較低,但大部分人口較為集中的地區(qū)仍高于我國現(xiàn)行的PM2.5質(zhì)量濃度年平均限值35μg/m3.一方面可能與山東內(nèi)陸及周邊城市工廠排放量較高有關(guān),另一方面關(guān)于近海氣候因素對空氣污染的影仍需進一步研究.

3 結(jié)論

3.1 本文通過站點實測數(shù)據(jù)及與空氣污染相關(guān)的地理因子,采用LUR與BME相結(jié)合的空間數(shù)據(jù)分析方法,得到了海岸帶部分地區(qū)高精度的PM2.5質(zhì)量濃度格點分布. 結(jié)果顯示各省市四季PM2.5質(zhì)量濃度差異較大,其中冬季空氣污染普遍較為嚴重,PM2.5質(zhì)量濃度最高為天津市達94μg/m3,最低福建省23.4μg/m3;而各省市夏季PM2.5質(zhì)量濃度普遍較低,最低福建省7.1μg/m3.

3.2 將該方法應(yīng)用到山東省PM2.5室外人體暴露分析的結(jié)果表明,由內(nèi)陸至近海人均PM2.5暴露質(zhì)量濃度逐步遞減,最高濟南市85.5μg/m3,煙臺、威海等沿海城市相對較低.

3.3 由于PM2.5在時間及空間上受許多因素影響,如氣象因素,污染源等,本文并未納入到研究中,導(dǎo)致結(jié)果可能受某一因子影響較大,局部出現(xiàn)較大誤差,且本文研究是基于月平均PM2.5質(zhì)量濃度,在后續(xù)的研究中可考慮提高時間分辨率[30],或結(jié)合遙感數(shù)據(jù)得到大范圍PM2.5高分辨率時空分布.

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Spatiotemporal analysis of PM2.5in large coastal domains by combining Land Use Regression and Bayesian MaximumEntropy.

JIANG Qu-tu1, HE Jun-yu1, WANG Zhan-shan2, YE Guan-qiong1*, CHEN Qian3, XIAO Lu1
(1.Institute of Island & Coastal Ecosystems, Zhejiang University, Zhoushan 316021, China；2.Beijing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China；3.School of Geographic and Environment, Jiangxi Normal University, Nanchang 330022, China). China Environmental Science, 2017,37(2)：424～431

By combining Land Use Regression (LUR) and Bayesian MaximumEntropy (BME), this study constructed a LUR model based on the parameters of elevation, distance to sea, length of roads and Normalized Difference Vegetation Index (NDVI) to generate a global map of PM2.5distribution in a large costal area in 2015, china. The Bayesian MaximumEntropy was further introduced in the interpolation of LUR space-time residuals. Because of the introduction of BME, the cross-validation results showed that the R2increased from0.36 to 0.85, and the root-mean-square error (RMSE) decreased from23.53μg/m3to 11.08μg/m3. The average concentration of PM2.5in the northern coastal areas was higher than that of the southern areas, and the highest concentration of PM2.5appeared in the inland area of Beijing, Tianjin, Hebei and Shandong provinces during winter times. The annual spatial distribution of PM2.5was further integrated with population density in Shandong province for risk exposure analysis. The outcome showed that the outdoor population exposure of PM2.5decreased frominland to sea, and the highest Per capita outdoor exposure value occurred in the central city, Jinan (85.5μg/m3), while the lowest value occurred in coastal areas of Yantai and Weihai.

land use regression；bayesian maximumentropy；PM2.5；human exposure

X51

A

1000-6923(2017)02-0424-08

江曲圖(1992-),男,湖北咸寧人,浙江大學(xué)海洋學(xué)院碩士研究生,主要從事海岸帶環(huán)境健康研究.

2016-06-18

科技部國際合作項目(2015DFA01410)

* 責任作者, 講師, gqy@zju.edu.cn