顧小軍，傅楊

（云南農(nóng)業(yè)大學(xué)，昆明，650201）

蔬菜農(nóng)藥殘留降解研究進(jìn)展

顧小軍，傅楊

（云南農(nóng)業(yè)大學(xué)，昆明，650201）

就國內(nèi)外近年來農(nóng)藥殘留降解方法和技術(shù)進(jìn)行了總結(jié)，常用農(nóng)藥殘留降解包括洗滌、超聲波、光降解、去皮、烹飪、加工等物理方法；化學(xué)方法有臭氧、化學(xué)降解劑、電解水降解；生物方法包括降解菌株篩選，基因工程的利用等。

農(nóng)藥殘留；降解研究；綜述

蔬菜為人體提供了各種礦物質(zhì)和維生素等營養(yǎng)物質(zhì)，是人們?nèi)粘ｏ嬍持斜夭豢缮俚氖澄镏弧Ｔ谑卟松a(chǎn)過程中，常使用農(nóng)藥防控病蟲害，以保障蔬菜產(chǎn)量和品質(zhì)，然而在使用農(nóng)藥過程中由于選擇藥劑不合理、用藥時(shí)機(jī)不準(zhǔn)確、施藥方法不當(dāng)，甚至私自加大用藥量等導(dǎo)致蔬菜產(chǎn)品農(nóng)藥殘留。農(nóng)藥殘留不僅造成環(huán)境污染，而且對(duì)人體健康有很大影響[1]。隨著國民生活水平日益提高，對(duì)蔬菜農(nóng)藥殘留的重視程度也越來越高，在提高農(nóng)藥科學(xué)使用水平避免農(nóng)藥殘留的同時(shí)，農(nóng)藥殘留的降解也成為了國內(nèi)外學(xué)者的研究熱點(diǎn)。目前農(nóng)藥殘留降解主要有物理方法：超聲波、洗滌等；化學(xué)方法：氧化、電解等；生物方法：微生物降解、酶降解等。本文就國內(nèi)外近年來農(nóng)藥殘留降解方法進(jìn)行綜述，為進(jìn)一步開展農(nóng)藥殘留降解技術(shù)以及方法的研究提供參考。

1 物理方法

物理方法是利用農(nóng)藥光不穩(wěn)定性、熱不穩(wěn)定性、水溶性等物理性質(zhì)來降解殘留農(nóng)藥[2]。常見的物理方法有洗滌處理、加工處理、超聲波處理等。

1.1 洗滌處理

洗滌處理是降解農(nóng)藥殘留的可行方法之一，其主要利用農(nóng)藥水溶性，在采收后、食用前對(duì)蔬菜進(jìn)行洗滌來降解農(nóng)藥殘留。李華等[3]采用定性檢測法對(duì)經(jīng)淘米水、鹽水、清水清洗的青菜進(jìn)行分析，結(jié)果表明，幾種清洗方法均能不同程度去除殘留農(nóng)藥，淘米水浸泡處理后效果最好，酶抑制率降低3.05%。張艷麗等[4]將洗過的黃瓜與小白菜浸泡于毒死蜱、敵敵畏、百菌清、高效氯氟氰菊酯中，然后分別用不同清洗方法處理，得出清洗和放置是去除農(nóng)藥殘留的有效方法。劉振華等[5]分別用淘米水、面粉水、小蘇打和食用堿4種洗滌溶液，對(duì)殘留有機(jī)磷類農(nóng)藥的白菜清洗，用面粉水清洗去除農(nóng)藥效果最佳，最佳條件為：濃度7 g/L、浸泡時(shí)間17 min、浸泡溫度32℃，農(nóng)藥去除率達(dá)83%，推薦在日常生活中用面粉水處理農(nóng)藥殘留。馬越等[6]研究不同洗滌方式去除黃瓜毒死蜱殘留的效果，結(jié)果表明，強(qiáng)酸電解水10 min處理對(duì)毒死蜱去除率達(dá)44.8%。此外李楊等[7]、韓禮等[8]和于弘慧等[9]也研究了不同清洗方法去除農(nóng)藥殘留的效果。

1.2 超聲波處理

超聲波降解農(nóng)藥是利用超聲波空化效應(yīng)使農(nóng)藥變?yōu)樾》肿訜o毒物質(zhì)，達(dá)到降解農(nóng)藥殘留的目的[10]。Hoffmann等[11]報(bào)道了超聲波技術(shù)降解水中化學(xué)污染物技術(shù)。Rana等[12]研究結(jié)果顯示，90 W功率下，超聲波能在30 min有效去除甲草胺。Patil等[13]報(bào)道，利用超聲波可有效去除吡蟲啉農(nóng)藥殘留。高立國等[14]優(yōu)化超聲波法降解氯氰菊酯工藝，結(jié)果顯示，在超聲波功率223.65 W，處理時(shí)間28.64 min，處理溫度26.85℃條件下，降解率為44.9%。張媛媛等[15]研究結(jié)果顯示，用超聲波處理蘋果汁，甲胺磷降解率隨著超聲波功率的升高而升高，在處理時(shí)間為2 h，功率為500 W時(shí)降解率達(dá)最大，為57.2%。

1.3 光降解

光降解是指光照射到農(nóng)藥表面后產(chǎn)生反應(yīng)，使農(nóng)藥大分子中的化學(xué)鍵斷裂，切斷農(nóng)藥化學(xué)分子中有機(jī)碳與其他元素的化學(xué)鍵，將農(nóng)藥大分子物質(zhì)轉(zhuǎn)化為小分子物質(zhì)，從而達(dá)到降解農(nóng)藥的目的。

①自然光降解自然光降解是農(nóng)藥在大氣、土壤表面、植物表面、表層水中降解的主要途徑之一。季靜[16]研究發(fā)現(xiàn)，光照能夠使有機(jī)磷的降解率達(dá)到75.8%。殷麗麗[17]研究不同光強(qiáng)時(shí)間下農(nóng)藥降解半衰期，發(fā)現(xiàn)在不同光強(qiáng)下農(nóng)藥降解半衰期不同。袁大偉等[18]通過研究蔬菜不同農(nóng)藥降解動(dòng)態(tài)發(fā)現(xiàn)，大棚農(nóng)藥降解速率明顯低于自然光條件下的降解速率。易錫斌[19]研究5種不同農(nóng)藥在蔬菜上的降解動(dòng)態(tài)表明，溫室蔬菜殘留降解率明顯低于露天蔬菜的。

②紫外線降解紫外線處理與自然光降解農(nóng)藥殘留原理類似，通過紫外線照射，使農(nóng)藥殘留中的大分子物質(zhì)降解為小分子物質(zhì)[20，21]。Nieto等[22]通過研究橄欖油在紫外光條件下的降解規(guī)律發(fā)現(xiàn)，隨著紫外光照射時(shí)間和溫度變化，農(nóng)藥殘留降解率在7%～80%變化。Gromboni等[23]研究了光芬頓法降解擬除蟲菊酯類和有機(jī)磷類農(nóng)藥，結(jié)果表明，與沒有紫外光存在下的芬頓法降解農(nóng)藥相比，紫外光存在的芬頓體系中能夠更加有效地降解農(nóng)藥殘留。劉新社等[24]試驗(yàn)結(jié)果表明，用波長253.7 nm，有效強(qiáng)度2 243 μW/cm2的紫外光分別照射農(nóng)藥殘留超標(biāo)的蘋果和梨3、2、1、0.5 min，與未經(jīng)照射的對(duì)照組相比，經(jīng)處理的水果農(nóng)藥殘留均大幅度下降；綜合來看處理1 min的效果較好。劉新社等[25]利用紫外線降解紅富士蘋果中的有機(jī)磷農(nóng)藥殘留，結(jié)果表明，隨著紫外線照射時(shí)間延長，農(nóng)藥殘留降解率越大，在處理7 min后不同有機(jī)磷藥劑降解率分別為甲胺磷70.34%、久效磷55.37%、敵敵畏72.25%。

1.4 其他物理方法

除了上述物理方法外，在實(shí)際生活中采用去皮、烹飪等方法也能夠有效去除農(nóng)藥殘留。

①去皮農(nóng)藥在施用后大部分殘存在蔬菜表面，所以針對(duì)部分可以去皮的蔬菜，去皮能夠有效降解農(nóng)藥殘留?？字緩?qiáng)[26]研究5種不同農(nóng)藥在蘋果不同部位的殘留，結(jié)果表明，皮和核中的農(nóng)藥殘留水平明顯高于果肉。王平[27]通過研究去皮對(duì)蘋果中農(nóng)藥的影響發(fā)現(xiàn)，去皮能有效去除蘋果中農(nóng)藥殘留。尤娟等[28]研究發(fā)現(xiàn)去皮對(duì)芒果干制作過程中咪鮮胺、多菌靈、甲基硫菌靈及苯丙咪唑的殘留減少均有效果，其中最高降解率達(dá)94.82%。張艷麗等[29]利用不同方法加工番茄，結(jié)果發(fā)現(xiàn)剝皮能夠有效降低有機(jī)磷和有機(jī)氯農(nóng)藥殘留。Kong等[30]研究發(fā)現(xiàn)，番茄在去皮后苯醚甲環(huán)唑的含量降低了99%。Rawn等[31]試驗(yàn)結(jié)果表明，去除蘋果表皮能夠去除克菌丹農(nóng)藥殘留達(dá)到98%。

②烹飪農(nóng)藥具有熱不穩(wěn)定性，不同烹飪方法能在一定程度上降解農(nóng)藥殘留。Zhi等[32]研究中國傳統(tǒng)烹飪（洗滌、漂燙、油炸等）對(duì)8種農(nóng)藥（噠螨酮、腐霉菌、百菌清、苯醚甲環(huán)唑、α-氯氰菊酯、聯(lián)苯菊酯、S-氰戊菊酯和λ-氯氟氰菊酯）在豇豆上的殘留，結(jié)果表明，洗滌和漂白可減少低溶解度物質(zhì)殘留量；而油炸對(duì)高溶解度殘留物更有效，可將殘留物濃縮至最低，隨著油炸時(shí)間和頻率增加，油中的殘留物含量增加，特別是高溶解度的殘留物。Sung等[33]研究不同加工方法對(duì)辣椒中農(nóng)藥殘留的影響得出，加工導(dǎo)致辣椒果實(shí)和葉片中農(nóng)藥殘留量大幅度降低，特別是在洗滌和烹飪操作后。Bozena等[34]研究蒸煮后，10種農(nóng)藥對(duì)野外噴施的黑醋栗（Ribes nigrum）的作用，結(jié)果顯示，烹飪導(dǎo)致殘留物減少最高達(dá)82%。徐志等[35]研究餐前加工對(duì)辣椒中5種農(nóng)藥殘留發(fā)現(xiàn)，不同烹飪方法對(duì)農(nóng)藥殘留去除效果為：油炸＞炒＞焯水，烹飪時(shí)間越長降解越多。

2 化學(xué)方法

化學(xué)方法主要是利用氧化劑或者催化氧化性物質(zhì)來氧化農(nóng)藥殘留，除農(nóng)藥殘留降解外，在工業(yè)處理污水、食品加工、醫(yī)療衛(wèi)生等方面均有廣泛應(yīng)用。常見方法有臭氧降解、過氧化氫降解、電解水降解等。

2.1 臭氧降解

臭氧是一種具有強(qiáng)氧化性的氣體。臭氧降解農(nóng)藥殘留原理是臭氧在自由基激發(fā)劑或促進(jìn)劑存在的條件下，使農(nóng)藥殘留分子產(chǎn)生大量自由基，這些自由基在極短的時(shí)間內(nèi)可將農(nóng)藥中有機(jī)物氧化成簡單物質(zhì)。徐慧等[36]研究結(jié)果顯示，臭氧對(duì)8種常用農(nóng)藥均有降解效果，最佳降解效果達(dá)63%，最佳處理時(shí)間7 min。葉英等[37]研究臭氧降解4種有機(jī)磷農(nóng)藥殘留效果，結(jié)果顯示，臭氧對(duì)敵敵畏的降解達(dá)97.83%。Alice等[38]研究發(fā)現(xiàn)在pH值2～12時(shí)，測定臭氧和三酮除草劑tembotrione和硫代三酮間的速率常數(shù)，2種農(nóng)藥在幾秒鐘內(nèi)通過臭氧被完全轉(zhuǎn)化，使用弧菌檢疫試驗(yàn)的毒性評(píng)估表明，即使在主要副產(chǎn)物降解后，殘留毒性也保持不變，但是從0～2 mol的濃度對(duì)臭氧與農(nóng)藥比例的生物降解顯著從50%提高到70%。Fernanda等[39]在pH為4.0、7.0、9.0時(shí)，用含臭氧的水溶液洗滌收獲馬鈴薯中發(fā)現(xiàn)，70%～76%的百菌清被去除，而在無臭氧處理的水溶液中，僅有36%百菌清被去除。

2.2 堿性化學(xué)藥劑降解

利用化學(xué)藥劑如氫氧化鈉、過氧化氫、氯化鈉等化學(xué)藥劑的強(qiáng)氧化性或者堿性來降解農(nóng)藥殘留。李淑艷[40]研究表明，氫氧化鈉在不同時(shí)間、溫度、濃度條件下分別處理黃瓜、橘子、梨等6種果蔬，能有效降解6種果蔬中的有機(jī)磷農(nóng)藥殘留。方劍鋒等[41]利用過氧化氫降解田間毒死蜱和甲胺磷及室內(nèi)生物活性測定，結(jié)果顯示，田間處理和室內(nèi)處理均能夠有效降解有機(jī)磷類農(nóng)藥殘留，其中田間過氧化氫處理7 d后對(duì)甲胺磷和毒死蜱的降解率分別達(dá)到45.21%和64.05%。李桂香等[42]以氯化鈉作為抑制劑，利用酶抑制劑法檢測在不同濃度、時(shí)間下黃瓜、青菜、茄子、蘋果、梨、金橘中的農(nóng)藥殘留降解效果，發(fā)現(xiàn)氯化鈉能夠在一定程度上降解農(nóng)藥殘留。除了上述藥劑之外，雙氧水[43]、過氧乙酸[43]、次氯酸鹽[44]等化學(xué)試劑也可有效降解農(nóng)藥殘留。

2.3 電解水降解

電解水，是指自來水經(jīng)過過濾、滅菌、吸附，使之凈化達(dá)標(biāo)（達(dá)到國家級(jí)水標(biāo)準(zhǔn)），并經(jīng)過隔膜電解以后生成的水，分為2種：一種是供飲用的具有保健功能的堿性電解水（Alkalineelectrolyzed water），另一種是供外用的具有消毒、殺菌作用的酸性電解水（Acidicelectrolyzed water）。羅琴等[45]通過研究微酸性電解水對(duì)白菜辛硫磷農(nóng)藥殘留的降解效果發(fā)現(xiàn)，微酸性電解水能夠有效降低有機(jī)磷類農(nóng)藥的殘留，處理30 min后降解效果達(dá)到92%。劉海杰等[46]研究了堿性電解水去除蘋果表面的高效氯氟氰菊酯農(nóng)藥殘留效果，結(jié)果表明，堿性電解水能夠有效地去除高效氯氟氰菊酯殘留，在20℃，pH值11.0的條件下去除農(nóng)藥殘留效果最佳，達(dá)到75%。另外，對(duì)電解水降解農(nóng)藥殘留實(shí)驗(yàn)也表明了，電解水能夠有效降解農(nóng)藥殘留[47，48]。

3 生物方法

農(nóng)藥殘留的生物降解，是指利用生物界中的植物、動(dòng)物、微生物及其產(chǎn)物通過酶促反應(yīng)和非酶促反應(yīng)來降解農(nóng)藥殘留，其中非酶促反應(yīng)是通過生物體自身來實(shí)現(xiàn)的；而酶促反應(yīng)又叫酶催化，是通過生物體內(nèi)具有降解作用的酶來實(shí)現(xiàn)，原理就是通過酶的催化作用進(jìn)行化學(xué)反應(yīng)，將大分子物質(zhì)分解為小分子物質(zhì)，進(jìn)而降解農(nóng)藥殘留。目前生物降解主要包括降解菌株篩選、基因工程的利用。

3.1 降解菌株及篩選

微生物降解主要是真菌、細(xì)菌、放線菌等微生物及其中相應(yīng)的降解酶通過氧化、還原、甲基化、脫羧、水解、脫鹵等不同酶促反應(yīng)降解農(nóng)藥殘留。張松柏[49]研究利用光合細(xì)菌降解農(nóng)藥殘留，從JZ-1細(xì)菌群落中成功篩選出了能夠有效降解擬除蟲菊酯類農(nóng)藥的細(xì)菌菌株P(guān)SB7-15。韓慶莉等[50]測定了不同濃度的類球紅細(xì)菌對(duì)草莓中敵敵畏的影響，發(fā)現(xiàn)在1×108CFU/mL濃度下，類紅球細(xì)菌在第1天對(duì)敵敵畏降解率超過50%，第7天對(duì)敵敵畏降解率為97%，表明該細(xì)菌能夠有效降解農(nóng)藥殘留。古月[51]通過研究白腐真菌對(duì)甲霜靈、百菌清農(nóng)藥殘留降解效果和促生作用，發(fā)現(xiàn)研究的70個(gè)白腐真菌菌株中大部分對(duì)2種農(nóng)藥有一定降解效果。Jin等[52]發(fā)現(xiàn)從活性淤泥中分離的細(xì)菌菌株QH-12能以鄰苯酸二甲酯類農(nóng)藥為唯一碳源和氮源，有效降解農(nóng)藥殘留。生物酶由于本身無污染，分解后的產(chǎn)物安全，目前在蔬菜、茶葉、谷物農(nóng)藥殘留上的應(yīng)用越來越多。林維晟等[53]研究了過氧化氫酶對(duì)大白菜葉上吡蟲啉、毒死蜱農(nóng)藥殘留的降解效果，在pH值為7，溫度為35℃，過氧化氫濃度達(dá)到40 mg/L條件下，處理15 min后對(duì)2種農(nóng)藥殘留降解率分別達(dá)82.05%和80.29%。Pranaw等[54]研究從昆蟲病原線蟲Steinernema分離的內(nèi)共生菌Xenorhabdus indica對(duì)鄰苯二甲酸二甲酯（DMP）的生物降解，結(jié)果表明，該共生菌降解DMP效率高，可用于污染場地生物修復(fù)。

3.2 基因工程的利用

基因工程技術(shù)是指將重組對(duì)象的目的基因插入到載體中，拼接后轉(zhuǎn)入全新的宿主細(xì)胞中，利用基因工程技術(shù)構(gòu)建工程菌，使工程菌具備相應(yīng)的降解農(nóng)藥殘留能力。微生物降解農(nóng)藥殘留利用的基因工程技術(shù)主要為基因拼接和重組，經(jīng)基因工程改進(jìn)后，工程菌內(nèi)各種酶的活性可以得到很大的提升。Catherine等[55]構(gòu)建了帶有機(jī)磷水解酶基因的工程大腸桿菌，該菌株能夠有效地降解有機(jī)磷農(nóng)藥的污染。Kassotaki等[56]為了降解因廣泛使用而在廢水和地表水中殘留的抗生素磺胺甲噁唑（SFX），研究了濃縮的氨氧化細(xì)菌培養(yǎng)物（AOB）對(duì)SFX增強(qiáng)的生物降解潛力，同時(shí)還監(jiān)測了SFX及其一些轉(zhuǎn)化產(chǎn)物（4-硝基SFX，Desamino-SFX和N4-Acetyl-SFX）的降解和產(chǎn)生，發(fā)現(xiàn)SFX的降解與硝化速率之間存在明顯的聯(lián)系，導(dǎo)致特定氨氧化速率下SFX去除量增加。在部分硝化測序間歇反應(yīng)器中進(jìn)行長期實(shí)驗(yàn)（10周），加入2種不同濃度（10、100 μg/L）的SFX，最終降解率達(dá)到了98%，SFX降解過程中轉(zhuǎn)化產(chǎn)物形成32%，以4-硝基SFX最豐富。王睿[57]利用4種不同功能的菌株構(gòu)建了一株能夠同時(shí)降解多種農(nóng)藥的多功能菌株P(guān).putidaKT-pmca，該菌株能夠有效降解擬除蟲菊酯類、有機(jī)氯、有機(jī)磷、氯化酰胺類農(nóng)藥殘留。

4 結(jié)語與展望

綜上所述，目前蔬菜農(nóng)藥殘留處理以物理方法、化學(xué)方法、生物方法為主，且各種方法相互結(jié)合應(yīng)用。就不同方法來看，物理方法以光降解、洗滌、烹飪處理為主，是目前應(yīng)用最廣的農(nóng)藥殘留降解方法；化學(xué)方法降解農(nóng)藥殘留較快，方法較簡便，但是由于部分化學(xué)方法處理后的次生物質(zhì)具有毒性，目前應(yīng)用不廣泛；由于生物降解產(chǎn)物對(duì)環(huán)境、人體安全，將逐漸成為未來發(fā)展較為迅速的農(nóng)殘?zhí)幚矸椒ㄖ弧?/p>

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Review on Progress of Pesticide Residue Degradation in Vegetables

GU Xiaojun,FU Yang

(Yunnan Agricultural University,Kunming 650201)

Vegetables are indispensable food in daily life,and vegetable pesticide residue degradation is necessary.In this paper,the degradation methods and techniques of pesticide residues in recent years have been summarized.The physical methods include washing,ultrasonic,photodegradation,peeling,cooking and processing.The chemical methods include ozone,chemical degradation agent,electrolysis water degradation and biological methods are screening of degraded strains,utilization of genetic engineering and so on.

Pesticide residue;Degradation studies;Summary

S481+.8

A

1001-3547（2017）20-0043-05

10.3865/j.issn.1001-3547.2017.20.016

顧小軍（1994-），男，碩士，研究方向?yàn)槭卟宿r(nóng)藥殘留降解，電話：18314553246，E-mail：1207496546@qq.com

傅楊，通訊作者，研究員，電話：13708485785，E-mail：1195334045@qq.com

2017-06-16