陳俊松 王仁波 張雄杰 杜洋 / 東華理工大學(xué)教育部核技術(shù)應(yīng)用工程研究中心

連續(xù)式水氡測量裝置測量結(jié)果的不確定度評定與優(yōu)化*

陳俊松 王仁波 張雄杰 杜洋 / 東華理工大學(xué)教育部核技術(shù)應(yīng)用工程研究中心

依據(jù)連續(xù)式水氡測量裝置的測量數(shù)據(jù)及相關(guān)參數(shù)，分析和評定了水氡放射性測量中水氡濃度測量結(jié)果的不確定度。研究結(jié)果表明，在水氡濃度約為7 227 Bq/m3時，水氡測量結(jié)果的不確定度為6.8%（k= 2）。根據(jù)測量不確定度評定結(jié)果提出相應(yīng)的優(yōu)化方案，可使得測量不確定度降為5.0%。

連續(xù)式水氡測量裝置；水氡放射性測量；測量不確定度；優(yōu)化方案

0 引言

氡氣是一種無色無味的放射性氣體，水中的氡氣主要來源于溶解在水中的鈾、釷元素的衰變釋放。在地震前，地殼應(yīng)力及地下水文地質(zhì)條件發(fā)生變化，可能會導(dǎo)致氡氣在水中的濃度突變[1]。因此，長期連續(xù)的水氡放射性測量能夠監(jiān)測水氡濃度的變化情況，為地震前兆預(yù)報提供參考依據(jù)[2]。

連續(xù)式水氡測量裝置用于對水氡濃度的長期監(jiān)測。為評價其測量結(jié)果的準(zhǔn)確度，本文評定了測量不確定度，并依據(jù)評定結(jié)果對裝置提出了優(yōu)化方法。本文首先建立水氡濃度測量模型，其次使用A類評定法和B類評定法計算各不確定度分量，最后提出降低主要不確定度分量的優(yōu)化方法，實現(xiàn)了測量裝置在水氡放射性測量中的可靠性。

1 連續(xù)式水氡測量裝置工作原理

連續(xù)式水氡測量裝置是基于氣液兩相流理論設(shè)計[3-6]的。水中溶解的氡氣在脫氣瓶中被脫出，待測水流通過液體流量計控制進(jìn)水流速v進(jìn)水后在裝置的穩(wěn)流器中過濾水中雜質(zhì)，并使水流平穩(wěn)進(jìn)入脫氣瓶內(nèi)參與脫氣。氣泵通過氣體流量計和氣體分布器使進(jìn)入脫氣瓶內(nèi)的空氣流速v進(jìn)氣恒定且分布均勻。被脫出的水中氡氣與空氣混合，通過氣體干燥器和氣體流量計控制流速v待測之后進(jìn)入探測器。在裝置的控制器程序中根據(jù)刻度效率K、脫氣效率S、凈計數(shù)n和測量周期t計算并顯示出水氡濃度的連續(xù)測量結(jié)果C水。圖1所示為裝置在水氡放射性測量中脫氣及測量的工作原理。

連續(xù)式水氡測量裝置操作簡便、能耗小，適合在野外測量以及無人值守的水氡觀測站測量。裝置具有進(jìn)水流速及進(jìn)氣流速可調(diào)、過濾水中較大顆粒雜質(zhì)的優(yōu)點，可提供長期的水氡濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)，具有較高的靈敏度和快速響應(yīng)時間，為水氡研究提供了數(shù)據(jù)參考。裝置具有安全的排水和排氣出口，滿足放射性測量中對工作人員的輻射防護(hù)要求。

圖1 連續(xù)式水氡測量裝置的工作原理

2 水氡測量結(jié)果的不確定度評定

按照《測量不確定度表示指南（GUM）》和JJF 1059-2012《測量不確定度評定與表示》中評定測量不確定度的一般要求[7]，首先定義本文的被測量為水中溶解的氡氣活度濃度C水，以標(biāo)準(zhǔn)氡室作為測量標(biāo)準(zhǔn)，采用裝置的連續(xù)測量模式作為測量方法。

2.1 測量模型

在連續(xù)式水氡測量裝置對水氡的放射性測量中，水氡濃度C水的測量模型如下：

式中：C水—— 水氡濃度，Bq/m3；

K—— 裝置的刻度效率，Bq/（m3·cpm）；

n—— 裝置的測量凈計數(shù)，cts；

t—— 裝置的測量周期，min；

S—— 裝置的脫氣效率，常數(shù)，無量綱，由實驗條件決定；

v進(jìn)氣、v進(jìn)水—— 裝置的進(jìn)氣、進(jìn)水速率，L/min

由于測量模型符合y=x1p1·x2p2·…·xipi，且各輸入量之間互不相關(guān)。通過自然對數(shù)變換，令y'= lny，x'i= lnxi，測量模型變換為

已知測量模型中各輸入量xi分別為n、t、v進(jìn)氣、v進(jìn)水、S、K，對應(yīng)的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度表示為ur(n)、ur(t)、ur(v進(jìn)氣)、ur(v進(jìn)水)、ur(S)、ur(K)。則水氡濃度的相對合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度ucr(C水)為

2.2 各影響量的分析

1）凈計數(shù)n的實驗標(biāo)準(zhǔn)差引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度

對被測量C水在同一條件下進(jìn)行m次獨立重復(fù)測量，裝置的凈計數(shù)n由統(tǒng)計分析方法得到的實驗標(biāo)準(zhǔn)差就是標(biāo)準(zhǔn)不確定度的A類評定。假設(shè)凈計數(shù)n的觀測值為xi(i= 1，2，…，m)，任意單個測量值xi的實驗標(biāo)準(zhǔn)差s(xi)由貝塞爾公式估計[8]：

實際測量中，通常采用m次測量結(jié)果的平均值的實驗標(biāo)準(zhǔn)差作為凈計數(shù)n標(biāo)準(zhǔn)不確定度的最佳估計值。則測量凈計數(shù)n引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度ur(n)計算如下：

本文選擇裝置的常用進(jìn)水流量1.5 L/min和三種常用的進(jìn)氣流量2、3、4 L/min，分別對水氡濃度進(jìn)行三組獨立重復(fù)測量。則三組測量結(jié)果的合并樣本相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度計算如下：

為驗證本文實驗選取的地下水井中水氡濃度穩(wěn)定性，采用RAD7測氡儀的Wat-250水氡測量模式、鼓泡法測量井內(nèi)水氡濃度情況。測量結(jié)果顯示，井內(nèi)水氡濃度平均值為7 227 Bq/m3，相對實驗標(biāo)準(zhǔn)差為0.64%，表明裝置的實驗環(huán)境基本穩(wěn)定。

設(shè)定裝置的測量周期10 min，每組獨立重復(fù)測量4 h。為保證數(shù)據(jù)穩(wěn)定可靠，取后12次的測量結(jié)果進(jìn)行計算。裝置的三組測量數(shù)據(jù)分別編號為1～3#，裝置的凈計數(shù)n及其實驗標(biāo)準(zhǔn)差列于表1。

表1 裝置的凈計數(shù)n及其實驗標(biāo)準(zhǔn)差

表1顯示，裝置在測量水氡濃度約為7 227 Bq/m3時，三組測量凈計數(shù)n實驗標(biāo)準(zhǔn)差引入的合并樣本相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度為。

2）測量周期t引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度

裝置的測量周期t在測量前設(shè)定，由裝置控制系統(tǒng)的計時器控制，屬于系統(tǒng)參數(shù)，按B類標(biāo)準(zhǔn)不確定度評定。根據(jù)裝置使用的嵌入式ARM系統(tǒng)的計時器資料[10]，測量周期t的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度ur(t) = 0.048%。

3）流量計示值引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度

裝置的流量計示值在測量過程中設(shè)置為固定值，屬于系統(tǒng)讀數(shù)，可從計量機構(gòu)提供的檢定證書獲得，按B類標(biāo)準(zhǔn)不確定度評定。根據(jù)裝置中進(jìn)氣流量計和進(jìn)水流量計的檢定證書，流量計示值的相對擴展不確定度分別為0.21%和0.28%。已知流量計示值符合均勻概率分布[9]，取包含因子k= 5，則進(jìn)氣和進(jìn)水流量計示值的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度分別為

4）脫氣效率S引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度評定

裝置的脫氣效率S在固定的測量條件下為一常數(shù)，屬于系統(tǒng)參數(shù)，按B類標(biāo)準(zhǔn)不確定度評定。脫氣效率S由進(jìn)氣流量計和進(jìn)水流量計示值計算得到，在裝置的測量不確定度評定過程中已經(jīng)考慮影響量v進(jìn)氣、v進(jìn)水的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度。因此為避免影響量的重復(fù)討論，認(rèn)為裝置的脫氣效率S引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度ur(S)可忽略不計。

5）刻度效率K引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度

裝置的刻度效率K通過在東華理工大學(xué)的HD-6多功能標(biāo)準(zhǔn)氡室內(nèi)進(jìn)行刻度實驗得到，屬于裝置的系統(tǒng)參數(shù)，按B類標(biāo)準(zhǔn)不確定度評定。根據(jù)測氡儀檢定規(guī)程[11]以及文獻(xiàn)[12]中探測效率不確定度的評定，連續(xù)式水氡測量裝置中探測器刻度效率K的不確定度測量模型如下：

式中：N—— 探測器每個周期內(nèi)的平均凈計數(shù)，cts；

T—— 探測器的測量周期，min；

CRn—— 氡室內(nèi)標(biāo)準(zhǔn)測氡儀示值，Bq/m3

由式（10）可見，刻度效率K不確定度的影響量為相乘關(guān)系，同樣符合式（3）的函數(shù)關(guān)系。設(shè)影響量N、T和CRn的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度分別為ur(N)、ur(T)、ur(CRn)，且靈敏系數(shù)pi絕對值為1，則刻度效率K的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度ur(K)為

裝置在刻度實驗中，HD-6多功能標(biāo)準(zhǔn)氡室提供穩(wěn)定的氡氣濃度和溫濕度環(huán)境，裝置通過外接氣泵與氡室形成閉合氣路進(jìn)行連續(xù)測量。設(shè)置氣泵流速1 L/min，測量周期10 min。實驗中氡室提供三個實驗氡濃度環(huán)境分別為1 570 Bq/m3、3 137 Bq/m3、5 982 Bq/m3，實驗環(huán)境編號4～6#。裝置的三組凈計數(shù)N引入的合并樣本相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度及刻度效率K計算值列于表2。

表2顯示，裝置的刻度效率K隨被測氡濃度增大，在28.05 Bq/(m3·cpm)附近波動。裝置在刻度實驗中凈計數(shù)N的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度。

表2 連續(xù)式水氡測量裝置的刻度實驗結(jié)果

由于相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度ur(t)和ur(T)都來源于裝置的計時器，避免測量不確定度影響量的重復(fù)計算，在此忽略ur(T)。已知標(biāo)準(zhǔn)氡室及標(biāo)準(zhǔn)測氡儀提供的氡濃度示數(shù)CRn的相對擴展不確定度為5.8%，符合泊松概率分布，包含因子k= 2，則影響量CRn的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度ur(CRn)為

忽略ur(T)，刻度效率K的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度：

2.3 裝置測量結(jié)果的相對擴展不確定度

忽略ur(S)，將其他影響量引入的不確定度分量代入式（4）計算裝置的合成相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度。

取包含因子k= 2，則裝置水氡測量的相對擴展不確定度為

3 連續(xù)式水氡測量裝置的優(yōu)化

根據(jù)測量不確定度的分析評定，水氡濃度C水測量不確定度最主要的影響量來源于裝置的凈計數(shù)n和刻度效率K。因此，可采取以下措施來降低測量不確定度，提高測量結(jié)果C水的準(zhǔn)確度。

3.1 選定裝置最優(yōu)的測量條件

當(dāng)選定裝置的進(jìn)水流速為1.5 L/min、進(jìn)氣流速為3 L/min時，裝置凈計數(shù)n引入的不確定度ur(n)較低，為1.2%。優(yōu)化裝置的測量周期為10 min，使凈計數(shù)n的實驗標(biāo)準(zhǔn)差減小，達(dá)到降低裝置測量結(jié)果的不確定度目的。

3.2 定期檢定裝置的流量計和計時器

裝置的流量計和計時器應(yīng)定期送校準(zhǔn)，當(dāng)校準(zhǔn)結(jié)果中顯示不確定度較大時應(yīng)及時更換。平時應(yīng)將裝置的流量計和計時器的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度分別控制在0.10%和0.040%以下最佳[9]。

3.3 優(yōu)化裝置探測器的結(jié)構(gòu)

通過改進(jìn)裝置探測器的結(jié)構(gòu)，提高探測器靈敏度。如增大探測器閃爍室體積或內(nèi)表面積、加大光電倍增管放大倍數(shù)等改進(jìn)方法，達(dá)到降低凈計數(shù)實驗標(biāo)準(zhǔn)差的目的。

3.4 標(biāo)準(zhǔn)氡室量值溯源至更高的計量標(biāo)準(zhǔn)

在不確定度分析評定中，刻度效率K帶來的不確定度影響較大。如果標(biāo)準(zhǔn)氡室量值溯源至更高的計量標(biāo)準(zhǔn)，可將其相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度降到2.0%。如此，刻度效率K的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度可降為2.2%。

通過對裝置的優(yōu)化，相對合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度降為2.5%，對應(yīng)的相對擴展不確定度為5.0%。

4 結(jié)語

本文通過測量不確定度分析與評定，裝置在測量水氡濃度約為7 227 Bq/m3時，A類測量不確定度1.4%，B類測量不確定度分別為0.16%、0.12%、0.048%、3.1%，相對擴展不確定度U為6.8%（k= 2）。

如果進(jìn)一步采取優(yōu)化測量條件和探測器結(jié)構(gòu)等措施，水氡濃度C水測量結(jié)果的相對擴展不確定度可降低至5.0%（k= 2）。

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Evaluation and optimization for the uncertainty of measurement results of the continual water radon measurement device

Chen Junsong，Wang Renbo，Zhang Xiongjie，Du Yang
（Engineering Research Center of Nuclear Technology Application, Ministry of Education, East China University of Technology）

Based on the measurement results and relevant parameters of the continual water radon measurement device, the measurement uncertainty of water radon concentration in the water radon radioactive measurement is analyzed and evaluated.The research results show that the uncertainty reaches 6.8% (k= 2) when the water radon concentration is about 7227 Bq/m3.According to the evaluation results of measurement uncertainty, several corresponding optimization schemes are proposed, which can reduce the uncertainty to 5.0%.

continual water radon measurement device; water radon radioactive measurement; water radon concentration; measurement uncertainty; optimization scheme

國家自然科學(xué)基金項目（11165002）