黃曉琪 朱 芮

1.中國(guó)石油天然氣銷售西南分公司 2.西南石油大學(xué)石油與天然氣工程學(xué)院 3.中國(guó)石油西南管道公司 4.西南石油大學(xué)軟件工程學(xué)院

城市固體垃圾氣化制合成天然氣模擬研究

黃曉琪1,2朱 芮3,4

1.中國(guó)石油天然氣銷售西南分公司 2.西南石油大學(xué)石油與天然氣工程學(xué)院 3.中國(guó)石油西南管道公司 4.西南石油大學(xué)軟件工程學(xué)院

以城市固體垃圾為原料，O2、水蒸氣為氣化介質(zhì)，運(yùn)用Aspen Plus模擬軟件對(duì)垃圾氣化制合成天然氣過程進(jìn)行模擬，考察O2當(dāng)量比(ER)、蒸汽進(jìn)料與干燥垃圾質(zhì)量比(m(S)/m(MSW))、甲烷化溫度和甲烷化壓力對(duì)合成天然氣CH4摩爾分?jǐn)?shù)、低位發(fā)熱量和能量轉(zhuǎn)換率的影響。結(jié)果表明，降低ER、m(S)/m(MSW)和甲烷化溫度及增加壓力，有利于提高合成天然氣CH4摩爾分?jǐn)?shù)、低位發(fā)熱量和能量轉(zhuǎn)換率。當(dāng)ER為0.35、m(S)/m(MSW)為0.5、甲烷化溫度和壓力分別為250 ℃和0.5 MPa時(shí)，所得合成天然氣滿足GB 17820-2012《天然氣》規(guī)定的二類天然氣質(zhì)量要求。

城市固體垃圾 氣化 合成天然氣 Aspen Plus

城市固體垃圾(Municipal Solid Waste， MSW)是居民在日常生活中產(chǎn)生的綜合固體廢棄物，主要包括廚余、廢紙、織物等[1]。據(jù)統(tǒng)計(jì)，2013年我國(guó)城市固體垃圾生產(chǎn)量達(dá)1.7×108t，且隨著城市數(shù)量的增多和規(guī)模的擴(kuò)大，固體垃圾產(chǎn)量每年以10%以上的速度遞增[2-3]。固體垃圾氣化技術(shù)是一種熱化學(xué)轉(zhuǎn)化技術(shù)，可在一定的熱力學(xué)條件下，借助氣化劑的作用，將固體垃圾轉(zhuǎn)化成CO、CO2、CH4等合成氣。相較于固體垃圾的直接填埋和直接燃燒，氣化不僅能減少二噁英等致癌物質(zhì)的排放，其生成的合成氣還能用作生產(chǎn)一系列化工產(chǎn)品的原料，如合成天然氣(Synthetic Natural Gas，SNG)、甲醇、合成氨等[4-5]。

自2015年以來，固體垃圾氣化應(yīng)用項(xiàng)目不斷在國(guó)內(nèi)推進(jìn)實(shí)施。中國(guó)核建、中稷瑞威和加拿大瑞威集團(tuán)綠潔泰能科技有限公司將在四川鄰水縣投資建立第5代垃圾熱解氣化項(xiàng)目，該項(xiàng)目主要利用氣化技術(shù)將固體垃圾進(jìn)行熱解生產(chǎn)合成氣，用于燃?xì)獍l(fā)電。此外，中國(guó)能源科技公司和日本新能源開發(fā)公司簽署合作協(xié)議，雙方將共同在中國(guó)推進(jìn)高溫熔解氣化技術(shù)的本土化應(yīng)用。固體垃圾在超高溫溶解氣化爐中，通過熱化學(xué)手段可完全轉(zhuǎn)變?yōu)楹铣蓺夂涂苫厥盏墓腆w物質(zhì)。

He等[6-7]搭建了一套連續(xù)進(jìn)料的固定床反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)裝置，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)以水蒸氣為氣化劑，以白云石為催化劑時(shí)，垃圾氣化能生成富氫氣體。A Molino等[8]模擬分析了不同垃圾氣化流程，發(fā)現(xiàn)在甲烷化反應(yīng)前增加水煤氣變換反應(yīng)器能夠提高產(chǎn)品氣中甲烷濃度。Thomas等[9]建立了小型生物質(zhì)氣化制合成天然氣模型，分析了氣化溫度、生物質(zhì)水含量和蒸汽進(jìn)量等對(duì)流程性能的影響。

固體垃圾氣化技術(shù)具有良好的應(yīng)用前景，本研究探索固體垃圾氣化生成合成天然氣的可能性及其性能特征。通過Aspen Plus模擬軟件建立城市固體垃圾氣化制合成天然氣模擬流程，研究O2當(dāng)量比(ER)、蒸汽進(jìn)料量與干燥垃圾質(zhì)量比(m(S)/m(MSW))、甲烷化溫度和壓力對(duì)合成天然氣甲烷含量、低位發(fā)熱量及冷煤氣效率影響。

1 城市固體垃圾氣化制合成天然氣流程

城市固體垃圾氣化制合成天然氣流程如圖1所示，包括垃圾氣化、合成氣凈化、甲烷化過程和氣體凈化4個(gè)部分，主要反應(yīng)如表1所示。

表1 城市固體垃圾氣化制合成氣過程中主要反應(yīng)[10-11]Table1 MainreactionsduringMSWgasificationtoproducesyngas項(xiàng)目主要反應(yīng)反應(yīng)熱/(MJ·kmol-1)編號(hào)氣化過程C+0.5O2→CO-111(1)CO+0.5O2→CO2-283(2)H2+0.5O2→H2O-242(3)C+CO2→2CO+172(4)C+H2O→CO+H2+131(5)CO+H2O→CO2+H2-41(6)CH4+H2O→CO+3H2+206(7)CH4+2H2O→CO2+4H2+165(8)甲烷化過程CO+3H2→CH4+H2O-217.1(9)CO2+4H2→CH4+2H2O-117.9(10)2CO→C+CO2-173.6(11)2H2+C→CH4-82.7(12)

固體垃圾經(jīng)干燥脫水后進(jìn)入氣化爐，在O2和水蒸氣的作用下，氣化生成含有H2、CO、CO2、CH4的粗合成氣，經(jīng)合成氣凈化單元，除去H2S、HCl、焦油、粉塵等物質(zhì)。為調(diào)節(jié)合成氣中n(H2)/n(CO)，提高CH4產(chǎn)率，在甲烷化反應(yīng)器前設(shè)置水煤氣變換反應(yīng)器。甲烷化反應(yīng)放出的熱主要通過副產(chǎn)蒸汽進(jìn)行回收。甲烷化后的粗產(chǎn)品氣中除含有大量的CH4外，還有少量CO2、水蒸氣等物質(zhì)。為使合成天然氣滿足GB 17820-2012《天然氣》規(guī)定的二類天然氣質(zhì)量要求，粗產(chǎn)品氣需先通過冷凝和吸附脫除水分，再通過變壓吸附脫除CO2。

2 過程模擬

本研究利用Aspen Plus模擬軟件建立了城市固體垃圾氣化制合成天然氣模型，原料來自于廣東省惠州市收集的垃圾樣品，其工業(yè)分析、元素分析和發(fā)熱量(干基)如表2所示。為模擬該過程，作如下合理假設(shè)[10,12-13]：①氣化反應(yīng)器與甲烷化反應(yīng)器穩(wěn)定運(yùn)行，所有反應(yīng)均達(dá)到平衡；②反應(yīng)器內(nèi)溫度分布均勻，在反應(yīng)過程中不考慮壓力損失；③城市固體垃圾的干燥與脫揮發(fā)分同時(shí)發(fā)生；④灰分為惰性組分，不參與所有化學(xué)反應(yīng)；⑤氣化產(chǎn)物中氣體成分僅考慮H2、CO、CO2、CH4、N2、NH3、H2O、H2S、HCl；⑥焦油的主要成分為苯酚、苯、甲苯、萘。

表2 垃圾原料工業(yè)分析、元素分析和發(fā)熱量(干基)[10]Table2 Industryandelementanalysis,calorificvalueofMSW(drybasis)項(xiàng)目分析值工業(yè)分析,w/%固定碳57.00揮發(fā)分12.19灰分30.81元素分析,w/%C40.44H4.75O21.13N0.94S1.72Cl0.21發(fā)熱量/(kJ·kg-1)15044.65

物性方法選用PR-BM，固體垃圾與灰分在Aspen Plus中以非常規(guī)組分定義。垃圾原料干燥過程選用RSTOIC模塊，并編寫Fortran語(yǔ)言計(jì)算脫除水量。垃圾原料熱解過程選用RYIELD模塊，根據(jù)其工業(yè)分析、元素分析，通過Fortran計(jì)算裂解所得單分子產(chǎn)物(C、H2、O2、N2、S、Cl2和灰分)的產(chǎn)率。氣化過程采用RGIBBS模塊，氣化溫度設(shè)定為900 ℃，壓力為0.1 MPa。采用SSPLIT模塊實(shí)現(xiàn)灰分與粗合成氣的分離。采用REQUIL模塊模擬水煤氣變換反應(yīng)，溫度設(shè)置為350 ℃。甲烷化反應(yīng)選用RGIBBS模塊，甲烷化溫度范圍為200～500 ℃，壓力范圍為0.1～2 MPa。

3 流程性能評(píng)價(jià)指標(biāo)

衡量流程性能指標(biāo)主要有SNG中CH4摩爾分?jǐn)?shù)、SNG低位發(fā)熱量和能量轉(zhuǎn)換率，其中SNG低位發(fā)熱量LHV和能量轉(zhuǎn)換率ηc定義如式(13)、式(14)所示[14]。

LHVSNG=

(13)

式中：LHVSNG為合成天然氣的低位發(fā)熱量，MJ/m3；[CO]、[H2]、[CH4]為SNG中各組分的摩爾分?jǐn)?shù)，%。

(14)

式中：ηc為能量轉(zhuǎn)化率，%；LHVMSW為固體垃圾的低位發(fā)熱量，kJ/kg；qVSNG為合成天然氣的體積流量，m3/h；qmSNG為固體垃圾的質(zhì)量流量，kg/h。

4 分析與討論

考察O2當(dāng)量比ER、蒸汽進(jìn)料量m(S)/m(MSW)、甲烷化溫度和壓力對(duì)流程性能的影響，其中ER定義式如式(15)所示。

(15)

式中：AR為實(shí)際供給氧氣量與燃料量之比，m3/kg；SR為城市生活垃圾完全燃燒理論上所需要的氧氣量與燃料量之比，m3/kg。SR可由式(16)計(jì)算。

(16)

式中：[C]、[H]、[S]、[O]為垃圾中各組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)。

在分析過程中，分別研究ER從0.2升至0.8，m(S)/m(MSW)從0.2增至1.0，甲烷化溫度從200 ℃升溫至500 ℃，甲烷化壓力從0.1 MPa加壓至2 MPa，對(duì)流程性能的影響。

4.1 模型驗(yàn)證

為驗(yàn)證氣化模型的準(zhǔn)確性，根據(jù)文獻(xiàn)[15]所給用于實(shí)驗(yàn)的廚余垃圾元素分析、工業(yè)分析和進(jìn)料量等條件設(shè)置模擬初始條件，將模擬得到的合成氣組成與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比，如圖2所示。從圖2可以看出，H2、CO和CO2摩爾分?jǐn)?shù)的模擬值與實(shí)驗(yàn)值相差不大，而CH4摩爾分?jǐn)?shù)的模擬值遠(yuǎn)低于實(shí)驗(yàn)值，總體上該模型可較好地反應(yīng)氣化爐出口氣體組成。由于實(shí)驗(yàn)中CH4來源于垃圾熱解和氣化兩部分，而在模擬中CH4的生成僅通過GIBBS反應(yīng)器中的甲烷重整反應(yīng)進(jìn)行，這便造成CH4摩爾分?jǐn)?shù)的模擬值小于實(shí)驗(yàn)值。

4.2 O2當(dāng)量比對(duì)流程性能的影響

當(dāng)m(S)/m(MSW)為0.5，甲烷化溫度、壓力分別為250 ℃和0.5 MPa時(shí)，O2當(dāng)量比對(duì)流程性能的影響如圖3所示。由圖3可知，隨著ER的增加，合成天然氣中CH4摩爾分?jǐn)?shù)從91.4%降至60%，天然氣低位發(fā)熱量從33.05 MJ/m3減少至21.98 MJ/m3，能量轉(zhuǎn)換效率由43.58%下降至12.06%。這是由于ER增加，有更多O2參與氣化反應(yīng)式(1)～式(3)，導(dǎo)致氣化生成的合成氣中CO和H2摩爾分?jǐn)?shù)減少，CO2摩爾分?jǐn)?shù)增加。甲烷化過程中，原料中CO、H2減少，使得反應(yīng)(9)逆向進(jìn)行，CH4生成量減少。雖然CO2與H2也可通過反應(yīng)(10)生成CH4，但此反應(yīng)僅發(fā)生在CO摩爾分?jǐn)?shù)很少，且H2過量情況下。由式(13)可看出，天然氣發(fā)熱量主要由CH4提供，這就使得天然氣發(fā)熱量減少。由式(14)可得，天然氣發(fā)熱量減少可使能量轉(zhuǎn)換率降低。

4.3 蒸汽進(jìn)料比對(duì)流程性能的影響

當(dāng)ER為0.35，甲烷化溫度、壓力分別為250 ℃和0.5 MPa時(shí)，蒸汽進(jìn)料比對(duì)流程性能影響如圖4所示。

由圖4可知，蒸汽進(jìn)料量增加，天然氣中CH4摩爾分?jǐn)?shù)從88.7%降至87.2%，蒸汽進(jìn)料比對(duì)天然氣中CH4摩爾分?jǐn)?shù)影響不大。這是因?yàn)?，盡管隨著蒸汽量的增加，促進(jìn)氣化過程中反應(yīng)式(5)～式(8)進(jìn)行，合成氣中H2、CO摩爾分?jǐn)?shù)增加，n(H2)/n(CO)得以調(diào)節(jié)，但合成氣進(jìn)入甲烷化反應(yīng)器前會(huì)通過水煤氣變換反應(yīng)器調(diào)節(jié)n(H2)/n(CO)至3，故此蒸汽量增加對(duì)天然氣CH4摩爾分?jǐn)?shù)影響不大。而CH4摩爾分?jǐn)?shù)下降是因?yàn)殡S著蒸汽量增加，合成氣中H2O摩爾分?jǐn)?shù)增大，不利于甲烷化反應(yīng)進(jìn)行。隨著蒸汽量增加，合成天然氣低位發(fā)熱量和能量轉(zhuǎn)換率均下降。這是因?yàn)檎羝M(jìn)料比對(duì)CH4摩爾分?jǐn)?shù)影響不大，但CH4摩爾分?jǐn)?shù)仍有下降趨勢(shì)。盡管較大的蒸汽進(jìn)料比使流程效率降低，但蒸汽作為流化介質(zhì)，其進(jìn)料量不能過低，過量蒸汽能夠在氣化過程中促進(jìn)焦油裂解，減少甲烷化過程中積碳的可能性。

4.4 甲烷化溫度、壓力對(duì)流程性能的影響

當(dāng)ER為0.35，m(S)/m(MSW)為0.5時(shí)，甲烷化溫度和壓力對(duì)流程性能影響如圖5所示。隨著溫度升高，SNG中CH4摩爾分?jǐn)?shù)降低，這是因?yàn)榧淄榛磻?yīng)為放熱反應(yīng)，隨著反應(yīng)溫度升高，不利于甲烷生成。隨著壓力增加，SNG中CH4摩爾分?jǐn)?shù)增加。其原因是：甲烷化反應(yīng)為分子數(shù)減小的反應(yīng)，隨著反應(yīng)壓力增加，反應(yīng)平衡向生成甲烷的方向進(jìn)行。然而隨著壓力增加，其對(duì)反應(yīng)平衡的影響逐漸減小，故CH4摩爾分?jǐn)?shù)先急劇上升，而后趨于平緩趨勢(shì)。因此，盡管高壓有利于甲烷產(chǎn)率的提高，但過高壓力仍不采用。此外，從圖5可以看出，隨著甲烷化溫度的增加，甲烷化壓力對(duì)甲烷摩爾分?jǐn)?shù)影響降低，當(dāng)溫度為200 ℃時(shí)，壓力對(duì)甲烷摩爾分?jǐn)?shù)幾乎無影響。

甲烷化壓力對(duì)合成天然氣低位發(fā)熱量和能量轉(zhuǎn)換率影響如圖6和圖7所示。從圖6和圖7可以看出，隨著甲烷化溫度增加，天然氣低位發(fā)熱量和能量轉(zhuǎn)換率降低，這是因?yàn)殡S著溫度的升高，天然氣中CH4摩爾分?jǐn)?shù)降低。隨著甲烷化壓力的增加，低位發(fā)熱量和能量轉(zhuǎn)換率升高，這是由增加的CH4摩爾分?jǐn)?shù)引起的。然而，隨著溫度的降低，壓力對(duì)LHV和ηc的影響減弱，當(dāng)溫度為200 ℃時(shí)，幾乎無影響。

在以上參數(shù)確定條件下，即ER為0.35，m(S)/m(MSW)為0.5，甲烷化溫度為250 ℃，甲烷化壓力為0.5 MPa，所得SNG組成(摩爾分?jǐn)?shù))為CH487.8%、CO22.9%、H22.3%、N27.1%，沃伯指數(shù)為45.90 MJ/m3，高位發(fā)熱量為34.98 MJ/m3，滿足GB 17820-2012二類天然氣質(zhì)量要求。

5 結(jié)論與展望

本研究以城市固體垃圾為原料，O2、水蒸氣為氣化介質(zhì)，運(yùn)用Aspen Plus建立了垃圾氣化制合成天然氣模擬流程，并考察了O2當(dāng)量比、蒸汽進(jìn)料比、甲烷化溫度和壓力對(duì)合成天然氣CH4摩爾分?jǐn)?shù)、低位發(fā)熱量和能量轉(zhuǎn)換率的影響，其結(jié)論如下：

(1) 隨著O2當(dāng)量比增加，合成天然氣中CH4摩爾分?jǐn)?shù)減少，天然氣低位發(fā)熱量和能量轉(zhuǎn)換率下降。

(2) 蒸汽進(jìn)料比對(duì)合成天然氣中CH4摩爾分?jǐn)?shù)、天然氣低位發(fā)熱量和能量轉(zhuǎn)換率影響不大，但隨著蒸汽進(jìn)料量的增加，合成天然氣中CH4摩爾分?jǐn)?shù)、天然氣低位發(fā)熱量和能量轉(zhuǎn)換率仍有下降趨勢(shì)。

(3) 增加壓力、降低溫度有利于提高天然氣中CH4摩爾分?jǐn)?shù)、天然氣低位發(fā)熱量和能量轉(zhuǎn)換率。隨著溫度的降低，壓力的影響減弱。

(4) O2當(dāng)量比為0.35，蒸汽進(jìn)料比為0.5，甲烷化溫度為250 ℃，甲烷化壓力為0.5 MPa時(shí)，所得合成天然氣組成(摩爾分?jǐn)?shù))為CH487.8%、CO22.9%、H22.3%、N27.1%，沃伯指數(shù)為45.90 MJ/m3，高位發(fā)熱量為34.98 MJ/m3，滿足GB 17820-2012二類天然氣質(zhì)量要求。

由以上結(jié)論可知，固體垃圾氣化生成合成天然氣技術(shù)具有較高的熱力學(xué)可行性，生成的合成天然氣質(zhì)量較高，符合民用天然氣標(biāo)準(zhǔn)。為實(shí)現(xiàn)其潛在商業(yè)化利用，應(yīng)當(dāng)開展以下后續(xù)工作：

(1) 對(duì)固體垃圾氣化生成合成天然氣技術(shù)進(jìn)行經(jīng)濟(jì)性評(píng)估，以生產(chǎn)1 m3合成天然氣所需投資和投資回報(bào)期作為評(píng)價(jià)指標(biāo)，同現(xiàn)有煤氣化生成合成天然氣和生物質(zhì)氣化生成合成天然氣技術(shù)進(jìn)行對(duì)比，以此驗(yàn)證該技術(shù)經(jīng)濟(jì)性的可能性。

(2) 對(duì)固體垃圾氣化生成合成天然氣流程中關(guān)鍵化學(xué)反應(yīng)過程(固體垃圾氣化過程和天然氣合成過程)進(jìn)行動(dòng)力學(xué)模擬，考察這些過程在實(shí)際條件下的化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化率。

(3) 對(duì)固體垃圾氣化生成合成天然氣流程中污染物排放進(jìn)行分析，探討污染物排放指標(biāo)是否滿足國(guó)家現(xiàn)有環(huán)境法規(guī)的要求。

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Modeling and simulation of synthetic natural gas production from municipal solid waste gasification

Huang Xiaoqi1,2, Zhu Rui3,4

1.SouthwestBranchofPetroChinaNaturalGasMarketingCompany，Luzhou,Sichuan,China2.SchoolofOilandGasEngineeringofSouthwestPetroleumUniversity，Chengdu,Sichuan,China3.PetroChinaSouthwestPipelineCompany,Chengdu,Sichuan,China4.SchoolofSoftwareEngineeringofSouthwestPetroleumUniversity，Chengdu,Sichuan,China

A process was designed and simulated by Aspen Plus for the production of synthetic natural gas (SNG) from municipal solid waste (MSW) gasification, with O2and steam as gasifying agents. The influences of O2to MSW equivalent ratio (ER), steam-to-MSW mass ratio (m(S)/m(MSW)), methanation temperature and methanation pressure on the CH4concentration in SNG, lower heating value (LHV) of SNG and energy conversion efficiency were analyzed in detail. With the increase of ER,m(S)/m(MSW) and methanation temperature, the CH4concentration, LHV of SNG and energy conversion efficiency were decreasing, respectively. And a higher methanation pressure was in favor of CH4content, LHV and energy conversion efficiency. When the ER,m(S)/m(MSW), methanation temperature and pressure were 0.35, 0.5, 250 ℃ and 0.5 MPa separately, the quality of produced SNG could meet the requirements of two-class NG of GB 17820-2012.

municipal solid waste, gasification, synthetic natural gas, Aspen Plus

黃曉琪(1990-)，四川隆昌人，本科畢業(yè)于西南石油大學(xué)石油工程專業(yè)，現(xiàn)就職于中國(guó)石油天然氣銷售西南分公司，并在職研讀于西南石油大學(xué)石油與天然氣工程專業(yè)。E-mail:huangxiaoqi@petrochina.com.cn

TE6

A

10.3969/j.issn.1007-3426.2017.01.009

2016-08-16；編輯：康 莉